Etude des variations du potentiel de surface de l'oxyde de cobalt au cours des réactions d'oxydation catalytique des hydrocarbures PDF Download
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Author: Yolande Barbaux
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 92
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Book Description
ROLE PREPONDERANT DE LA CHARGE DE SURFACE SUR LA CINETIQUE DE REACTION PAR RAPPORT A LA COMPETITION ENTRE SITES OXYDES ET REDUITS
Author: Yolande Barbaux
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 92
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Book Description
ROLE PREPONDERANT DE LA CHARGE DE SURFACE SUR LA CINETIQUE DE REACTION PAR RAPPORT A LA COMPETITION ENTRE SITES OXYDES ET REDUITS
Author: Janusz Nowotny
Publisher: Elsevier Publishing Company
ISBN:
Category : Science
Languages : en
Pages : 742
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Book Description
The aim of this book is to fill the gap in the scientific literature by providing a comprehensive overview on the surface and near-surface chemistry of oxide materials. Oxide materials are important in a wide range of technological applications, which has resulted in a large bibliography devoted to their properties. The range of practical applications of metal oxides has recently been significantly extended by the discovery of high T c oxide superconductors. Surface chemistry overlaps with several other disciplines and involves some specialized physical methods, therefore renown scientists active in various fields were invited to contribute to the book. The present volume involves surface characterization of metal oxides as well as surface and near-surface phenomena including gas-solid, solid-solid and liquid-solid interphases. Both basic problems and applied aspects are covered. The theoretical background of ideal and real surfaces as well as surface phenomena such as adsorption, segregation, interphase interactions, equilibration, etc., are dealt with. A comprehensive description is given of the most useful experimental techniques for studying surface and near-surface (grain boundary) chemistry of ceramic materials, oxide catalysts, semiconductors and other oxide materials of practical importance. The range of practical applications of metal oxides has recently been significantly extended by the discovery of high T c oxide superconductors. A special chapter is devoted to High T c oxide superconductors, which provides an up-to-date and thorough review of this currently ''hot topic'' which will be of great interest to a wide section of the scientific community.
Author: LAURE.. SIMONOT
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 196
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Book Description
LES OXYDES MIXTES LACOO#3, BACOO#3, BA#2COWO#6, CO#3O#4 AINSI QUE LE MELANGE LACOO#3/CO#3O#4 ONT ETE ETUDIES EN TANT QUE CATALYSEURS DANS LE CADRE DES REACTIONS D'OXYDO-REDUCTION SE PRODUISANT LORS DE LA DEPOLLUTION DES GAZ D'ECHAPPEMENT AUTOMOBILES. POUR CELA, NOUS AVONS PREPARE CES COMPOSES PAR PLUSIEURS VOIES DE SYNTHESE, NOTAMMENT PAR PRECIPITATIONS SIMULTANEES ET VOIE SOL-GEL. CES OXYDES ONT ENSUITE ETE CARACTERISES PAR DIFFRACTION DES RAYONS X, ESCA, MEB, AINSI QUE PAR DES MESURES DE BET ET DE TPR. TOUTES CES CARACTERISATIONS ONT PERMIS D'EVALUER L'INFLUENCE DES PARAMETRES DE PREPARATION SUR L'ETAT FINAL DU CATALYSEUR. L'ETUDE DE LA REACTIVITE S'EST FAITE EN TROIS TEMPS: -1) MESURE DE L'ACTIVITE EN MELANGES GAZEUX BINAIRES, -2) MESURE DE L'ACTIVITE EN MELANGE GAZEUX COMPLET, -3) ET, POUR LES DEUX MEILLEURS CATALYSEURS, MESURE DES PARAMETRES CINETIQUES EN ATMOSPHERE GAZEUSE (BINAIRE ET COMPLETE) EN PRESENCE D'EAU. NOUS AVONS OBSERVE UNE TRES BONNE ACTIVITE CATALYTIQUE DE L'OXYDE DE COBALT ET DE LACOO#3, COMPARABLE A CELLE D'UN CATALYSEUR PLATINE SUPPORTE POUR LES REACTIONS D'OXYDATION. EN PRESENCE D'EAU NOUS AVONS PU APPRECIER LES MEILLEURES PERFORMANCES DE LA PEROVSKITE PAR RAPPORT A L'OXYDE DE COBALT. NOUS AVONS AUSSI ETUDIE LA REACTIVITE EN CYCLES D'HYSTERESIS OBSERVES SUR CES CATALYSEURS. L'INTERPRETATION DE CE PHENOMENE NOUS A CONDUIT A FAIRE INTERVENIR L'INFLUENCE DES COEFFICIENTS DE COLLAGE DES DIFFERENTS GAZ A LA SURFACE DES CATALYSEURS
Author: Hafsia Belatel
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 179
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Book Description
Les oxydes des métaux de transition, tels que MoO3 et WO3, ont été très étudiés. Les premiers catalyseurs utilisés dans le reformage des hydrocarbures étaient des catalyseurs à base d'oxyde de molybdène déposé sur alumine. Ils ont été utilisés dans l'hydrodésulfuration des coupes pétrolières, dans l'oxydation sélective des alcènes, des hydrocarbures et des alcools. Par la suite, Mo a été remplacé par Pt pour son activité et ses sélectivités en isomérisation et aromatisation des hydrocarbures. Cependant, Pt étant cher et des études sur les MoOx ont repris pour élucider les mécanismes et, espérer mieux contrôler tous les paramètres de la préparation du catalyseur et de la réaction. Notre travail a été conduit selon deux directions scientifiques : l'une concerne la caractérisation physico-chimique et l'autre a trait à la réactivité catalytique. Les systèmes MO2, MO3 et MO3/TiO2 (M=Mo, W) ont été caractérisé par les techniques physico-chimiques XPS-UPS, DRX, MEB et BET après leur réduction partielle sous hydrogène à différentes températures. La réduction in situ des systèmes, durant les analyses XPS-UPS, nous permet de nous rapprocher des conditions expérimentales dans lesquelles les tests catalytiques sont réalisés. Nous avons étudié la réaction du n-heptane et du méthylcyclohexane en présence d'hydrogène sur ces catalyseurs différemment réduits. Nous nous sommes attachés à trouver des corrélations activité-structure pour élucider les processus réactionnels ayant lieu pendant la réaction catalytique. Ces molécules ont été choisies car elles permettent de mieux comprendre les réactions conduisant à l'augmentation de l'indice d'octane ou de cétane. Pour de comprendre et identifier la nature des sites responsables de l'acte catalytique avec les MOx massiques et supportés, nous avons réalisé les mêmes expériences avec un système bien défini tel que Pt/Al2O3 et un autre impliquant une fonction métallique et une fonction acide Pt-Ir/ZrO2-SO42-. Un mécanisme bifonctionnel permet d'interpréter les résultats obtenus en se basant sur la présence en surface de sites MO2(Hx)ac.
Author: Jean-Pierre Telliez
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 70
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REALISATION ET PERFORMANCES D'UN APPAREILLAGE POUR LA MESURE DE LA SUSCEPTIBILITE MAGNETIQUE. APPLICATION A CO::(3)O::(4) ET AUX SPINELLES D'AL ET DE ZN. NATURE ET SITES DE DEUX TYPES D'OXYGENES. ETUDE DE L'ADSORPTION DES HYDROCARBURES, CONCLUSION POUR LE MECANISME D'OXYDATION
Author: OLIVIER.. DUCREUX
Publisher:
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Category :
Languages : fr
Pages : 207
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DES CATALYSEURS MODELES A BASE DE COBALT ONT ETE ETUDIES EN UTILISANT DES TECHNIQUES MODERNES DE CARACTERISATION QUI PERMETTENT UNE DESCRIPTION DETAILLEE DE LA STRUCTURE ET DE L'ETAT DE SURFACE DES CATALYSEURS HETEROGENES. L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL ETAIT DE PERFECTIONNER LES OUTILS DE CARACTERISATION IN SITU (DIFFRACTION DES RAYONS X ET INFRAROUGE) POUR DECRIRE LA PHASE ACTIVE, COMPRENDRE LE PROCESSUS CATALYTIQUE POUR AMELIORER LE PROCEDE FISCHER-TROPSCH DE CONVERSION CHIMIQUE DU GAZ NATUREL. LA CARACTERISATION DE CATALYSEURS SOUS FLUX REACTIONNEL A NECESSITE LE DEVELOPPEMENT DE DISPOSITIFS EXPERIMENTAUX SPECIFIQUES AVEC NOTAMMENT LA CONCEPTION D'UN MICRO REACTEUR DE CATALYSE. L'EFFET DE LA PRESENCE D'UN PROMOTEUR TEL QUE LE RUTHENIUM A ETE ETUDIE. LE PROCESSUS D'IMPREGNATION (IMPREGNATION AQUEUSE DES SYSTEMES PASSIVES) ACCROIT LES INTERACTIONS COBALT-SUPPORT MAIS LA PRESENCE DE RUTHENIUM PERMET DE LIMITER CET EFFET. LES INTERACTIONS ENTRE L'OXYDE DE COBALT CO 3O 4 ET LE SUPPORT JOUENT UN ROLE PREPONDERANT. ELLES GOUVERNENT LA REDUCTIBILITE DU CATALYSEUR, DETERMINENT LA STRUCTURE DE LA PHASE ACTIVE ET LA REACTIVITE DES SYSTEMES. NOS RESULTATS DEMONTRENT UNE CORRELATION ETROITE ENTRE LES MODIFICATIONS STRUCTURALES OBSERVEES ET LA REACTIVITE DES SYSTEMES ETUDIES. LE COBALT METALLIQUE PEUT REAGIR AVEC LE CO POUR FORMER UN CARBURE CO 2C DANS DES CONDITIONS REACTIONNELLES PROCHES DE CELLES EXISTANTES POUR LA SYNTHESE FISCHER-TROPSCH. LA FORMATION DE CE CARBURE SEMBLE ETRE RELIEE A LA DESACTIVATION DU SYSTEME. UN SCHEMA D'EVOLUTION DE LA PHASE DU COBALT AU COURS DE LA REACTION FAISANT INTERVENIR UN CARBONE INTERSTITIEL A PU ETRE ETABLI ET A PERMIS D'OPTIMISER LE PROCESSUS D'ACTIVATION DU CATALYSEUR. CETTE ETUDE A PERMIS D'ETABLIR DES CORRELATIONS FIABLES ENTRE LES PROPRIETES CHIMIQUES ET LA STRUCTURE DE CES SOLIDES ET DEMONTRE L'APPORT DES METHODES DE CARACTERISATION IN SITU DANS LA DESCRIPTION DE SOLIDES EN CONTACT AVEC DIFFERENTS MELANGES REACTIONNELS.
Author: Jean-Louis Rivail
Publisher:
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Languages : fr
Pages : 67
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Book Description
Au début de ce travail, nous nous proposions de réunir des faits expérimentaux nouveaux en ce qui concerne l' adsorption de l'oxygène et de l'oxyde de carbone par l'oxyde de nickel. Chemin faisant, nous avons jugé nécessaire d'étudier avec quelque détail certaines propriétés diélectriques de l'oxyde lui-même, indépendamment de toute interaction avec les gaz. Nous avons ainsi mis en évidence une bande d'absorption diélectrique que l'oxyde de nickel présente en basses fréquences et nous pensons pouvoir l'attribuer aux dipôles formés par l'association d'une lacune ionique du réseau et d'un ion de valence trois voisin. L'énergie d'activation de cette bande a été trouvé égale à 0,35 eV. Dans le domaine des hyperfréquences, nous signalons une dispersion diélectrique anormale de l'oxyde. Nous avons montré qu'il pouvait s'agir d'une autre bande d'absorption qui serait due alors aux défauts électroniques et nous avons justifié cette façon de voir en développant le modèle simple d'une lacune électronique de faible mobilité, dans un champ de potentiel périodique. En ce qui concerne l'adsorption des gaz, nous avons vu que l'évolution dans le temps, des propriétés diélectriques de l’oxyde lors de l'adsorption de l'oxygène, permettait d’envisager que la forme s table O- présente à la surface de 1'oxyde à 1’équilibre était obtenue par l’intermédiaire de deux formes : l'une, neutre 0 2ads ; l'autre, faisant intervenir une interaction électronique que nous pensons être du type O2+. Nous pensons que les échanges électroniques mis en jeu au cours de ces réactions n'affectent que la surface de l'oxyde. Ceci permet d'interpréter une nouvelle bande d'absorption diélectrique en basses fréquences, que ses déplacements lors de l'adsorption font distinguer de celles dont nous avons fait état plus haut. La réaction de l'oxyde de carbone avec l'oxygène adsorbé peut donner naissance à C02 adsorbé ainsi que l'a suggéré TEICHNER et Coll. Nos expériences ne nous ont pas permis de voir si le mécanisme de formation de cette molécule était décomposable en étapes comme nous l'avons fait dans le cas de l'oxygène. On remarque que ces mécanismes d'adsorption sont décrits dans le langage de la chimie plutôt que dans celui de la physique des semi conducteurs. C'est que nos résultats étaient difficilement interprétables à l'aide des théories électroniques qui envisagent des surfaces idéales. Leur application se heurte à des difficultés que BOUDART avait-pressenties dès 1952. A la suite de cette tentative, nous pensons donc qu'il est permis d'attendre des renseignements nouveaux concernant les phénomènes d'adsorption en utilisant des études diélectriques. Nous avons rencontré des difficultés sérieuses, en particulier en ce qui concerne les mesures dans le domaine des hyperfréquences. Mais on assiste chaque jour à un perfectionnement de l'outillage et des méthodes. Il ne nous parait donc pas utopique d'espérer que dans un avenir peut être assez proche, les problèmes de techniques de mesures soient sinon résolus, du moins simplifiés, et les précisions accrues. Nous nous sommes également heurtés à des phénomènes que le physique a encore assez peu abordés. Ils concernent le solide, et les poudres en particulier. On conçoit qu'il est important de les connaître pour pouvoir interpréter des mesures faites sur des catalyseurs solides, généralement pulvérulents. Une partie importante de notre étude consiste d'ailleurs en des recherches dans ces domaines. Ainsi notre travail peut illustrer la situation actuelle dans le domaine de l'adsorption et de la catalyse : les progrès attendus dans la compréhension de ces phénomènes dépendent en grande partie de l'amélioration de nos connaissances sur l'état solide.
Author: Cédric Gennequin
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 212
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Book Description
Des catalyseurs massiques à base de Co, de Mg et Al ont été préparés par voie hydrotalcite pour l’oxydation catalytique des composés organiques volatils (COV). Cette voie originale permet, après calcination de l’hydrotalcite, d’obtenir un mélange d’oxydes ayant des propriétés intéressantes telles le non respect de la stœchiométrie, une stabilité thermique importante, une aire spécifique élevée. Les différentes caractérisations ont montré que, quel que soit le rapport Co/Mg, une hydrotalcite de type Co6-xMgxAl2 a bien été synthétisée à l’état séché. Après l’étape de calcination à 500°C, le solide Co6Al2 préparé par voie hydrotalcite produit les meilleurs résultats catalytiques dans la réaction d’oxydation du toluène. Parallèlement, une étude concernant des catalyseurs supportés utilisant l’hydrotalcite MgAl comme précurseur du support a été menée. Les résultats ont révélé, après calcination du précurseur hydrotalcite, que les solides étaient constitués de l’oxyde Mg(Al)O pour de basses températures et d’un mélange de Mg(Al)O et MgAl2O4 pour de plus hautes températures. Ces solides se reconstruisent partiellement par « effet mémoire » sous forme hydrotalcite lors de l’imprégnation du Co. Cette reconstruction entraîne une dispersion et une nature différentes d’espèces de Co sur le support. La calcination de ces solides imprégnés conduit à des catalyseurs dont les performances varient en fonction de la température de calcination du support hydrotalcite. Ainsi le dépôt de cobalt sur une hydrotalcite préalablement calcinée à 700°C présente la meilleure activité dans l’étude de l’oxydation du toluène.
Author: Ahmed Belasri
Publisher: Springer Nature
ISBN: 9811554447
Category : Technology & Engineering
Languages : en
Pages : 659
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Book Description
This book highlights peer reviewed articles from the 1st International Conference on Renewable Energy and Energy Conversion, ICREEC 2019, held at Oran in Algeria. It presents recent advances, brings together researchers and professionals in the area and presents a platform to exchange ideas and establish opportunities for a sustainable future. Topics covered in this proceedings, but not limited to, are photovoltaic systems, bioenergy, laser and plasma technology, fluid and flow for energy, software for energy and impact of energy on the environment.
Author: KONDO-FRANCOIS.. AGUEY ZINSOU
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 267
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Book Description
CE TRAVAIL SE PLACE DANS LE CADRE DE LA CHIMIE DE COORDINATION INTERFACIALE, DISCIPLINE DEVELOPPEE AFIN DE RATIONALISER LES PROCEDURES DE PREPARATION DES CATALYSEURS ET PRECISEMENT LA FACON DONT LES PROPRIETES CATALYTIQUES D'UN CATALYSEUR DEPENDENT DES DIFFERENTES ETAPES DE SA PREPARATION. PLUS PARTICULIEREMENT, CE TRAVAIL S'INTERESSE AUX VARIATIONS DES PROPRIETES REDOX DES COMPLEXES DE METAUX DE TRANSITION LORSQU'ILS SONT MIS EN CONTACT AVEC UN OXYDE SUPPORT : D'UNE PART, AFIN DE DETERMINER L'INFLUENCE DE LA SURFACE DES OXYDES SUR LE POTENTIEL REDOX DE COMPLEXES DE METAUX DE TRANSITION QUE L'ON Y ADSORBE ET D'AUTRE PART, AFIN D'ETUDIER LES MECANISMES DES REACTIONS DE TRANSFERT D'ELECTRON A L'INTERFACE OXYDE-SOLUTION, C'EST A DIRE ENTRE LES COMPLEXES ADSORBES ET DES MOLECULES EN SOLUTION. NOUS MONTRONS NOTAMMENT QUE LE POTENTIEL REDOX DES ESPECES DERIVEES DU COMPLEXE TRANS-CO(EN) 2CL 2 + EST ETROITEMENT LIE A LEUR TYPE D'ADSORPTION SUR L'ALUMINE . LE POTENTIEL REDOX DECROIT D'AUTANT PLUS QUE LES HYDROXYLES DE SURFACE DE L'ALUMINE FONT PARTIE INTEGRANTE DE LA SECONDE SPHERE PUIS DE LA PREMIERE SPHERE DE COORDINATION DU METAL ADSORBE. CETTE BAISSE DE POTENTIEL PERMET D'EXPLIQUER UN CERTAIN NOMBRE DE REACTIONS DE TRANSFERT D'ELECTRON A L'INTERFACE OXYDE-SOLUTION, NOTAMMENT EN CATALYSE REDOX ET DE PROPOSER DE NOUVEAUX MECANISMES. AINSI, NOUS MONTRONS QUE LES REACTIONS DE TRANSFERT D'ELECTRON A L'INTERFACE OXYDE-SOLUTION ENTRE UN COMPLEXE ADSORBE SUR OXYDE ET UN COMPLEXE EN SOLUTION ONT LIEU SELON DES MECANISMES SIMILAIRES A CEUX DECRIT PAR TAUBE ET MARCUS EN SOLUTION, MAIS AVEC L'ORIGINALITE QUE CES MECANISMES PEUVENT S'ACCOMPAGNER DE LA DISSOLUTION OU DE L'ADSORPTION DES COMPLEXES IMPLIQUES DANS LA REACTION.
