Etude de l'oxydation par l'ozone en présence de catalyseurs solides de molécules organiques en milieu aqueux PDF Download
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Author: Bertrand Gombert
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Languages : fr
Pages : 143
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Book Description
CETTE ETUDE A EU POUR BUT DE MONTRER L'INTERET DE L'AJOUT DE CATALYSEURS LORS DE L'OZONATION DE SOLUTIONS AQUEUSES DE MOLECULES ORGANIQUES (COT 5-10 MG/L). LES CATALYSEURS UTILISES SONT SPHERIQUES ( 1-3 MM) ET CONSTITUES D'OXYDES METALLIQUES. DIFFERENTS PROTOCOLES EXPERIMENTAUX ONT MIS EN EVIDENCE UNE ACTIVITE CATALYTIQUE DE CERTAINS CATALYSEURS LORS DE L'OZONATION, DIFFERENTE DES EFFETS CUMULES DE L'OZONATION ET DE L'ADSORPTION. CETTE ACTIVITE EST VARIABLE SELON LA MOLECULE OXYDEE ET LE CATALYSEUR UTILISE. LA PRESENCE DE CATALYSEUR LORS DE L'OZONATION DE SOLUTIONS DE GLUCONATE DE SODIUM, DE TRITON X-100, DES ACIDES P-TOLUENE SULFONIQUE OU PYRUVIQUE, INDUIT UN ACCROISSEMENT DE LA MINERALISATION DU COT PAR RAPPORT A L'ACTION DE L'OZONE SEUL. CET ACCROISSEMENT PEUT ETRE RENFORCE PAR L'ELEVATION DE LA TEMPERATURE OU DE LA MASSE DE CATALYSEUR. L'EFFET EST PLUS IMPORTANT POUR UNE DOSE D'OZONE PLUS ELEVEE EN SOLUTION. AVEC LE TRITON X-100, LA DECOMPOSITION DE L'OZONE DISSOUS EST ACCELEREE EN PRESENCE DE CATALYSEUR. POUR L'ACIDE P-TOLUENE SULFONIQUE, LA CONSOMMATION EN OZONE DISSOUS PAR RAPPORT AU COT ELIMINE EST PLUS FAIBLE AVEC LE CATALYSEUR. L'OZONATION CATALYTIQUE PERMET DE LIBERER DES SITES D'ADSORPTION SUR UN CATALYSEUR SATURE. L'IMPORTANCE DE L'ADSORPTION DANS L'OZONATION CATALYTIQUE EST MISE EN EVIDENCE. CEPENDANT UNE ACTIVITE CATALYTIQUE ELEVEE EST OBSERVEE LORS DE L'OZONATION DE L'ACIDE PYRUVIQUE DANS DES CONDITIONS DE PH DEFAVORABLES A L'ADSORPTION. CERTAINS SOUS-PRODUITS D'OXYDATION SONT PRESENTS EN SOLUTION DANS DES PROPORTIONS DIFFERENTES LORS DE L'OZONATION AVEC ET SANS CATALYSEUR. L'ACIDE ACETIQUE EST EN CONCENTRATION PLUS ELEVEE PAR OZONATION CATALYTIQUE, MONTRANT UN DEGRE PLUS IMPORTANT D'OXYDATION EN PRESENCE DE CATALYSEUR OU L'EXISTENCE D'UNE SELECTIVITE LIEE AU CATALYSEUR. L'ANALYSE DES SOUS-PRODUITS INDIQUE QUE LES MECANISMES DE L'OZONATION CATALYTIQUE NE SONT PAS COMPARABLES A L'OXYDATION RADICALAIRE EN PHASE HOMOGENE.
Author: Bertrand Gombert
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Pages : 143
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CETTE ETUDE A EU POUR BUT DE MONTRER L'INTERET DE L'AJOUT DE CATALYSEURS LORS DE L'OZONATION DE SOLUTIONS AQUEUSES DE MOLECULES ORGANIQUES (COT 5-10 MG/L). LES CATALYSEURS UTILISES SONT SPHERIQUES ( 1-3 MM) ET CONSTITUES D'OXYDES METALLIQUES. DIFFERENTS PROTOCOLES EXPERIMENTAUX ONT MIS EN EVIDENCE UNE ACTIVITE CATALYTIQUE DE CERTAINS CATALYSEURS LORS DE L'OZONATION, DIFFERENTE DES EFFETS CUMULES DE L'OZONATION ET DE L'ADSORPTION. CETTE ACTIVITE EST VARIABLE SELON LA MOLECULE OXYDEE ET LE CATALYSEUR UTILISE. LA PRESENCE DE CATALYSEUR LORS DE L'OZONATION DE SOLUTIONS DE GLUCONATE DE SODIUM, DE TRITON X-100, DES ACIDES P-TOLUENE SULFONIQUE OU PYRUVIQUE, INDUIT UN ACCROISSEMENT DE LA MINERALISATION DU COT PAR RAPPORT A L'ACTION DE L'OZONE SEUL. CET ACCROISSEMENT PEUT ETRE RENFORCE PAR L'ELEVATION DE LA TEMPERATURE OU DE LA MASSE DE CATALYSEUR. L'EFFET EST PLUS IMPORTANT POUR UNE DOSE D'OZONE PLUS ELEVEE EN SOLUTION. AVEC LE TRITON X-100, LA DECOMPOSITION DE L'OZONE DISSOUS EST ACCELEREE EN PRESENCE DE CATALYSEUR. POUR L'ACIDE P-TOLUENE SULFONIQUE, LA CONSOMMATION EN OZONE DISSOUS PAR RAPPORT AU COT ELIMINE EST PLUS FAIBLE AVEC LE CATALYSEUR. L'OZONATION CATALYTIQUE PERMET DE LIBERER DES SITES D'ADSORPTION SUR UN CATALYSEUR SATURE. L'IMPORTANCE DE L'ADSORPTION DANS L'OZONATION CATALYTIQUE EST MISE EN EVIDENCE. CEPENDANT UNE ACTIVITE CATALYTIQUE ELEVEE EST OBSERVEE LORS DE L'OZONATION DE L'ACIDE PYRUVIQUE DANS DES CONDITIONS DE PH DEFAVORABLES A L'ADSORPTION. CERTAINS SOUS-PRODUITS D'OXYDATION SONT PRESENTS EN SOLUTION DANS DES PROPORTIONS DIFFERENTES LORS DE L'OZONATION AVEC ET SANS CATALYSEUR. L'ACIDE ACETIQUE EST EN CONCENTRATION PLUS ELEVEE PAR OZONATION CATALYTIQUE, MONTRANT UN DEGRE PLUS IMPORTANT D'OXYDATION EN PRESENCE DE CATALYSEUR OU L'EXISTENCE D'UNE SELECTIVITE LIEE AU CATALYSEUR. L'ANALYSE DES SOUS-PRODUITS INDIQUE QUE LES MECANISMES DE L'OZONATION CATALYTIQUE NE SONT PAS COMPARABLES A L'OXYDATION RADICALAIRE EN PHASE HOMOGENE.
Author: Bouchra Delouane
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Languages : fr
Pages : 157
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CETTE RECHERCHE A EU POUR OBJECTIF D'ETUDIER L'OXYDATION DE LA MATIERE ORGANIQUE PAR L'OZONE OU LE PEROZONE EN PRESENCE DE CATALYSEUR SOLIDE, MAIS AUSSI DE DETERMINER LES MECANISMES APPAREMMENT TRES COMPLEXES, MIS EN JEU LORS DES REACTIONS REALISEES. LA DEGRADATION DES ACIDES FULVIQUES AQUATIQUES PAR LES DIFFERENTS SYSTEMES OXYDANTS ETUDIES, DANS LES CONDITIONS SEMI-CONTINU, A MONTRE QUE L'ELIMINATION DU COT EST PLUS IMPORTANTE PAR CATAZONATION QUE PAR OZONATION OU PEROZONATION ET CECI, D'AUTANT PLUS QUE LE TAUX D'OZONATION EST ELEVE ET QUE LE PH EST LEGEREMENT BASIQUE. LA PRESENCE D'IONS BICARBONATE (PIEGES A RADICAUX) DIMINUE L'EFFICACITE DES TROIS SYSTEMES OXYDANTS. LA MESURE DE L'EFFICACITE DU PROCEDE CATAZONE (CATALYSEURS A BASE D'ALUMINE, DE DIOXYDE DE TITANE ET D'ARGILE ; DOPES PAR UN METAL) DANS DES CONDITIONS REALISTES, ENTREPRISE SUR QUATRE COMPOSES ORGANIQUES (SUBSTANCE HUMIQUE, CELLOBIOSE, TYR-GLY-GLY, ACIDE SALICYLIQUE) A MONTRE QUE LE PROCEDE CATAZONE AMELIORE NETTEMENT L'ABATTEMENT DU COT (DE 16,5 A 43%) PAR RAPPORT A O3 SEUL ET (DE 5,7 A 43,3%) PAR RAPPORT A O3/H2O2. DE PLUS, L'IMPACT DU PROCEDE CATAZONE SUR LA DEMANDE EN CHLORE ET LE PFTHM CONDUIT A UNE DIMINUTION DE LA REACTIVITE DES SUBSTANCES HUMIQUES AVEC LE CHLORE, DE L'ORDRE DE 40 A 51% CONTRE 34% PAR OZONATION SEULE. L'ETUDE DU DEVENIR DU COMPOSE ORGANIQUE PAR LE PROCEDE CATAZONE, ENTREPRISE SUR L'ACIDE SALICYLIQUE, A MONTRE QUE L'OXYDATION CATALYTIQUE CONDUIT AUX MEMES SOUS-PRODUITS DE DEGRADATION DE L'ACIDE SALICYLIQUE (ACIDE OXALIQUE ET ACIDE MALEIQUE) QUE L'OZONATION SEULE. TOUTEFOIS L'ACIDE OXALIQUE EST TOTALEMENT ELIMINE, CONTRAIREMENT A L'OZONATION SEULE. EN OUTRE, LE BILAN CARBONE EST DEFICITAIRE POUR LES CAS DES MATERIAUX A BASES D'ALUMINE ET DE DIOXYDE DE TITANE, DU FAIT DE L'ADSORPTION DE LA MATIERE ORGANIQUE SUR LE CATALYSEUR. LE PROCEDE CATAZONE AGIRAIT SELON TROIS MODES D'ACTION DIFFERENTS: UNE SIMPLE OZONATION DE LA MATIERE ORGANIQUE DANS LA PHASE AQUEUSE, UNE SIMPLE ADSORPTION DE LA MATIERE ORGANIQUE POLAIRE SUR CERTAINS MATERIAUX CATALYTIQUES ET UNE ACTION OXYDANTE A LA SURFACE DU CATALYSEUR, DUE A LA PRESENCE DU METAL SUR LE SUPPORT ET/OU A LA LIBERATION DES IONS HYDROXYDES DANS LE MILIEU
Author: Hervé Paillard
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Languages : fr
Pages : 224
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ON ASSISTE, DEPUIS PLUSIEURS ANNEES, A UNE AUGMENTATION SENSIBLE DE LA CONCENTRATION EN CARBONE ORGANIQUE DANS LES EAUX A POTABILISER. CETTE MATRICE ORGANIQUE PRESENTE UNE FRACTION SOLUBLE IMPORTANTE, MAL RETENUE PAR LES FILIERES DE TRAITEMENT CLASSIQUES. POUR COMBATTRE LES PROBLEMES DE QUALITE D'EAU LIES A UN EXCES DE COMPOSES ORGANIQUES DISSOUS (MICROPOLLANTS, THM, TOX, CODB), NOUS AVONS CHERCHE A METTRE AU POINT, DANS CETTE ETUDE, UN PROCEDE D'OXYDATION TOTALE DU CARBONE ORGANIQUE UTILISANT L'OZONE. IL EST MONTRE, AVEC PLUSIEURS TYPES D'EAUX (EAU PURE AVEC MOLECULES MODELES, EAU RECONSTITUEE AVEC SUBSTANCES HUMIQUES ET EAUX NATURELLES), QU'UN DEGRE D'OXYDATION POUSSE PEUT ETRE ATTEINT SUR DES MOLECULES ORGANIQUES REFRACTAIRES A UNE OZONATION SIMPLE PAR LA MISE EN UVRE D'UNE OXYDATION RADICALAIRE AVEC LE SYSTEME O#3/H#2O#2. LE MECANISME D'OXYDATION RADICALAIRE DE L'ATRAZINE EST PARTICULIEREMENT ETUDIE, AUSSI BIEN EN EAU PURE QU'EN EAU NATURELLE. LES SOUS PRODUITS D'OXYDATION SONT ASSEZ DIFFERENTS MAIS ON RETROUVE, DANS LES DEUX CAS, LA DESETHYL-ATRAZINE ET LA DEISOPROPYL-ATRAZINE COMME SOUS-PRODUITS MAJORITAIRES. LES CONDITIONS OPTIMALES D'APPLICATION DU SYSTEME O#3/H#2O#2 SONT LES MEMES QUELLES QUE SOIENT LA NATURE DES MOLECULES ORGANIQUES A OXYDER, C'EST A DIRE: UN PH VOISIN DE 7,5 (ENTRE 7,5 ET 8,0). UN RATIO H#2O#2 INJECTE/O#3 INJECTE DE 0,5 MOLE PAR MOLE. LES PIEGES A RADICAUX, L'ALCALINITE EN PARTICULIER, AINSI QUE LA NATURE DE LA MATRICE ORGANIQUE N'INFLUENT PAS SUR CES CONDITIONS OPTIMALES D'APPLICATION MAIS ENTRAINENT UNE REDUCTION IMPORTANTE DE LA VITESSE ET DU RENDEMENT D'OXYDATION. UN MODELE PREDICTIF D'OXYDATION DES MICROPOLLUANTS EN EAU NATURELLE, ETABLI A PARTIR DES DONNEES DE LA BIBLIOGRAPHIE ET DES RESULTATS EXPERIMENTAUX, A PERMIS DE SIMULER AVEC UNE BONNE PRECISION L'EFFET DES PARAMETRES LES PLUS IMPORTANTS (DOSES D'O#3 ET D'H#2O#2, PH, ALCALINITE, COT, TEMPERATURE, TYPE DE MICROPOLLUANT ET SA CONCENTRATION) DU TRAITEMENT D'OXYDATION PAR L'OZONE SEUL OU PAR LE SYSTEME O#3/H#2O#2. EN EAU NATURELLE, L'OXYDATION DU COT ET DE LA PLUPART DES MICROPOLLUANTS RESTE INCOMPLETE. IL EST POSSIBLE D'ACCROITRE LE POUVOIR D'OXYDATION DE L'OZONE ET DE L'OXYDATION AVANCEE O#3/H#2O#2 PAR LA MISE EN UVRE, DANS LE MILIEU REACTIONNEL, D'UN CATALYSEUR SOLIDE A BASE D'UN OXYDE MIXTE DE TI-CU (APPELE GAT) DEPOSE SUR SUPPORT ALUMINE. CE CATALYSEUR SEMBLE LIMITER L'EFFET DE PIEGE A RADICAUX DE L'ALCALINITE ET DU COT. L'OZONATION CATALYTIQUE O#3/GAT EST UN SYSTEME OXYDANT PRESENTANT UNE SELECTIVITE IMPORTANTE VIS A VIS DU CODB ET DES MOLECULES ORGANIQUES A FONCTIONS CARBOXYLIQUES ET ALDEHYDES-CETONES DANS UNE MOINDRE MESURE. L'INJECTION DE H#2O#2 PENDANT L'OZONATION CATALYTIQUE REND CE SYSTEME MOINS SELECTIF. AINSI, LA COMBINAISON O#3/H#2O#2/GAT PERMET D'OXYDER DES PESTICIDES ORGANO-CHLORES DU TYPE LINDANE, HCH ET ENDOSULFAN EN EAU NATURELLE A UN DEGRE BEAUCOUP PLUS ELEVE QUE CELUI OBTENU AVEC LE SYSTEME O#3/H#2O#2
Author: SUPRAPTO.
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Languages : fr
Pages : 214
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DANS LE BUT D'EPURER UN EFFLUENT GAZEUX CONTENANT DES TENEURS FAIBLES EN ORTHOXYLENE, NOUS ETUDIONS UN PROCEDE CHIMIQUE DE TRAITEMENT PAR L'OZONE A TEMPERATURE AMBIANTE ET SOUS LA PRESSION ATMOSPHERIQUE. L'AIR CHARGE EN ORTHOXYLENE ET L'OXYGENE OZONE SONT INTRODUITS SEPAREMENT EN CONTINU DANS UN REACTEUR GAZ-LIQUIDE MECANIQUEMENT AGITE. LE TRANSFERT DE MATIERE GAZ-LIQUIDE SPECIFIQUE DU REACTEUR EST ETUDIE EN DETERMINANT D'UNE PART LE COEFFICIENT DE TRANSFERT VOLUMIQUE PARTIEL K#LA PAR OXYGENATION DYNAMIQUE DE LA PHASE LIQUIDE ET D'AUTRE PART LE COEFFICIENT DE TRANSFERT VOLUMIQUE GLOBAL K#LA PAR TRACAGE DU GAZ LORS DE L'ABSORPTION PHYSIQUE DE L'ORTHOXYLENE DANS L'EAU. A PARTIR DE CES MESURES, ON PEUT ESTIMER LES COEFFICIENTS DE TRANSFERT VOLUMIQUES K#GA ET K#GA. LA TRANSFORMATION CHIMIQUE CONDUIT A L'OBTENTION DE PLUSIEURS PRODUITS NON TOXIQUES SUSCEPTIBLES D'ETRE A LEUR TOUR OXYDES EN DEUX PRODUITS ULTIMES: L'ANHYDRIDE CARBONIQUE ET L'ACIDE ACETIQUE. L'ETUDE EXPERIMENTALE PORTANT SUR L'INFLUENCE DE DIVERS PARAMETRES OPERATOIRES (CONCENTRATIONS DES REACTIFS, VITESSE D'AGITATION, DEBIT D'AIR SUPPLEMENTAIRE, TEMPERATURE, PH DU MILIEU REACTIONNEL) MONTRE QUE LES REACTIONS PRIMAIRES ONT LIEU ESSENTIELLEMENT DANS LE FILM LIQUIDE AU CONTACT DES BULLES D'OXYGENE OZONE. PAR SUITE, LES ETAPES PRIMAIRES SONT LIMITEES PAR LE TRANSFERT GAZ-LIQUIDE DE L'OZONE. DES AMELIORATIONS DU PROCEDE ONT ETE ENVISAGEES: EN UTILISANT UN SYSTEME BIPHASIQUE EAU SOLVANT FLUOROCARBONE, EN OPERANT EN MILIEU AQUEUX EN PRESENCE D'UN CATALYSEUR SOLIDE (CHARBON ACTIF), ENFIN EN STIMULANT LA REACTION PAR DES RAYONNEMENTS UV EN PRESENCE OU NON D'UN PHOTOCATALYSEUR (TIO#2). LES AMELIORATIONS OBSERVEES SONT FAIBLES ET LES RESULTATS CONFIRMENT LE ROLE PREPONDERANT DE LA LIMITATION DU TRANSFERT DE L'OZONE SUR LA TRANSFORMATION DE L'ORTHOXYLENE
Author: Quang Minh Bui
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Languages : fr
Pages : 134
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L'objectif de ce travail a été d'examiner et de démontrer l'activité d'un catalyseur hétérogène lors de l'ozonation de solution aqueuse de quelques molécules modèles. Il devrait également permettre une meilleure connaissance des mécanismes impliqués dans ce système oxydant. Pour cela, une étude de l'oxydation par ozonation catalytique de quelques composés réfractaires (acide pyruvique, acétique, oxalique et oxamique) et de composés pharmaceutiques (iohexol, progestérone) a été menée. Dans une première partie, une augmentation de la dégradation et de la minéralisation des acides carboxyliques et de l'acide oxamique lors de l'ozonation catalytique a été observée. Les acides acétique et oxalique formés lors de l'oxydation de l’acide pyruvique sont les sous-produits majoritaires. La formation importante de l'ion ammonium par rapport à l'ion nitrate pour l'oxydation de l'acide oxamique montre une différence de mécanisme entre l'ozonation catalytique et l'oxydation par les radicaux hydroxyles ou l'ozone moléculaire. Dans une deuxième partie, consacrée à de plus faibles concentrations en composés a montré que l'iohexol et la progestérone peuvent être dégradés par ozonation. La présence de catalyseur accélère la réaction. Aucune de sous-produits n'a cependant été mise en évidence entre les deux systèmes oxydants. Les étapes du mécanisme comprendraient (1) l'interaction de l'ozone avec du catalyseur, (2) l'adsorption du composé sur le site actif formé, (3) l'oxydation du composé organique adsorbé, (4) la désorption des sous-produits. Le procédé d’ozonation catalytique peut donc l'oxydation de composés réfractaires mais aussi une voie de dégradation complémentaire pour les composés réactifs vis-à-vis de l'ozone ou des radicaux hydroxyles.
Author: François Crissot
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Languages : fr
Pages : 152
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CETTE ETUDE A EU POUR BUT DE METTRE AU POINT DES SYSTEMES CATALYTIQUES D'OXYDATION EN PHASE HETEROGENE DE COMPOSES ORGANIQUES EN MILIEU AQUEUX BASES SUR L'ACTIVATION DU PEROXYDE D'HYDROGENE A TEMPERATURE AMBIANTE, PRESSION ATMOSPHERIQUE ET A DES PH VOISINS DE LA NEUTRALITE. LES SYSTEMES H#2O#2/CHARBONS ACTIFS DOPES OU NON EN ESPECES METALLIQUES NE PERMETTENT PAS D'OXYDER LES COMPOSES ORGANIQUES BIEN QUE CES CATALYSEURS SOIENT TRES ACTIFS POUR DECOMPOSER LE PEROXYDE D'HYDROGENE. DANS LE CAS DES CATALYSEURS FER, CUIVRE, MANGANESE, TITANE, CHROME SUPPORTES SUR DES ZEOLITES, SILICES ET DANS LE CAS DES TITANOSILICALITES, LA DISTINCTION ENTRE LES REACTIONS EN PHASE HOMOGENE ET EN PHASE HETEROGENE N'A PU ETRE ETABLIE. LES CONCENTRATIONS RELATIVEMENT ELEVEES EN METAL DISSOUS RETROUVEES EN SOLUTION SONT VRAISEMBLABLEMENT EN GRANDE PARTIE RESPONSABLES DE L'OXYDATION DES COMPOSES ORGANIQUES PAR DES REACTIONS DE TYPE FENTON. PAR CONTRE UNE ACTIVITE CATALYTIQUE EN PHASE HETEROGENE A PU ETRE ETABLIE AVEC DES CATALYSEURS CUIVRE/ALUMINE EN MINIMISANT LES RISQUES DE RELARGAGE DE CUIVRE PAR UNE REGULATION DU PH AUTOUR DE 8,5 0,5. L'OXYDATION DES COMPOSES ORGANIQUES (ACIDE SALICYLIQUE, PHENOL, ACIDE FORMIQUE) N'A ETE OBTENUE QU'AUX FORTES CONCENTRATIONS DE PEROXYDE D'HYDROGENE (10 A 100 MM). L'ELIMINATION COMPLETE DU COMPOSE ORGANIQUE (1 MM) NECESSITE CEPENDANT DES DOSES TRES ELEVEES DE PEROXYDE D'HYDROGENE (100 A 200 MOLES/MOLE DE COMPOSE ORGANIQUE) ET NE CONDUIT QU'A UNE ELIMINATION PARTIELLE DU CARBONE ORGANIQUE. DIVERS PARAMETRES INFLUANT CETTE OXYDATION CATALYTIQUE SONT ETUDIES
Author: NATHALIE.. CHRAMOSTA
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Languages : fr
Pages : 153
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CETTE ETUDE A EU POUR BUT DE MONTRER L'INFLUENCE DE CERTAINS PARAMETRES SUR L'OXYDATION DE S-TRIAZINES EN MILIEU AQUEUX DILUE PAR L'OZONE EN ABSENCE ET EN PRESENCE DE PEROXYDE D'HYDROGENE, D'IDENTIFIER LES SOUS-PRODUITS D'OXYDATION DE L'ATRAZINE PAR O#3 ET PAR O#3-H#2O#2, ET DE COMPARER LA REACTIVITE DE PLUSIEURS S-TRIAZINES (SOUS-PRODUITS D'OXYDATION DE L'ATRAZINE, CHLORO-, METHYLTHIO-, METHOXY-S-TRIAZINES) VIS-A-VIS DES RADICAUX HYDROXYLES. L'EFFICACITE DE L'OXYDATION PAR L'OZONE ET PAR LE SYSTEME OZONE-PEROXYDE D'HYDROGENE VIS-A-VIS DE LA DEGRADATION DE L'ATRAZINE DEPEND DU PH, DU RAPPORT H#2O#2/O#3 (OPTIMUM VERS 0,5 MOLE/MOLE), ET DIMINUE EN PRESENCE DE PIEGES A RADICAUX HYDROXYLES COMME LES IONS BICARBONATE ET LA MATIERE ORGANIQUE. L'OXYDATION DE L'ATRAZINE A PH=7,5 PAR O#3 ET PAR O#3-H#2O#2 CONDUIT A UNE OXYDATION LIMITEE DU CARBONE ORGANIQUE, A UNE DESHALOGENATION PARTIELLE ET AUX MEMES SOUS-PRODUITS DE REACTION. LES PRODUITS IDENTIFIES INDIQUENT QUE LES REACTIONS PORTENT ESSENTIELLEMENT SUR LES SUBSTITUANTS DU NOYAU S-TRIAZINE AVEC FORMATION DE COMPOSES DEALKYLES, HYDROXYLES ET UNE AMIDE. LA DESETHYLATRAZINE EST LE PRINCIPAL PRODUIT PRIMAIRE DE DEGRADATION DE L'ATRAZINE (0,5 MOLE/MOLE D'ATRAZINE ELIMINEE). LES EXPERIENCES DE CINETIQUE COMPETITIVE ONT PERMIS D'ETABLIR UNE ECHELLE DE REACTIVITE DES DIFFERENTES S-TRIAZINES VIS-A-VIS DES RADICAUX HYDROXYLES (SIMETRYNE > AMETRYNE ” SIMETON > ATRATON SIMAZINE > ATRAZINE > DESISOPROPYLATRAZINE > DESETHYLATRAZINE ” DESETHYLDESISOPROPYLATRAZINE), DE MONTRER L'INFLUENCE DES SUBSTITUANTS DU CYCLE SUR LA REACTIVITE DES COMPOSES ET DE METTRE EN EVIDENCE QUE LA DESETHYLDESISOPROPYLATRAZINE ET L'ACIDE CYANURIQUE SONT TRES REFRACTAIRES A UNE OXYDATION PAR O#3 ET PAR O#3-H#2O#2. LES CONSTANTES CINETIQUES ABSOLUES DE REACTION DES RADICAUX OH SUR LES S-TRIAZINES ONT ETE DETERMINEES EN PRENANT L'ION PARANITROBENZOATE, COMME COMPOSE DE REFERENCE. LES VALEURS OBTENUES POUR L'ATRAZINE ET LA SIMAZINE (RESPECTIVEMENT 2,410#9 ET 3,110#9 L MOL##1 S##1) SONT DU MEME ORDRE DE GRANDEUR QUE CELLES PUBLIEES RECEMMENT AVEC D'AUTRES SYSTEMES DE GENERATION IN SITU DES RADICAUX HYDROXYLES
Author: Patrick Baldoni-Andrey
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Languages : fr
Pages : 174
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Cette étude a pour objectif d'étudier et de comparer les performances des procédés d'oxydation radicalaire par le réactif de Fenton (FeII/H2O2), par les procédés photo-Fenton (FeII/H2O2/UV) et H2O2/UV pour l'oxydation de composés organiques et d'effluents industriels.L'oxydation des acides acétique et chloroacétique par les trois procédés d'oxydation étudiés conduit, en présence d'oxygène dissous, à une minéralisation très avancée du carbone organique (COT) ainsi qu'à une minéralisation quasi-totale du chlore organique. En absence d'oxygène dissous, l'oxydation radicalaire de l'acide chloroacétique conduit à la formation de sous produits organochlorés.La minéralisation du COT par le réactif de Fenton nécessite des doses beaucoup plus importantes de réactifs (FeII et H2O2) que par les procédés FeII/H2O2/UV et H2O2/UV.Pour l'oxydation des effluents industriels testés, le procédé photo-Fenton est plus performant que le procédé H2O2/UV et nécessite des doses moins élevées de réactifs que le système FeII/H2O2.
Author: Hélène Allemane
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Languages : fr
Pages : 147
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CE TRAVAIL A EU POUR OBJECTIFS, D'UNE PART D'EPROUVER L'EFFICACITE DE L'OZONATION ET DE L'OZONATION COMBINEE VIS-A-VIS DE DIVERS COMPOSES ORGANIQUES, D'AUTRE PART DE CONTRIBUER A LA CONNAISSANCE DES SOUS-PRODUITS D'OXYDATION PAR LE SYSTEME O#3/H#2O#2 DE QUELQUES PESTICIDES. A PH LEGEREMENT BASIQUE ( 8), EN L'ABSENCE DE PIEGES A RADICAUX ET EN REACTEUR SEMI-CONTINU, L'EFFICACITE DE L'OZONATION SEULE, DE LA PEROZONATION (O#3/H#2O#2 ; RAPPORT MOLAIRE H#2O#2/O#3 = 0,4 G/G) ET DE LA CATAZONATION (O#3/CATALYSEUR A BASE DE TIO#2) VIS-A-VIS DES PESTICIDES EST COMPARABLE. EN REVANCHE, DANS CES MEMES CONDITIONS, POUR LA PLUPART DES MOLECULES ORGANIQUES (ACIDES SIMPLES, ACIDES FULVIQUES AQUATIQUES, PROTEINE, HYDRATE CARBONE), L'ORDRE D'EFFICACITE O#3
Author: Vincent Farines
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Languages : fr
Pages : 474
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Book Description
Les travaux présentés dans ce mémoire concernent la mise en oeuvre d'un réacteur triphasique d'ozonation catalytique pour le traitement des eaux résiduaires industrielles. L'ozonation constitue un des moyens les plus efficaces pour réduire la pollution organique contenue dans les effluents aqueux avec toutefois des rendements d'oxydation de la matière organique souvent limités par la formation de produits d'oxydation inertes. Afin d'éliminer la DCO résiduelle, des procédés d'oxydation avancés sont développés pour accroître les rendements de dégradation des polluants organiques. La réaction d'ozonation catalytique est préalablement étudiée en réacteur agité avec un catalyseur d'ozonation en poudre. L'effet du catalyseur sur le transfert et la décomposition de l'ozone, hors substrat, permet de déterminer le régime de fonctionnement du réacteur selon les conditions opératoires. En faisant varier les paramètres de fonctionnement du réacteur agité, le facteurs influants de la réaction d'ozonation catalytique sont étudiés avec un composé modèle réfractaire à l'ozonation seule, l'acide hexanoïque. Ensuite, la transposition au fonctionnement en réacteur lit fixe fonctionnant à co-courant ascendant de gaz et de liquide est réalisée en suivant la même démarche qu'en réacteur agité. L'étude du transfert de l'ozone en absence de réaction chimique est suivie de l'étude du transfert et de la décomposition de l'ozone en présence de catalyseur sous forme extrudée. En utilisant l'acide hexanoïque comme substrat modèle, l'évaluation des divers paramètres de fonctionnement du réacteur conduit à la modélisation de la réaction d'ozonation catalytique en réacteur à lit fixe. Les performances du traitement sont ensuite éprouvées par des essais sur des composés organiques divers et représentatifs de la composition d'effluents réels. Enfin, divers essais d'applications sur des eaux résiduaires industrielles illustrent le bien fondé de la démarche adoptée et l'intérêt de l'ozonation catalytique.
