Etude de catalyseurs à base d'oxyde de Gallium supporte PDF Download
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Author: Alice Luminita Petre
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 193
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Book Description
Des catalyseurs à base d'oxyde de gallium supporté sur des supports tels que Al2O3, SiO2, TiO2, ZrO2,WO3, Nb2O5 de structure et propriétés superficielles différentes ont été préparés par une méthode d'imprégnation en milieu aqueux et par une méthode innovante de type sol-gel. Différentes techniques d'analyse (AES-ICP, mesure de surface spécifique, DRX, spectrométrie infrarouge, XPS, TEM, 71GaRMN) ont été employées pour l'étude de la structure et du degré de dispersion de l'oxyde de gallium sur la surface des supports. Les propriétés superficielles de nos supports ont influencé d'une manière importante la dispersion de la phase active d'oxyde de gallium. L'acido-basicité des supports, de l'oxyde de gallium massique, ainsi que des catalyseurs contenant des teneurs variables en Ga2O3 a été analysée par microcalorimétrie d'adsorption couplée à la volumétrie et par spectrométrie infrarouge qui fournit des informations complémentaires sur la nature, le nombre, la force et la distribution en force des sites acidobasiques. L'approche multitechnique (microcalorimétrie-spectroscopie infrarouge-conductance électrique) de l'influence de la vapeur d'eau sur la comportement de nos catalyseurs nous a permis de tracer une carte énergétique de la surface et caractériser les sites d'adsorption. Les performances catalytiques de nos échantillons ont été étudiées dans deux procédés ayant un impact industriel considérable: la réaction catalytique sélective des oxydes d'azote par des hydrocarbures en présence d'un excès d'oxygène (HC-SCR) et la déshydrogénation non-oxydante du propane. Les résultats de l'activité catalytique (conversion, sélectivité, production, vitesse de formation du produit principal, TOF) ont été comparés pour mieux comprendre le rôle du support, de l'acidité et basicité des solides, de la quantité d'oxyde de gallium ajouté et de la quantité de la dispersion de la phase active, ainsi que pour identifier les nombres de sites actifs dans ces réactions.
Author: Alice Luminita Petre
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Category :
Languages : fr
Pages : 193
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Book Description
Des catalyseurs à base d'oxyde de gallium supporté sur des supports tels que Al2O3, SiO2, TiO2, ZrO2,WO3, Nb2O5 de structure et propriétés superficielles différentes ont été préparés par une méthode d'imprégnation en milieu aqueux et par une méthode innovante de type sol-gel. Différentes techniques d'analyse (AES-ICP, mesure de surface spécifique, DRX, spectrométrie infrarouge, XPS, TEM, 71GaRMN) ont été employées pour l'étude de la structure et du degré de dispersion de l'oxyde de gallium sur la surface des supports. Les propriétés superficielles de nos supports ont influencé d'une manière importante la dispersion de la phase active d'oxyde de gallium. L'acido-basicité des supports, de l'oxyde de gallium massique, ainsi que des catalyseurs contenant des teneurs variables en Ga2O3 a été analysée par microcalorimétrie d'adsorption couplée à la volumétrie et par spectrométrie infrarouge qui fournit des informations complémentaires sur la nature, le nombre, la force et la distribution en force des sites acidobasiques. L'approche multitechnique (microcalorimétrie-spectroscopie infrarouge-conductance électrique) de l'influence de la vapeur d'eau sur la comportement de nos catalyseurs nous a permis de tracer une carte énergétique de la surface et caractériser les sites d'adsorption. Les performances catalytiques de nos échantillons ont été étudiées dans deux procédés ayant un impact industriel considérable: la réaction catalytique sélective des oxydes d'azote par des hydrocarbures en présence d'un excès d'oxygène (HC-SCR) et la déshydrogénation non-oxydante du propane. Les résultats de l'activité catalytique (conversion, sélectivité, production, vitesse de formation du produit principal, TOF) ont été comparés pour mieux comprendre le rôle du support, de l'acidité et basicité des solides, de la quantité d'oxyde de gallium ajouté et de la quantité de la dispersion de la phase active, ainsi que pour identifier les nombres de sites actifs dans ces réactions.
Author: Bernadett Gergely-Méthivier
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Languages : fr
Pages : 143
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L'oxyde de Gallium et l'oxyde d'étain supportés ont des performances intéressantes dans la réduction sélective des NOx par des hydrocarbures (HC-SCR) en excès d'oxygène. L'adsorption des réactifs dans le cas des oxydes métalliques est reliée à leurs propriétés acido-basiques. Notre travail consiste dans l'étude des propriétés acido-basiques et oxydo-réductrices de ces deux oxydes supportés sur alumine-γ et oxyde de titane (anatase). Notre but a été de montrer l'influence de la nature du support et de la teneur en oxyde métallique ajouté sur l'adsorption de diverses molécules (NH3, SO2, NO2, H2O, NO, O2, C2H4). Les propriétés superficielles de nos catalyseurs ont été caractérisées par plusieurs techniques. La microcalorimétrie couplée à la volumétrie a permis de mesurer la concentration, la force et la distribution des sites d'adsorption. La spectroscopie photoélectronique à rayonnement X (XPS) et la spectroscopie infrarouge en transformée Fourier (IRTF) ont permis l'identification de la nature des sites d'adsorption. Les propriétés rédox de nos matériaux ont été caractérisées par thermogravimétrie couplée à la microcalorimétrie à balayage (TG-DSC) et par réduction et oxydation en température programmée (TPR-TPO). Enfin nous discutons la performance de certains de nos catalyseurs dans la réduction sélective des NOx par le propène en absence et en présence d'eau en fonction de leurs propriétés acido-basiques.
Author: Sao Rithi Op
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Languages : fr
Pages : 50
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Author: Renaud Revel
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 185
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L'AUGMENTATION DE LA POLLUTION AUTOMOBILE, EN PARTICULIER LES REJETS D'OXYDES D'AZOTE PAR LES MOTEURS DIESEL, CONDUIT A L'ETUDE DE SOLUTIONS CATALYTIQUES. PARMI CELLES-CI, LA REDUCTION SELECTIVE PAR LES HYDROCARBURES EST LA VOIE QUE NOUS AVONS CHOISIE POUR CETTE ETUDE. AFIN DE SIMULER L'ACTE CATALYTIQUE, NOUS AVONS DEVELOPPE UN DISPOSITIF EXPERIMENTAL PERMETTANT DE SUIVRE PAR ABSORPTION X ET DIFFRACTION ANOMALE L'EVOLUTION STRUCTURALE DE CES CATALYSEURS EN CONDITIONS REACTIONNELLES. NOS ETUDES ONT PORTEES SUR DES CATALYSEURS OXYDES DE TYPE SPINELLE A BASE DE ZINC, D'ETAIN ET DE GALLIUM SUPPORTES SUR ALUMINE. CES COMPOSES ONT ETE CARACTERISES DE FACON TRES COMPLETE PAR SPECTROSCOPIE D'ABSORPTION X, DIFFRACTION ANOMALE ET MICROSCOPIE ELECTRONIQUE EN TRANSMISSION. LES RESULTATS ONT CONDUIT A L'HYPOTHESE D'UNE DIFFUSION PARTIELLE DE ZN#2#+ DANS LA STRUCTURE DE L'ALUMINE, ACCOMPAGNEE DE CREATION DE LACUNES D'OXYGENE. EN PRESENCE D'ETAIN, CETTE DIFFUSION EST SENSIBLEMENT REDUITE. QUANT AU GALLIUM, IL FORME UNE PHASE GAALO#3, ISOSTRUCTURALE DE -GA#2O#3, DISTINCTE DE LA PHASE SPINELLE CONTENANT LE ZINC. CES RESULTATS ONT ETE CONFIRMES PAR DES CALCULS AB INITIO EN ABSORPTION X ET EN DIFFRACTION ANOMALE. PAR DES ETUDES EN CONDITIONS REACTIONNELLES, NOUS AVONS PU OBSERVER UN PHENOMENE D'INSERTION REVERSIBLE D'ELEMENTS PROVENANT DES GAZ REACTIFS DANS LA STRUCTURE LOCALE DU ZINC. L'IMPORTANCE DE CES INSERTIONS EST LIEE A LA QUANTITE DE LACUNES D'OXYGENE PRESENTES DANS LES ECHANTILLONS. D'AUTRES ETUDES, PLUS EN RELATION AVEC LES GAZ REACTIFS, ONT MONTRE QUE L'ADSORPTION DE NO SUR CE TYPE DE CATALYSEUR NECESSITE L'OXYDATION PREALABLE DE LA SURFACE PAR L'OXYGENE.
Author: Corinne Dathy
Publisher:
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Languages : fr
Pages : 474
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CE TRAVAIL DE THESE PORTE SUR L'ETUDE DES REACTIONS DE REDUCTION DES OXYDES D'AZOTE PAR LE MONOXYDE DE CARBONE QUI EST UNE REACTION MODELE D'ELIMINATION DE CES POLLUANTS EN CATALYSE DE POST-COMBUSTION AUTOMOBILE. DANS UNE PREMIERE PARTIE, LA DETERMINATION DE L'ACTIVITE ET DE LA SELECTIVITE DE CATALYSEURS DE REFERENCE A BASE DE PLATINE ET DE RHODIUM SUR ALUMINE DANS LES REACTIONS CO+NO (AVEC OU SANS OXYGENE) ONT MIS EN RELIEF LES MODIFICATIONS APPORTEES PAR L'ADJONCTION DU RHODIUM AU PLATINE EN PRECISANT LEURS CARACTERISTIQUES PROPRES; DE MEME, LES VARIATIONS DE REACTIVITE DU CATALYSEUR BIMETALLIQUE PT-RH/AL#2O#3 ONT ETE OBSERVEES AVANT ET APRES, L'ADDITION DE PROMOTEUR D'OXYDE DE CERIUM QUI JOUE UN ROLE IMPORTANT DANS LES POTS CATALYTIQUES. CES ETUDES ONT PERMIS DE VERIFIER ET DE PRECISER LE MECANISME REACTIONNEL SELON LE MODELE PROPOSE PAR HARRISON ET COLL. D'AUTRE PART, LA SELECTIVITE EN OXYDE NITREUX (N#2O) (POLLUANT NOCIF POUR LA COUCHE D'OZONE ET CONTRIBUANT A L'EFFET DE SERRE) A ETE SYSTEMATIQUEMENT SUIVIE EXPERIMENTALEMENT. NOUS AVONS PU AINSI MONTRER QUE N#2O EST UN PRODUIT PRIMAIRE DE REACTION ET QUE LA TRANSFORMATION DE NO EN AZOTE SE FAIT SELON DES REACTIONS SUCCESSIVES. DANS UNE DEUXIEME PARTIE, NOUS NOUS SOMME ATTACHES A RECHERCHER DES CATALYSEURS A BASE DE CARBURES ET DE NITRURES SOIT EN TANT QUE PHASES ACTIVES, POSSIBLES SUBSTITUTS DES METAUX NOBLES, SOIT EN TANT QUE SUPPORTS AUTRES QUE L'ALUMINE POUR MODIFIER LA REACTIVITE DU PLATINE ET DU PALLADIUM. ENFIN, L'ETUDE DES CATALYSEURS PT ET PD SUPPORTES SUR CARBURE DE CHROME ET NITRURE DE SILICIUM FAIT APPARAITRE UN COMPORTEMENT CATALYTIQUE DIFFERENT DE CELUI DE CES METAUX SUPPORTES SUR ALUMINE PROBABLEMENT DU A LA MODIFICATION DES PROPRIETES CHIMISORPTIVES DES METAUX EN INTERACTION AVEC DES SUPPORTS NON OXYDES.
Author: Jacques C. Védrine
Publisher: Editions TECHNIP
ISBN: 9782710805410
Category : Catalysis
Languages : fr
Pages : 936
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Book Description
Author: Roger Spitz
Publisher:
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Languages : fr
Pages : 109
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Author: Mahsa Hosseini
Publisher:
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Category :
Languages : fr
Pages : 178
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Au cours de ce travail de thèse, des catalyseurs supportés à base de palladium et/ou or ont été synthétisés par imprégnation et déposition sur des supports TiO2 mésoporeux et oxydes mixtes TiO2-ZrO2 macro-mésoporeux hautement structurés (avec des rapports molaires Ti/Zr de 80/20, 50/50 et 20/80). Les caractérisations physico-chimiques des catalyseurs synthétisés ont été effectuées par une série de techniques telles que l’adsorption-désorption d’azote, la Réduction en Température Programmée, la Diffraction de Rayons X, les Spectroscopies Infra Rouge et UV-Visible en Réflexion Diffuse et l’Analyse Thermique. La performance catalytique des matériaux nanostructurés a été testée dans l'oxydation totale du toluène et du propène dans un microréacteur fixe et par IRTF en réflexion diffuse «operando». Quel que soit le support, le système Pd-Au déposé est un catalyseur très actif dans la réaction d’oxydation des COV. Pour les catalyseurs à base de TiO2-ZrO2 (TZ), l’activité catalytique varie en fonction du rapport molaire Ti/Zr. La plus grande activité de PdAu/TZ 80/20 peut être reliée à une plus grande teneur en Ti et aussi à la présence d’un effet de synergie entre le palladium et l’or. La réaction catalytique suivie par IR «operando» a permis de suivre l’oxydation des COV mais aussi l’adsorption de la molécule à oxyder qui augmente dans l’ordre inverse de l’activité catalytique.
Author: ELISABETH.. PEETERS
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 163
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL EST D'ETUDIER DES CATALYSEURS THIORESISTANTS A BASE DE METAUX NOBLES SUPPORTES POUR DES REACTIONS D'HYDRODESAZOTATION (HDN). DANS CE BUT, DES CATALYSEURS AU PLATINE, PALLADIUM OU RUTHENIUM SUPPORTES PAR DIFFERENTS OXYDES ONT ETE PREPARES ET CARACTERISES PAR DIVERSES TECHNIQUES DONT LA MICROSCOPIE, L'XPS, LA CHIMISORPTION, LES REDUCTION ET OXYDATION EN TEMPERATURE PROGRAMMEE, L'INFRAROUGE DE MOLECULES SONDES ADSORBEES, ET DES REACTIONS CHIMIQUES. APRES LA MISE AU POINT DU MONTAGE REACTIONNEL DE DESAZOTATION DE LA 1,2,3,4-TETRAHYDROQUINOLEINE SOUS PRESSION, CES SOLIDES ONT ETE TESTES EN PRESENCE DE FAIBLES PRESSIONS PARTIELLES D'HYDROGENE SULFURE, ET COMPARES A UN CATALYSEUR CONVENTIONNEL NIMO SULFURE SUR ALUMINE. LES METAUX SUPPORTES SONT ACTIFS MAIS SONT EXTREMEMENT SENSIBLES A LA PRESENCE DE SOUFRE. LE PLATINE S'AVERE LE PLUS ACTIF, LE PLUS SELECTIF, ET LE PLUS STABLE VIS-A-VIS DE LA DESAZOTATION. UNE ETUDE DE L'EFFET DE SUPPORT MONTRE QU'UNE ACIDITE MOYENNE EST LA CLE D'UNE BONNE SELECTIVITE. L'ETUDE DE L'EFFET DU DOPANT DU SUPPORT ZIRCONE MONTRE QUE CELUI CI N'EST PAS DETERMINANT, PAR CONTRE LA PROCEDURE DE PREPARATION DU SUPPORT PEUT MODIFIER DANS DE GRANDES PROPORTIONS L'ACTIVITE DU CATALYSEUR. SUR SILICE-ALUMINE, L'ACIDITE DU SUPPORT AUGMENTE AVEC LA TENEUR EN SILICE JUSQU'A 50%, MAIS ON NE PEUT PAS RELIER D'UNE MANIERE SIMPLE L'ACIDITE A L'ACTIVITE EN HDN. PARMI LES NOMBREUSES POSSIBILITES EXPLOREES DANS CE TRAVAIL, IL APPARAIT QUE LES METAUX NOBLES, EN PARTICULIER LE PLATINE, SUPPORTES PAR LA ZIRCONE, SONT POTENTIELLEMENT D'EXCELLENTS CATALYSEURS POUR LES REACTIONS D'HYDRODESAZOTATION EN PRESENCE DE FAIBLES PRESSIONS PARTIELLES D'HYDROGENE SULFURE.
Author: Yann Halluin
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 258
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Book Description
Ce travail porte sur la preparation, la caracterisation et l'etude de catalyseurs supportes au ruthenium dans la reaction co+h#2, avec l'objectif de mieux comprendre le comportement de tels systemes dans l'obtention de produits oxygenes a partir du gaz de synthese. Nous avons depose le ruthenium sur des oxydes simples de metaux de transition : zro#2 tio#2, wo#3, moo#3, supports susceptibles de se reduire et donc de conduire a des interactions metal-support permettant de modifier les proprietes du ruthenium. Un support a ete choisi comme reference : al#2o#3. Nous avons pu montrer d'apres les resultats de thermogravimetrie et d'analyse spx que les supports zro#2, tio#2 et al#2o#3 ne sont pas reduits suite au traitement reducteur a 350c. Wo#3 et moo#3 sont partiellement reduits, moo#3 l'etant le plus. Lors de l'etude des catalyseurs dans la reaction co+h#2 sous 50 bar, apres un pretraitement sous h#2 dans un reacteur a flux continu (vvh=6000h#-#1, temperature entre 200c a 300c, rapport h#2/co=1,6 ou 2), on a observe que les catalyseurs supportes sur zro#2, tio#2 et al#2o#3 ne donnaient pas ou tres peu de produits oxygenes. Par contre ces derniers ont ete detectes sur ru/moo#3 et ru/wo#3 en plus grande quantite, ru/moo#3 donnant le plus d'alcools. Il doit exister une relation entre le degre de reduction de l'oxyde et la selectivite en produits oxygenes. Une etude plus approfondie sur ru/moo#3 a ete menee. Elle permet de conclure que ce dernier donne de meilleures performances autant en activite qu'en selectivite en produits oxygenes quand le support est calcine a 350c, la teneur en ruthenium de 1%, la temperature de reduction du catalyseur de 250c et la temperature de reaction proche de 200c. La necessite de la presence de molybdene reduit pour obtenir les alcools est evidente.
