DYNAMIQUE DES SYSTEMES ATOMIQUES COMPLEXES EN CHAMP LASER INTENSE PDF Download
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Author: DAVID.. CHARLO
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Languages : fr
Pages : 162
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Book Description
NOUS AVONS DEVELOPPE LA THEORIE R-MATRICE-FLOQUET POUR L'ETUDE DES COLLISIONS ELECTRON-ATOME EN CHAMP LASER INTENSE. LA METHODE EST AB INITIO ET NON-PERTURBATIVE, TRAITE EXPLICITEMENT L'ECHANGE ENTRE LES ELECTRONS ET INCLUT UNE DESCRIPTION DE LA CIBLE HABILLEE PAR LES PHOTONS. LA THEORIE A ETE MISE EN UVRE SOUS FORME D'UNE GRANDE CHAINE DE PROGRAMMES GENERAUX ADAPTES AUX ORDINATEURS PARALLELES. NOUS AVONS D'ABORD ETUDIE LA DIFFUSION ELASTIQUE ELECTRON-HYDROGENE ET ELECTRON-HELIUM EN CHAMP LASER CO 2 ( = 10 640 NM) POUR DES INTENSITES ENTRE 1.2 10 5 ET 1.2 10 7 W/CM 2, A BASSE ENERGIE DE COLLISION ET DANS LA GEOMETRIE OU L'ELECTRON EST INCIDENT SUIVANT L'AXE DE POLARISATION DU CHAMP. NOUS AVONS EGALEMENT REALISE DES CALCULS EXACTS DANS LE CAS OU LA CIBLE EST MODELISEE PAR UN POTENTIEL CENTRAL. NOUS MONTRONS QUE LA POLARISATION DE LA CIBLE ATOMIQUE PAR L'ELECTRON COLLISIONNEL ET L'ECHANGE ONT PEU D'EFFETS SUR LES SECTIONS EFFICACES. NOS RESULTATS SONT EN BON ACCORD AVEC LES PREDICTIONS DE LA FORMULE DE L'APPROXIMATION BASSE FREQUENCE (ABF) (KROLL ET WATSON 1973). LES TRES GRANDES VALEURS MESUREES PAR WALLBANK ET HOLMES (1993, 1994) AUX PETITS ANGLES DE DIFFUSION DEMEURENT INEXPLIQUEES. NOUS AVONS ENSUITE ETUDIE L'EXCITATION A BASSE ENERGIE DES QUATRE PREMIERS ETATS EXCITES DE L'HELIUM PAR IMPACT SIMULTANE D'ELECTRON ET DE PHOTONS EN PRESENCE D'UN CHAMP LASER CO 2 (I = 10 8 W/CM 2) OU ND : YAG ( = 1 064 NM, I = 10 1 0 W/CM 2). NOS RESULTATS METTENT EN EVIDENCE DES STRUCTURES ADDITIONNELLES INDUITES PAR LE CHAMP LASER DANS LES SECTIONS EFFICACES D'EXCITATION. EN CHAMP LASER CO 2, NOS CALCULS RENDENT COMPTE DU CARACTERE FORTEMENT NON-PERTURBATIF DU PROCESSUS ET CONFIRMENT LA VALIDITE DE LA THEORIE ABF. ILS SONT PAR AILLEURS EN BON ACCORD QUALITATIF AVEC LES DONNEES EXPERIMENTALES DE WALLBANK ET AL. (1989). EN CHAMP LASER ND : YAG, NOUS MONTRONS QUE LA RESONANCE 2S E (1S2S 2) DE L'ION HE JOUE UN ROLE ESSENTIEL DANS L'EXPLICATION DE LA FORME DU SIGNAL ENREGISTRE PAR LUAN ET AL. (1991).
Author: DAVID.. CHARLO
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Pages : 162
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NOUS AVONS DEVELOPPE LA THEORIE R-MATRICE-FLOQUET POUR L'ETUDE DES COLLISIONS ELECTRON-ATOME EN CHAMP LASER INTENSE. LA METHODE EST AB INITIO ET NON-PERTURBATIVE, TRAITE EXPLICITEMENT L'ECHANGE ENTRE LES ELECTRONS ET INCLUT UNE DESCRIPTION DE LA CIBLE HABILLEE PAR LES PHOTONS. LA THEORIE A ETE MISE EN UVRE SOUS FORME D'UNE GRANDE CHAINE DE PROGRAMMES GENERAUX ADAPTES AUX ORDINATEURS PARALLELES. NOUS AVONS D'ABORD ETUDIE LA DIFFUSION ELASTIQUE ELECTRON-HYDROGENE ET ELECTRON-HELIUM EN CHAMP LASER CO 2 ( = 10 640 NM) POUR DES INTENSITES ENTRE 1.2 10 5 ET 1.2 10 7 W/CM 2, A BASSE ENERGIE DE COLLISION ET DANS LA GEOMETRIE OU L'ELECTRON EST INCIDENT SUIVANT L'AXE DE POLARISATION DU CHAMP. NOUS AVONS EGALEMENT REALISE DES CALCULS EXACTS DANS LE CAS OU LA CIBLE EST MODELISEE PAR UN POTENTIEL CENTRAL. NOUS MONTRONS QUE LA POLARISATION DE LA CIBLE ATOMIQUE PAR L'ELECTRON COLLISIONNEL ET L'ECHANGE ONT PEU D'EFFETS SUR LES SECTIONS EFFICACES. NOS RESULTATS SONT EN BON ACCORD AVEC LES PREDICTIONS DE LA FORMULE DE L'APPROXIMATION BASSE FREQUENCE (ABF) (KROLL ET WATSON 1973). LES TRES GRANDES VALEURS MESUREES PAR WALLBANK ET HOLMES (1993, 1994) AUX PETITS ANGLES DE DIFFUSION DEMEURENT INEXPLIQUEES. NOUS AVONS ENSUITE ETUDIE L'EXCITATION A BASSE ENERGIE DES QUATRE PREMIERS ETATS EXCITES DE L'HELIUM PAR IMPACT SIMULTANE D'ELECTRON ET DE PHOTONS EN PRESENCE D'UN CHAMP LASER CO 2 (I = 10 8 W/CM 2) OU ND : YAG ( = 1 064 NM, I = 10 1 0 W/CM 2). NOS RESULTATS METTENT EN EVIDENCE DES STRUCTURES ADDITIONNELLES INDUITES PAR LE CHAMP LASER DANS LES SECTIONS EFFICACES D'EXCITATION. EN CHAMP LASER CO 2, NOS CALCULS RENDENT COMPTE DU CARACTERE FORTEMENT NON-PERTURBATIF DU PROCESSUS ET CONFIRMENT LA VALIDITE DE LA THEORIE ABF. ILS SONT PAR AILLEURS EN BON ACCORD QUALITATIF AVEC LES DONNEES EXPERIMENTALES DE WALLBANK ET AL. (1989). EN CHAMP LASER ND : YAG, NOUS MONTRONS QUE LA RESONANCE 2S E (1S2S 2) DE L'ION HE JOUE UN ROLE ESSENTIEL DANS L'EXPLICATION DE LA FORME DU SIGNAL ENREGISTRE PAR LUAN ET AL. (1991).
Author: François Dion
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Languages : fr
Pages : 147
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Cette thèse porte sur la dynamique des molécules en champ laser intense dans la vision dite quasi statique. Deux types de dynamiques sont considérés soit la dynamique des mouvements nucléaires, les vibrations et la dissociation moléculaires, dans la première partie et la dynamique du mouvement électronique, excitation et ionisation d'une molécule à N électrons, dans la deuxième partie. Dans la première partie, on s'intéresse en particulier à un mécanisme de piégeage vibrationel, appelé effet DDQ (pour Dynamical Dissociation Quenching ) dans le régime quasi statique, et deux objectifs ont été fixés : la généralisation du concept de changement de structure dynamique en champ intense à des molécules polyatomiques, et la recherche de conditions pour optimiser le contrôle de la synchronisation molécule/champ laser sous-jacente à l'effet DDQ. Des paramètres nouveaux ont été introduits à cette fin, soit une dérive de la fréquence et des paramètres d'une paire d'impulsions pompe-sonde fixés en faisant référence à la trajectoire moyenne du paquet d'ondes vibrationnelles de la molécule libre. Dans la deuxième partie de la thèse, une méthodologie récemment développée dans notre laboratoire, pour le calcul de la fonction d'onde multi configurationelle d'un système à N électons dans une impulsion laser brève et intense a été utilisée pour décrire la dynamique d'excitation électronique et d'ionisation de la molécule linéaire CO2 sous une impulsion laser Infra-Rouge intense. L'accent est mis sur les effets multi électroniques et multi orbitalaires sur les spectres de vitesse du photoélectron et en particulier le spectre de diffraction de ce photoélectron (LIED pour Laser Induced Electron Diffraction), et leur robustesse vis -à vis d'un défaut d'alignement molécule/champ.
Author: Rachel Nuter Hasbani
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Languages : fr
Pages : 143
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NOUS PRESENTONS UNE ETUDE THEORIQUE DE L'INTERACTION ENTRE UN ATOME A DEUX ELECTRONS ACTIFS ET UN CHAMP LASER DE FORTE INTENSITE ET DE COURTE DUREE. DANS UN PREMIER TEMPS, NOUS NOUS SOMMES ATTACHES A DECRIRE L'ENSEMBLE DES ENERGIES ET ETATS PROPRES D'UN SYSTEME ATOMIQUE A DEUX ELECTRONS ACTIFS, A L'AIDE D'UNE METHODE D'INTERACTION DE CONFIGURATION. LES CONFIGURATIONS DIELECTRONIQUES SONT CONSTITUEES D'UN PRODUIT ANTISYMETRISE DE FONCTIONS B-SPLINES POUR LA PARTIE RADIALE ET DE FONCTIONS HARMONIQUES SPHERIQUES POUR LA PARTIE ANGULAIRE. PUIS, NOUS AVONS PRESENTE DEUX METHODES DIFFERENTES, LA THEORIE DE FESHBACH ET LA METHODE DES COORDONNEES COMPLEXES, PERMETTANT DE CALCULER LA POSITION ENERGETIQUE AINSI QUE LA DUREE DE VIE DES ETATS AUTOIONISANTS DE L'ATOME D'HELIUM, DE L'ION H -, ET L'ION N 5 +. NOUS AVONS, ENFIN, ETUDIE L'INTERACTION DES SYSTEMES ATOMIQUES A DEUX ELECTRONS ACTIFS AVEC UN CHAMP LASER INTENSE PAR LA RESOLUTION EXACTE DE L'EQUATION DE SCHRODINGER DEPENDANTE DU TEMPS. NOUS AVONS ALORS ETUDIE LA SIMPLE IONISATION, LA DOUBLE IONISATION ET L'AUTOIONISATION DE L'HELIUM ET DE L'ION H -.
Author: Michel Peters
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Category : Laser photochemistry
Languages : fr
Pages : 0
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L'avancement technologique des sources de rayonnement laser est tel qu'il permet désormais l'observation résolue en temps des phénomènes se déroulant dans les atomes et les molécules sous l'effet de champs intenses et de très courte durée [1, 2]. La complexité croissante de ces expériences et des processus auxquels elles s'intéressent suscite plusieurs questions à propos de la dynamique multiélectronique de ces systèmes. Par exemple, dans un travail récent portant sur la molécule de CO2 [3], une technique d'imagerie moléculaire exploitant les interférences dans le signal d'émission des harmoniques élevées a été proposée. Ces interférences qui dépendent fortement de la géométrie moléculaire sont également influencées par divers effets multiélectroniques déterminant l'importance relative des différentes voies d'ionisation possibles de la molécule sondée rendant difficile leur interprétation. Il est donc très important de développer des modèles théoriques suffisamment précis pour pouvoir s'adresser à de telles interrogations. La compréhension du déroulement de ces processus permet d'avoir une meilleure emprise sur ceux-ci et de tirer une juste part de ce type d'expérience. Ainsi, nos développements méthodologiques récents s'inscrivent dans cette ambition de dévoiler la nature des effets multiélectroniques sur la dynamique des molécules polyélectroniques dirigées par un champ laser intense. Le développement complet de ce schéma général multi-configurationnel à champ autocohérent dépendant du temps (TDMCSCF) [4, 5] sera présenté et illustré avec quelques résultats préliminaires obtenus pour des systèmes simples. Finalement, on discutera de quelques applications utiles de l'étude de la dynamique électronique, telle que l'imagerie moléculaire dynamique.
Author: ALAIN.. CYR
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Languages : fr
Pages : 166
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POUR PERMETTRE L'ETUDE DES INTERACTIONS ENTRE ATOMES COMPLEXES ET CHAMPS LASER, LA THEORIE R-MATRICE FLOQUET EST L'UNE DES METHODES LES PLUS ADAPTEES ET PROPOSE UN TRAITEMENT AB INITIO, TOTALEMENT NON-PERTURBATIF DE L'INTERACTION ATOME-CHAMP LASER. L'EQUATION DE SCHRODINGER DEPENDANTE DU TEMPS EST RESOLUE DANS LE FORMALISME DE FLOQUET-FOURIER ET NOUS UTILISONS UNE FORME ADEQUATE DE L'INTERACTION SUIVANT LA REGION DE L'ESPACE DES CONFIGURATIONS. CETTE REGION EST DEFINIE PAR LA VALEUR DE LA COORDONNEE RADIALE DE L'ELECTRON POUVANT ETRE EJECTE (THEORIE R-MATRICE). DANS LE BUT D'ETENDRE LA NOUVELLE CHAINE DE PROGRAMME RMATRX2 AUX TRANSITIONS RADIATIVES, NOUS AVONS EFFECTUE D'IMPORTANTS DEVELOPPEMENTS DE LA THEORIE R-MATRICE STANDARD ET R-MATRICE FLOQUET. NOUS NOUS SOMMES INTERESSES AU PHOTODETACHEMENT MULTIPHOTONIQUE DE O# DANS LA CONFIGURATION FONDAMENTALE 2S#22P#4 (#2P#O) CAR L'ETUDE DE CET ION NEGATIF A COUCHE OUVERTE EST TRES DELICAT A SIMULER A CAUSE DE L'IMPORTANCE DES CORRELATIONS ELECTRONIQUES NECESSAIRES A LA DESCRIPTION DU SYSTEME COLLISIONNEL. POUR LE PHOTODETACHEMENT A UN PHOTON, NOUS RESULTATS SONT EN BON ACCORD AVEC LES AUTRES VALEURS EXPERIMENTALES ET THEORIQUES. NOUS PRESENTONS LA PREMIERE ETUDE DU PHOTODETACHEMENT A DEUX PHOTONS DE O# POUR UNE LARGE GAMME DE FREQUENCES. A LA FREQUENCE DU LASER ND : YAG, L'ACCORD AVEC LES DONNEES EXPERIMENTALES EST BON. NOUS AVONS EFFECTUE UNE ETUDE THEORIQUE ET UNE MODELISATION COMPLETES D'UN PHENOMENE TRES RECEMMENT DECOUVERT : LES ETATS DEGENERES INDUITS PAR CHAMP LASER INTENSE. DEUX ETATS ATOMIQUES DE L'ARGON, LE NIVEAU FONDAMENTAL 3S#23P#6 (#1S) ET L'ETAT DOUBLEMENT EXCITE 3S3P#64P (#1P#O), CONNECTES PAR LE CHAMP LASER, PEUVENT ETRE DEGENERES AU SENS DE LA QUASI-ENERGIE (I.E. MEME ENERGIE ET MEME TAUX D'IONISATION) POUR UNE CERTAINE FREQUENCE ET INTENSITE DU CHAMP ELECTROMAGNETIQUE. SUIVANT CERTAINES VALEURS DE CES DEUX PARAMETRES, ON PEUT PARVENIR A UN ECHANGE COMPLET DU ROLE DE CES DEUX ETATS. UNE MODELISATION SIMPLE, RETENANT TOUS LES COUPLAGES ENTRE L'ETAT DOUBLEMENT EXCITE ET UN ETAT FONDAMENTAL VIRTUEL A ETE DEVELOPPEE AFIN DE DEMONTRER LES PRINCIPES PHYSIQUES PRINCIPAUX.
![Restructuration moléculaire en champ laser intense [microforme] PDF](https://books.google.com/books/content/images/frontcover/sFRQzQEACAAJ?fife=w80-h100)
Author: Nicolas Mireault
Publisher: National Library of Canada = Bibliothèque nationale du Canada
ISBN: 9780612830769
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Languages : fr
Pages : 226
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Book Description
Le présent travail souligne l'importance de chercher à développer de nouveaux modèles théoriques ainsi que d'adapter des méthodes de calculs afin de traiter adéquatement un système moléculaire complexe soumis à un champ laser intense. La méthode de propagation de paquets d'ondes est tout d'abord employée afin d'aborder la dynamique du système moléculaire simple mono-électronique, en deux dimensions et sur huit canaux, ce qui implique beaucoup de degrés de liberté. À partir de ces simulations et de la théorie Floquet, des mécanismes sont proposés pour expliquer les récents travaux expérimentaux sur ce système. Une représentation, dite adiabatique d'ordre zéro, est utilisée dans le cadre d'une adaptation des méthodes de calculs quanto-chimiques courantes en tant qu'approche alternative des molécules plus complexes. Des résultats sont présentés pour le système de même que pour un premier système polyélectronique H2 en 3-D. Finalement, une adaptation appellée LC'fi'AO du schéma familier LCAO est proposée, afin d'analyser simplement et qualitativement la restructuration moléculaire qui survient dans un champ électrostatique intense. Des résultats ab-initio viennent confirmer les prédictions du schéma LC'fi'AO, lorsqu'appliqué à la molécule H2O .
Author: Cécilia Giovanetti-Teixeira
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Languages : fr
Pages : 290
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Book Description
Une molécule, dans un champ laser intense, permet semi-classiquement, à un électron de valence de « tunnéler », d’être accéléré dans ce champ avec une trajectoire classique, et de revenir se recombiner radiativement avec l’ion. Un rayonnement harmonique est émis, intense jusque dans l’XUV, ultra-bref, et cohérent. La recollision de l’électron libre peut être utilisée comme sonde de l’orbitale dont il est issu, donc de la structure, la dynamique électronique et nucléaire de la molécule. Une même énergie de recollision est le produit de deux types trajectoires électroniques. Numériquement, en résolvant l’équation de Schrödinger dépendante du temps (ESDT), pour les séparer il faut utiliser des techniques de traitement du signal. Une étude spatio-temporelle de la génération d’harmoniques d’ordre élevé (GHOE) dans les molécules diatomiques H2+ et N2 pour diverses orientations molécules - laser, et dans les atomes de Ar et He, permet d’identifier l’origine des minima présents dans leur spectre. Une étude des effets isotopiques sur la GHOE est réalisée avec les molécules H2 , D2 et T2. Il y a des différences dans les temps de retours électroniques entre les trois isotopes, et dans leur spectre d’harmoniques ; et les populations des niveaux vibrationnels dépendent de la masse nucléaire qui influence les transitions électroniques radiatives. Une application de la GHOE est la tomographie d’orbitales moléculaires. Des reconstructions ont été effectuées, théoriques, à partir des spectres d’harmoniques bruts et filtrés, et expérimentales.
Author: François Reynal
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Languages : fr
Pages : 0
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Book Description
Etude théorique de l'interaction entre un atome à deux ou trois électrons actifs et un champ laser de fort éclairement (10^13 à 10^15 W.cm-2) et de durée d'impulsion ultra-brève (femto à attoseconde) dans le domaine spectral XUV. Notre approche est basée sur la résolution de l'équation de Schrödinger dépendante du temps. L'impulsion laser est définie par un modèle semi-classique. Les fonctions d'onde sont construites en utilisant des B-splines. Nous étudions particulièrement la double ionisation à deux photons de l'hélium dans l'état fondamental ainsi que dans l'état excité 1s2s. Nous testons une méthode d'approximation pour traiter certains ions héliumoÏdes. Enfin nous abordons le Lithium, système à trois électrons actifs. Nous comparons la double ionisation à deux photons par voie séquentielle et directe avec He(1s2s) dont la structure asymétrique est proche de celle du lithium.
Author: Florence Gauthey
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Languages : fr
Pages : 181
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Book Description
LA GENERATION D'HARMONIQUES D'ORDRES ELEVES A PARTIR DE L'INTERACTION D'ATOMES AVEC DES CHAMPS LASER TRES INTENSES EST ETUDIEE EN DETAIL AU MOYEN D'UN MODELE ATOMIQUE SIMPLE. LA PLUPART DES CARACTERISTIQUES OBSERVEES POUR DES ATOMES REELS SONT REPRODUITES. CECI INDIQUE QUE LES PROCESSUS PHYSIQUES A L'ORIGINE DE LA GENERATION D'HARMONIQUES D'ORDRES ELEVES, AINSI QUE LEURS CONSEQUENCES, SONT DES PROPRIETES INTRINSEQUES DES SYSTEMES NON-LINEAIRES SOUMIS A DES CHAMPS INTENSES, ET DEPENDENT PEU DES DETAILS DE LA STRUCTURE ATOMIQUE. LA SUGGESTION D'UN MODELE GENERIQUE, FONDE SUR LES PROPRIETES DYNAMIQUES DU SYSTEME, PERMET D'APPROFONDIR LA COMPREHENSION DE L'INTERACTION DES ATOMES AVEC DES CHAMPS LASER TRES INTENSES
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