Dégradation photocatalytique de colorants sur TiO2 Degussa P25 et argile pontée au titane PDF Download
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Author: Karima Meguedad
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Book Description
Ces dernières années, les problèmes d'environnement et de dépollution sont devenus cruciaux. En particulier, les industries textiles sont une source très importante de pollution des milieux aquatiques. De 60 à 70 % des colorants de l'industrie textiles contiennent une ou plusieurs fonctions azoïques et sont pour la plupart d'entre eux toxiques, mutagènes et cancérigènes. L'objectif de la thèse a été d'évaluer l'efficacité du procédé photocatalytique pour éliminer des colorants anioniques et cationiques seuls ou en mélange en présence de dioxyde de titane et d'argile pontée au titane, synthétisé au laboratoire. Trois colorants sont étudiés comme modèle le bleu de Méthylène (BM), le noir Rémazol 5 (NR5) et le réactif rouge 2 (RR2). La première partie du travail est une étude cinétique de l'adsorption, de la dégradation et de la minéralisation de ces colorants à différents pH. Plusieurs conclusions émergent (1) l'isotherme d'adsorption n'est pas une isotherme de Langmuir (2) aucune corrélation n'est observée entre les quantités adsorbées et les vitesses de dégradation et (3) à forte concentration en colorants, une partie de la lumière est absorbée et la vitesse de dégradation diminue. La seconde partie du travail concerne l'étude du mélange des deux colorants anioniques. L'influence du rapport molaire, du pH et de la concentration initiale sur l'isotherme d'adsorption, la cinétique de décoloration et de minéralisation des deux colorants dans le mélange sont étudiés et comparés à celle obtenues pour les colorants pris individuellement. Aucun complexe n'est formé. Des compétitions entre les deux colorants sont observées après saturation de la surface de TiO2. Au-delà de la saturation du catalyseur un ralentissement de la minéralisation du COT et des hétéroatomes est observé. La troisième partie de l'étude est dédiée à l'étude de la préparation, caractérisation et propriétés photocatalytique de l'argile pontée au TiO2 (MMT-TiO2) et du matériau composite : argile pontée au TiO2 dopée avec de l'argent (MMT-TiO2/Ag). Cette étude est réalisée sur le colorant cationique (BM) et le colorant anionique (NR5). Une adsorption totale du colorant BM est observée, contrairement au NR5 qui ne s'adsorbe pratiquement pas, suggérant une adsorption par liaison ionique. L'argile pontée dopée ou non ne présente pas des propriétés photocatalytiques plus importantes que celle de TiO2 mais joue un rôle important sur l'adsorption des colorants cationiques, ce qui favorise leur élimination de la solution aqueuse. La présence d'Ag diminue les propriétés d'adsorption et de photocatalyse de l'argile pontée.
Author: Karima Meguedad
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Ces dernières années, les problèmes d'environnement et de dépollution sont devenus cruciaux. En particulier, les industries textiles sont une source très importante de pollution des milieux aquatiques. De 60 à 70 % des colorants de l'industrie textiles contiennent une ou plusieurs fonctions azoïques et sont pour la plupart d'entre eux toxiques, mutagènes et cancérigènes. L'objectif de la thèse a été d'évaluer l'efficacité du procédé photocatalytique pour éliminer des colorants anioniques et cationiques seuls ou en mélange en présence de dioxyde de titane et d'argile pontée au titane, synthétisé au laboratoire. Trois colorants sont étudiés comme modèle le bleu de Méthylène (BM), le noir Rémazol 5 (NR5) et le réactif rouge 2 (RR2). La première partie du travail est une étude cinétique de l'adsorption, de la dégradation et de la minéralisation de ces colorants à différents pH. Plusieurs conclusions émergent (1) l'isotherme d'adsorption n'est pas une isotherme de Langmuir (2) aucune corrélation n'est observée entre les quantités adsorbées et les vitesses de dégradation et (3) à forte concentration en colorants, une partie de la lumière est absorbée et la vitesse de dégradation diminue. La seconde partie du travail concerne l'étude du mélange des deux colorants anioniques. L'influence du rapport molaire, du pH et de la concentration initiale sur l'isotherme d'adsorption, la cinétique de décoloration et de minéralisation des deux colorants dans le mélange sont étudiés et comparés à celle obtenues pour les colorants pris individuellement. Aucun complexe n'est formé. Des compétitions entre les deux colorants sont observées après saturation de la surface de TiO2. Au-delà de la saturation du catalyseur un ralentissement de la minéralisation du COT et des hétéroatomes est observé. La troisième partie de l'étude est dédiée à l'étude de la préparation, caractérisation et propriétés photocatalytique de l'argile pontée au TiO2 (MMT-TiO2) et du matériau composite : argile pontée au TiO2 dopée avec de l'argent (MMT-TiO2/Ag). Cette étude est réalisée sur le colorant cationique (BM) et le colorant anionique (NR5). Une adsorption totale du colorant BM est observée, contrairement au NR5 qui ne s'adsorbe pratiquement pas, suggérant une adsorption par liaison ionique. L'argile pontée dopée ou non ne présente pas des propriétés photocatalytiques plus importantes que celle de TiO2 mais joue un rôle important sur l'adsorption des colorants cationiques, ce qui favorise leur élimination de la solution aqueuse. La présence d'Ag diminue les propriétés d'adsorption et de photocatalyse de l'argile pontée.
Author: Nadjet Hadj Salah
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La première partie de ce travail est consacrée à l'évaluation de l'efficacité photocatalytique de plusieurs semiconducteurs commerciaux. La comparaison est basée sur la détermination de leurs propriétés physiques : diamètre des particules, taille des cristallites, structure cristallographique, propriétés électroniques, composition chimique ainsi que capacité d'adsorption. L'efficacité photocatalytique est testée sur le phénol, un polluant modèle. Alors que ZnO présente une activité photocatalytique légèrement supérieure à celle des différents TiO2 étudiés, c'est pour le TiO2 P25 que la plus faible résistivité a été observée. C'est donc au sein de ce dernier que la circulation électronique est la meilleure. L'existence de différentes formes cristallographiques pour le TiO2 est démontrée être également un autre paramètre fondamental gouvernant la réactivité. Si la partition anatase/rutile (80/20%) est donc importante, le fait que le TiO2-P25 soit formé d'un seul cristallite le semble tout autant, car c'est tout le grain qui peut être considéré comme actif.Une seconde partie est dédiée à l'étude de la dégradation photocatalytique d'un colorant, le Vert Cibacron (RG12) utilisé dans l'industrie textile. Le travail est réalisé en suspension aqueuse en présence de dioxyde de titane TiO2-P25. La décoloration de la suspension est effective après 90min de traitement et s'accompagne d'une minéralisation partielle de 60% pour une gamme de concentration initiale en RG12 entre 10-40 mgL-1. Pour déterminer le mécanisme général de la photocatalyse, des investigations thermodynamiques et cinétiques ont été menées sur l'adsorption du colorant sur TiO2-P25. La chimisorption s'est avérée être le processus spontané endothermique majoritaire se déroulant à la surface du photocatalyseur. La cinétique d'adsorption suit globalement une loi de pseudo-ordre deux accompagnée d'un mécanisme de diffusion intraparticulaire observé aux fortes concentrations (80-120 mgL-1) mettant en avant les mésopores du matériau. Un modèle faisant intervenir une adsorption compétitive des espèces à la surface du photocatalyseur a été élaboré. Les molécules de colorant, de sous-produits de dégradation, les molécules d'eau et ions hydroxydes, ainsi que le dioxygène présent en solution et à la surface du TiO2 sont supposés entrer en compétition vis à vis des mêmes sites d'adsorption. Il est alors observé que l'inverse de la constante de dégradation photocatalytique du colorant dépend d'un polynôme du second degré de la concentration initiale du colorant de départ.Afin de contrecarrer le problème récurrent de la filtration des suspensions aqueuses de TiO2, la fixation de TiO2 par la méthode PMTP sur des plaques de verre a été étudiée. La caractérisation des dépôts par MEB et DRX a permis de montrer que ceux-ci étaient homogènes. Les performances du TiO2 supporté ont été comparées au procédé photocatalytique classique en suspension aqueuse sur le colorant Vert Cibacron dans un réacteur à recirculation de 500 mL dont les conditions optimales de fonctionnement ont été déterminées. Le modèle précédent de compétition d'adsorption des espèces à la surface du photocatalyseur, s'est montré adapté à décrire les résultats expérimentaux comparativement au modèle de Langmuir-Hinshelwood.Enfin, le couplage photocatalyse/sonolyse a été examiné pour la dégradation du vert Cibacron. Le dosage des espèces actives générées par chaque technique a été réalisé. Une synergie est apparue lors du couplage de la photocatalyse sous irradiation solaire en présence d'ultrasons 500 kHz.
Author: Sushma Dave
Publisher: Elsevier
ISBN: 0128242027
Category : Technology & Engineering
Languages : en
Pages : 796
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Photocatalytic Degradation of Dyes: Current Trends and Future Perspectives covers in detail current trends and future aspects on photocatalytic degradation of organic dyes using novel photocatalytic techniques such as metallic nanoparticles, heterogeneous and hybrid systems using visible light irradiation. It highlights the most recent scientific and technological achievements and importance of degradation of dyes in the textile effluent by simple environmental friendly approaches using eco-friendly catalysts. It is of assistance to everyone interested in bioremediation of effluents: professionals, consulting engineers, academicians, and research scholars as well. - Describes the basic photocatalytic techniques and their application in wastewater treatment - Covers the key reactive species accounting for the photodegradation of different dyes, providing helpful guidelines that could be applied to foster the development of efficient photodegradation systems - Includes Description of a wide variety of catalysts and their application in degradation of dyes in the effluent of variable matrices (such as textile effluent, pharmaceutical industry effluent, food industry effluent) - Presents the application of doped semiconductors in the degradation of dyes, hybrid systems and their importance in the dye degradation - Describes the biological synthesis of metallic nanostructures and their use in dye degradation using visible range of light irradiation - Discusses the mechanistic aspect of the dye degradation using photo catalysts
Author: Sushma Dave
Publisher: Springer Nature
ISBN: 303108991X
Category : Technology & Engineering
Languages : en
Pages : 287
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This book looks at the recent developments in the area of photocatalytic degradation of dyes using photocatalytic techniques, for example by means of various nanoparticles, heterogeneous, and hybrid systems. Dyes are one of the major groups of water pollutants and are widely used in a diverse range of industries. The toxic effects of organic dyes in wastewater can have a great environmental impact, therefore there is significant interest and need to remove these dyes effectively and efficiently during wastewater treatment. This volume covers a plethora of basics on the photochemistry of dyes and provides information on technological perspectives including reactor designs and process intensification. Since many industries release a significant amount of colored effluents, which are toxic and difficult to remove by conventional methods, the comprehensive studies herein will contribute to helping reduce the impact of colored effluents in wastewater on the environment.
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The photocatalytic degradation of adsorbed organic dyes in air is reported with the goal of color removal for potential catalyst characterization and application in self-cleaning surfaces. In this study, a laboratory photoreactor equipped with 8 GE Blacklight Blue 20W lamps (peak emission at 365 nm) was the source for near-UV exposure of dye-coated Degussa P25 titanium dioxide (TiO2) particles as well as dye coated photo-inert aluminum oxide (Al2O3) particles used for control experiments. The average UVA intensity of exposure for all experiments was 1.3 mW cm−2. Dyes were adsorbed onto catalyst particles and inert supports in aqueous solution, and the coated particles were captured by centrifugation, dried, and hand ground to powder before near-UV exposure. The dyes included in this study were Acid Blue 9, Acid Orange 7, Reactive Black 5 and Reactive Blue 19. Sub-monolayer initial dye coverage of support particles was used. Visual evidence of color removal was recorded with digital photographic images of samples before near-UV illumination and after exposure. Two methods, Indirect and Direct Analysis, were employed to quantitatively examine the decolorization of organic dyes with near-UV exposure. During illumination with the Indirect method, dye-coated powder samples were subject to ambient humidity and were shaken in uncovered Petri dishes in attempt to achieve uniform near-UV exposure of particles. Separate samples for each exposure time were used. Reaction products were desorbed from the support particles into basic aqueous solution, support particles were removed by centrifugation, and the resulting solution was analyzed by UV-visible transmission spectroscopy to examine the photoreaction progress. The Direct Analysis method allowed for the examination of the same sample throughout the reaction with near-UV exposure. Dye-coated sample powder was pressed into a sealable sample holder with a quartz window which allowed for both UV exp.
Author: Khaled M. Mezughi
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Languages : en
Pages : 212
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Organic contaminants from industrial and/or domestic effluents may be harmful to humans directly or indirectly by degrading the quality of the aquatic environment. Consequently these contaminants must be reduced to levels that are not harmful to humans and the environment before disposal. Chemical, physical and biological methods exist for the removal of these pollutants from effluents. Among the available chemical methods, heterogeneous photocatalytic oxidation has been found particularly effective in removing a large number of persistent organics in water. In this study, photocatalytic degradation was explored for the removal of reactive azo-dye (textile dye), triclocarban (disinfectant), clopyralid (herbicide) and three endocrine disrupting compounds (EDCs) (estrone, 17?-estradiol and 17?-ethinylestradiol) from synthetic effluents. The major factors affecting the photocatalytic processes including the initial concentration of the target compounds, the amount of catalyst, the light intensity, the type of catalyst, the electron acceptor, the irradiation time and the pH were studied. Other oxidation techniques including (O3, H2O2, UV) were also studied. Generally UV light is used in combination with titanium dioxide, as photocatalyst, to generate photoinduced charge separation leading to the creation of electron-hole pairs. The holes act as electron acceptors hence the oxidation of organics occur at these sites. These holes can also lead to the formation of hydroxyl radicals which are also effective oxidants capable of degrading the organics. The results obtained in this study indicated that photolysis (i.e. UV only) was found to have no effect on the degradation of reactive azo-dye (RO16). However, complete photocatalytic degradation of 20 mg/L (3.24?10-2 mM) RO16 was achieved in 20 minutes in the presence of 1g/L TiO2 Degussa P25 at pH 5.5. Comparison between various types of catalysts (i.e. Degussa P25, VP Aeroperl, Hombifine N) gave varied results but Degussa P25 was the most effective photocatalyst hence it was selected for this study. For RO16 the optimum catalyst concentration was 0.5 g/L TiO2 with initial concentration of 20 mg/L RO16. It was found that the disappearance of RO16 satisfactorily followed the pseudo first-order kinetics according to Langmuir-Hinshelwood (L-H) model. The rate constant was k= 0.0928 mol/min. Photodegradation of TCC was studied in 70%v acetonitrile: 30%v water solutions. UV light degraded TCC effectively and the reaction rates increased with decreasing initial concentration of TCC. UV/TiO2 gave unsatisfactory degradation of triclocarban (TCC) since only 36% were removed in 60 minutes with initial concentration of TCC 20 mg/L. The degradation of clopyralid and the EDCs was studied using three oxidation systems UV/TiO2, UV/H2O2 and O3. Complete degradation of clopyralid (3,6-DCP) was achieved with UV/TiO2 in about 90 minutes at an optimum catalyst concentration of 1g/L. Zero-order kinetics was found to describe the first stage of the photocatalytic reaction in the concentration range 0.078-0.521 mM. At pH 5 the rate constant was 2.09?10-6? 4.32?10-7 M.s-1.Complete degradation of all the three EDCs was achieved with UV/H2O2 in 60 minutes at catalyst concentration of (2.94?10-2 M). On the other hand complete degradation of the EDCs was achieved in just 2 minutes with ozonation. For high concentration EDCs, TiO2/UV gave low efficiency of degradation as compared with ozone and H2O2/UV. First-order kinetics was found to describe the photocatalytic reaction of the EDCs.
Author: Abdelhamid Khalil Benabbou
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Languages : fr
Pages : 296
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La photocatalyse a été utilisée pour éliminer des microorganismes (Escherichia-Coli) qui constituent une pollution biologique de l'eau. Le procédé photocatalytique associe un semi-conducteur (le dioxyde de titane) à des rayonnements UVA pour générer des espèces réactives de l'oxygène (EROs), qui vont à leur tour inactiver E-coli grâce au stress oxydant que les EROs provoquent. Plusieurs matériaux ont été impliqués dans cette étude: le Ti02, les photosensiblisateurs et une argile pontée avec le titane. Cette dernière s'est montrée totalement inefficace à éliminer les microorganismes par photocatalyse. Le Ti02 a été le plus efficace des matériaux testés, l'inactivation bactérienne a été totale après 180 minutes d'irradiation en UVA et en présence de seulement 0,25 gIL. Le traitement photocatalytique des bactéries semble être durable puisqu'aucune recultivabilité des microorganismes n'est observée 48 heures après les irradiations. Les photosensibilisateurs ont été moins efficaces que le Ti02 mais ils présentent l'avantage, non négligeable, d'être activable dans le visible. Ce résultat ouvre la voie pour une application solaire du procédé de désinfection photocatalytique
Author: Maithaa Karkmaz
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Languages : fr
Pages : 183
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Book Description
Trois colorants alimentaires : l’Amarante, le Jaune Orangé S et le Bleu Patenté V ont été dégradés totalement par photocatalyse hétérogène en utilisant TiO2 en suspension. On a étudié, par spectroscopie FTIR, l’adsorption de ces trois colorants sur la surface de TiO2. La minéralisation totale a été démontrée par plusieurs techniques : COT, DCO et chromatographies liquide et gazeuse. Le sort des hétéro-atomes a été suivi. Le soufre a été transformé en SO42-. L’azote des groupes amines est converti en NH4+ et NO3-. Le groupe azoïque –N=N– est en majorité minéralisé en N2, ce qui constitue un cas idéal pour l’environnement. Les mécanismes de dégradation photocatalytique ont pu être explicités après identification des intermédiaires réactionnels. Afin d’éviter la filtration ou la décantation finale en fin de réaction, des échantillons de TiO2 déposés sur papier Ahlstrom ont été testés avec succès lors de la dégradation de l’amarante. De plus, la dégradation de ce colorant a été testée par photocatalyse solaire à la Platforme Solaire d’Almeria en Espagne dans deux photoréacteurs pilotes solaires. Enfin, on a comparé la dégradation de l’amarante par photocatalyse à celle obtenue par l’Oxydation Voie Humide Catalytique en utilisant le catalyseur 3%Ru/TiO2. Les résultats obtenus sont comparables malgré les différences de conditions opératoires.
Author: Anthony Lannoy
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Languages : fr
Pages : 0
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Book Description
La photocatalyse hétérogène est une technique d'oxydation avancée prometteuse dans le domaine de la dépollution d'effluents aqueux ou gazeux industriels contenant des composés organiques tels que les colorants, engrais, pesticides ou composés organiques volatils (COV). La photocatalyse met en oeuvre l'excitation d'un matériau semi-conducteur par une radiation lumineuse et dans ce contexte le dioxyde de titane (TiO2) est le photocatalyseur le plus couramment employé. Cependant, son activité est liée à de nombreux paramètres (longueur d'onde d'irradiation, paramètres texturaux, composition cristalline...) qu'il convient de maitriser si on veut concevoir un système de dépollution efficace. Afin d'améliorer les performances du TiO2, différentes approches ont émergé durant les dernières décennies, telles que ledopage par des métaux de transition ou le dopage par des composés organiques.Le sujet de la thèse s'est inscrit dans ce contexte et a porté sur le développement de systèmes photocatalytiques élaborés en présence de cyclodextrines (molécules cages formées par l'enchainement d'unités glucosidiques) pour la dégradation de polluants organiques en phase aqueuse. Il s'articule en trois parties principales. La première partie a été consacrée à la possibilité de combiner directement l'action d'un dioxyde de titane commercial (P25) en suspension aqueuse en présence de cyclodextrines pour améliorer le rendement de réactions photocatalysées. Appliquée à la dégradation photocatalytique d'un COV hydrophobe (toluène) dans l'UV, l'étude n'a pas montré d'impact positif des cyclodextrines. Les résultats ont été rationnalisés par l'évaluation des capacités d'adsorption des cyclodextrines sur la surface duphotocatalyseur et des constantes d'association 1:1 CD:toluène. Le deuxième partie a porté sur la synthèse d'une série de matériaux mésoporeux TiO2 par voie sol-gel colloïdale en utilisant comme agents structurants des assemblages supramoléculaires de type Pluronic 123-cyclodextrine partiellement méthylée (micelles). L'introduction de cyclodextrine méthylée en quantité contrôlée permet de jouer sur le glonflement des micelles. Après élimination de l'agent template par calcination, il est mis en évidence qu'il est possible de moduler les paramètres texturaux et structuraux du dioxyde de titane. Ces matériaux ont été évalués dans la réaction de dégradation de l'acide phénoxyacétique en phase aqueuse sous une irradiation proche du rayonnement visible (365 nm). Dans la troisième partie, le développement de matériaux mésoporeux TiO2 par voie sol-gel colloïdale a été poursuivi en substituant les assemblages supramoléculaires comme agents structurants par des cyclodextrines seules. Les paramètres de synthèse ont été optimisés avec différentes types de cyclodextrines (natives ou modifiées) et différentes concentrations.Les meilleurs résultats en termes de dégradation photocatalytique de l'acide phénoxyacétique à 365 nm ont été obtenus avec le matériau R25-T500 préparé à partir de cyclodextrine alétoirement méthylée à 25 g/L. Enfin, l'incorporation d'or sous forme HAuCl4 durant le protocole de synthèse a même permis d'observer une augmentation de l'activité photocatalytique sous irradiation à 420 nm comparativement au catalyseur référence TiO2 P25.
