Aromatisation du propane sur des catalyseurs Ga/HZSM5 PDF Download
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Author: Marielle Barret
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Languages : fr
Pages : 147
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Book Description
INDUSTRIELLEMENT, POUR L'AROMATISATION DES LPG (PROPANE, BUTANE), LE CATALYSEUR EST CONSTITUE D'UNE ZEOLITHE DE TYPE MFI DOPEE PAR DU GALLIUM. SUR CE CATALYSEUR, LE SCHEMA REACTIONNEL EST BIFONCTIONNEL FAISANT INTERVENIR SUCCESSIVEMENT DES ETAPES DE DESHYDROGENATION ET DES ETAPES D'OLIGOMERISATION ET DE CYCLISATION ACIDES. L'OBJECTIF DE NOTRE TRAVAIL EST DOUBLE: A/ COMPRENDRE L'INFLUENCE DE L'EQUILIBRE ENTRE LES FONCTIONS ACIDE ET DESHYDROGENANTE SUR L'ACTIVITE AROMATISANTE DE CATALYSEURS GA/HZSM5 PRETRAITES SOUS AZOTE OU SOUS HYDROGENE A TEMPERATURE ELEVEE. B/ PRECISER LES MODES DE FORMATION DU COKE, DE DESACTIVATION, DE REGENERATION PAR TRAITEMENT OXYDANT DE CES CATALYSEURS. L'INFLUENCE DE LA COMPOSITION ET DU MODE DE PREPARATION DE CATALYSEUR GA/HZSM5 (MELANGE DE GA#2O#3 ET DE ZEOLITHE OU IMPREGNATION DE LA ZEOLITHE PAR UN SEL DE GALLIUM) SUR LEUR ACTIVITE, STABILITE ET SELECTIVITE EN AROMATISATION DU PROPANE A ETE DETERMINEE. TOUS LES RESULTATS OBTENUS SONT EN ACCORD AVEC UN SCHEMA BIFONCTIONNEL. QUEL QUE SOIT LE CATALYSEUR GA/HZSM5 UTILISE, L'ETAPE CINETIQUEMENT LIMITANTE EST LA DESHYDROGENATION SUR LES ESPECES GALLIUM. L'ASSOCIATION DE ZEOLITHE HZSM5 A L'OXYDE DE GALLIUM BGA#2O#3 A UN EFFET POSITIF PARTICULIEREMENT MARQUE SUR SON ACTIVITE DESHYDROGENANTE (X 100-10000). CECI S'EXPLIQUE PAR UNE ACTION CONJOINTE DES CENTRES ACIDES ET DES ESPECES GALLIUM DANS CETTE REACTION. PAR AILLEURS, LE PRETRAITEMENT SOUS HYDROGENE A HAUTE TEMPERATURE SE TRADUIT PAR UNE DIMINUTION IMPORTANTE DE L'ACTIVITE ACIDE. BIEN QUE LES CATALYSEURS GA/HZSM5 PRETRAITES SOUS HYDROGENE SOIENT PLUS ACTIFS EN AROMATISATION QUE CEUX PRETRAITES SOUS AZOTE LA FORMATION DE COKE Y EST PLUS LENTE. CECI EST PROBABLEMENT LIE A UNE MEILLEURE DISPERSION DES ESPECES GALLIUM DANS LA ZEOLITHE. COMPTE TENU DE LEUR NATURE POLYAROMATIQUE, LES MOLECULES DE COKE SONT TRES VRAISEMBLABLEMENT LOCALISEES SUR LA SURFACE EXTERNE DES CRISTALLITES DE ZEOLITHE, CE QUI A POUR CONSEQUENCES D'AFFECTER DE MANIERE IDENTIQUE LES ACTIVITES ACIDE ET DESHYDROGENANTE
Author: Marielle Barret
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INDUSTRIELLEMENT, POUR L'AROMATISATION DES LPG (PROPANE, BUTANE), LE CATALYSEUR EST CONSTITUE D'UNE ZEOLITHE DE TYPE MFI DOPEE PAR DU GALLIUM. SUR CE CATALYSEUR, LE SCHEMA REACTIONNEL EST BIFONCTIONNEL FAISANT INTERVENIR SUCCESSIVEMENT DES ETAPES DE DESHYDROGENATION ET DES ETAPES D'OLIGOMERISATION ET DE CYCLISATION ACIDES. L'OBJECTIF DE NOTRE TRAVAIL EST DOUBLE: A/ COMPRENDRE L'INFLUENCE DE L'EQUILIBRE ENTRE LES FONCTIONS ACIDE ET DESHYDROGENANTE SUR L'ACTIVITE AROMATISANTE DE CATALYSEURS GA/HZSM5 PRETRAITES SOUS AZOTE OU SOUS HYDROGENE A TEMPERATURE ELEVEE. B/ PRECISER LES MODES DE FORMATION DU COKE, DE DESACTIVATION, DE REGENERATION PAR TRAITEMENT OXYDANT DE CES CATALYSEURS. L'INFLUENCE DE LA COMPOSITION ET DU MODE DE PREPARATION DE CATALYSEUR GA/HZSM5 (MELANGE DE GA#2O#3 ET DE ZEOLITHE OU IMPREGNATION DE LA ZEOLITHE PAR UN SEL DE GALLIUM) SUR LEUR ACTIVITE, STABILITE ET SELECTIVITE EN AROMATISATION DU PROPANE A ETE DETERMINEE. TOUS LES RESULTATS OBTENUS SONT EN ACCORD AVEC UN SCHEMA BIFONCTIONNEL. QUEL QUE SOIT LE CATALYSEUR GA/HZSM5 UTILISE, L'ETAPE CINETIQUEMENT LIMITANTE EST LA DESHYDROGENATION SUR LES ESPECES GALLIUM. L'ASSOCIATION DE ZEOLITHE HZSM5 A L'OXYDE DE GALLIUM BGA#2O#3 A UN EFFET POSITIF PARTICULIEREMENT MARQUE SUR SON ACTIVITE DESHYDROGENANTE (X 100-10000). CECI S'EXPLIQUE PAR UNE ACTION CONJOINTE DES CENTRES ACIDES ET DES ESPECES GALLIUM DANS CETTE REACTION. PAR AILLEURS, LE PRETRAITEMENT SOUS HYDROGENE A HAUTE TEMPERATURE SE TRADUIT PAR UNE DIMINUTION IMPORTANTE DE L'ACTIVITE ACIDE. BIEN QUE LES CATALYSEURS GA/HZSM5 PRETRAITES SOUS HYDROGENE SOIENT PLUS ACTIFS EN AROMATISATION QUE CEUX PRETRAITES SOUS AZOTE LA FORMATION DE COKE Y EST PLUS LENTE. CECI EST PROBABLEMENT LIE A UNE MEILLEURE DISPERSION DES ESPECES GALLIUM DANS LA ZEOLITHE. COMPTE TENU DE LEUR NATURE POLYAROMATIQUE, LES MOLECULES DE COKE SONT TRES VRAISEMBLABLEMENT LOCALISEES SUR LA SURFACE EXTERNE DES CRISTALLITES DE ZEOLITHE, CE QUI A POUR CONSEQUENCES D'AFFECTER DE MANIERE IDENTIQUE LES ACTIVITES ACIDE ET DESHYDROGENANTE
Author: Mira Raad
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Pages : 0
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Mélanger un oxyde de gallium avec une zéolithe H-ZSM-5 donne les mêmes résultats catalytiques en craquage du n-hexane, déshydrogénation du cyclohexane et en aromatisation du propane qu'un catalyseur préparer par échange cationique avec un sel de gallium. En fait, le véritable catalyseur est synthétisé lors du prétraitement sous hydrogène pendant lequel le suboxyde de gallium (Ga2O) issu de la réduction de Ga2O3 réagit avec les sites de Brønsted de la zéolithe pour donner des hydrures de gallium. La réaction de déshydrogénation des alcanes fait intervenir un site catalytique bifonctionnel composé d'un site de Lewis du Ga et d'un site basique généré par l'oxygène de la charpente zéolithique. L'activation du propane se produit sur un hydrure de gallium via un mécanisme de type alkyle. Les aluminosilicates dopés avec Ga sont plus performants que les gallosilicates, ce qui signifie que les espèces de gallium sont plus actives en extra-réseau que dans le réseau de la zéolithe.Le coke généré lors de l'aromatisation du propane est très polyaromatique avec plus de quinze noyaux benzéniques, localisé dans les micropores il s'avère très toxique. La création de mésopores intracristallins sans modifier les propriétés acides de la zéolithe (nombre et force des sites acides) est possible par un traitement alcalin. Leur présence permet de limiter les réactions de transfert d'hydrogène mais est peu efficace pour contrôler la croissance du coke, les mésopores sont mêmes négatifs pour la réaction de déshydrogénation rendant les catalyseurs bifonctionnels hiérarchisés inefficaces en aromatisation du propane ; l'étape cinétiquement limitante pour cette réaction étant la déshydrogénation.
Author: Meiry Glaucia Freire Rodrigues
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Languages : fr
Pages : 146
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LA FORMATION DU COKE ET LA DESACTIVATION DES ZEOLITHES HZSM5 ET GA/HZSM5 ONT ETE ETUDIEES PENDANT LA TRANSFORMATION DU PROPENE, LE PREMIER INTERMEDIAIRE DE L'AROMATISATION DU PROPANE, ENTRE 250 ET 530C. L'AROMATISATION DU PROPENE EST PLUS RAPIDE SUR GA/HZSM5 QUE SUR HZSM5. CEPENDANT, LES VITESSES DE FORMATION DU COKE SONT SIMILAIRES. AVEC LES DEUX CATALYSEURS, LA FORMATION DE COKE EST MINIMALE A 400-450C, CE QUI EST LIE A LA NATURE DU COKE ET A SA RETENTION DANS LES PORES OU SUR LA SURFACE EXTERNE DE LA ZEOLITHE. AINSI, LA COMPOSITION DU COKE NE DEPEND PAS DU CATALYSEUR MAIS ESSENTIELLEMENT DE LA TEMPERATURE DE REACTION ET RESULTE DE REACTIONS SUCCESSIVES D'ALKYLATION, DE CYCLISATION, DE TRANSFERT D'HYDROGENE (OU DE DESHYDROGENATION). AUX TEMPERATURES SUPERIEURES A 400C, UN SECOND MODE DE FORMATION DU COKE APPARAIT: LE COUPLAGE DESHYDROGENANT DE MOLECULES AROMATIQUES. LA DESACTIVATION DU CATALYSEUR SE FAIT PLUTOT PAR BLOCAGE DES PORES ET AFFECTE DE LA MEME MANIERE LES FONCTIONS ACIDE ET DESHYDROGENANTE DU CATALYSEUR. LA PRESENCE D'HYDROGENE, PENDANT L'AROMATISATION DU PROPANE A 530C, A UN EFFET POSITIF SUR L'ACTIVITE AROMATISANTE DU CATALYSEUR GA/HZSM5, CAR IL INHIBE LA FORMATION DU COKE OU DE SES PRECURSEURS. UN PRETRAITEMENT DU CATALYSEUR GA/HZSM5 SOUS VAPEUR D'EAU A 530C CONDUIT A SA DESACTIVATION PAR SUITE DE LA DESALUMINATION DE LA ZEOLITHE ET DU FRITTAGE OU DE LA MIGRATION DES ESPECES GALLIUM. LA FONCTION DESHYDROGENANTE EST PLUS TOUCHEE QUE LA FONCTION ACIDE. ENFIN, LA REGENERATION SOUS HYDROGENE DES CATALYSEURS COKES A 350 ET A 530C MONTRE QUE (I) LE COKE EST ELIMINE PAR HYDROGENATION SUR LES ESPECES GALLIUM AVEC CRAQUAGE DE SES COMPOSES HYDROGENES SUR LES SITES ACIDES, (II) LA LOCALISATION DU COKE PLUTOT QUE SA TENEUR ET SA NATURE EST LE PARAMETRE DETERMINANT DE SON ELIMINATION
Author: Laurent Petit
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CE TRAVAIL PORTE SUR LA REACTION D'AROMATISATION DU PROPANE EN PRESENCE DE CATALYSEURS ZEOLITHIQUES CONTENANT DU GALLIUM. UNE SERIE DE CATALYSEURS A BASE DE ZEOLITHES DE STRUCTURES DIFFERENTES (Y, L, BETA, MFI, MORDENITE, OFFRETITE) ET DE RAPPORTS SI/AL VARIABLES ONT ETE PREPARES DANS LE BUT D'ETUDIER L'INFLUENCE DE CES DEUX PARAMETRES SUR LA REACTION D'AROMATISATION DU PROPANE. LES CATALYSEURS DU TYPE GA/MFI S'AVERENT ETRE LES MIEUX ADAPTES DU FAIT DE LEUR RESISTANCE PARTICULIERE A LA DESACTIVATION PAR COKAGE. NEANMOINS DES CATALYSEURS D'AROMATISATION A BASE DE ZEOLITHES AUTRES QUE LA MFI PEUVENT ETRE PREPARES SOUS RESERVE D'UNE OPTIMISATION ENTRE FONCTION ACIDE APPORTEE PAR LA ZEOLITHE ET FONCTION DESHYDROGENANTE APPORTEE PAR LA PHASE GALLIUM
Author: ZAINAL ABIDIN.. KASIM
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Languages : fr
Pages : 240
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L'AROMATISATION DU N-HEXANE A ETE REALISEE SUR LES CATALYSEURS H.ZSL.5 ET GA/H.ZSM.5 POUR VERIFIER LE MECANISME DE FORMATION DES AROMATIQUES ET LE ROLE DU GALLIUM. LES REACTIONS ONT ETE REALISEES A PRESSION ATMOSPHERIQUE ENTRE 723-823 K ET A VHSV DE 51.1 A 434.7 H POUR 0,25 G DE CATALYSEUR. UNE ETUDE CINETIQUE, BASEE SUR LES DONNEES EXPERIMENTALES DU SCHEMA INITIAL DE LA REACTION A MONTRE QUE LE CRAQUAGE DU NC#6 ETAIT LA REACTION PREDOMINANTE AVEC LES CATALYSEURS H.ZSM.5. SA VITESSE EST A PEU PRES 4 A 5 FOIS PLUS RAPIDE QUE LA DESHYDROGENATION ENTRE 723-823 K. CEPENDANT, AVEC L'INTRODUCTION DU GALLIUM LE PROCESSUS DE DESHYDROGENATION EST AMELIORE. IL EST ENVIRON 5 A 7 FOIS PLUS RAPIDE QUE LE CRAQUAGE LEQUEL N'A PAS ETE SIGNIFICATIVEMENT AFFECTE PAR LA PRESENCE DU GALLIUM. L'AUTRE REACTION PRIMAIRE EST L'ISOMERISATION DE NC#6 EN IC#6 QUI A ETE LEGEREMENT AUGMENTEE AVEC L'ADDITION DU GALLIUM. CEPENDANT LE PRINCIPAL ROLE DU GALLIUM EST D'AUGMENTER LA VITESSE DU PROCESSUS DE DESHYDROGENATION. CETTE ETUDE A AUSSI MONTRE QU'IL Y A UNE TENEUR MAXIMALE EN GALLIUM (ENTRE 2.46 ET 3.90 WT%) AU-DESSUS DE LAQUELLE IL N'EST PAS AUSSI EFFICACE. SUR LES CATALYSEURS H.ZSM.5, LE CRACKING DE NC#6 EN PROPANE ET PROPYLENE VIA UN MECANISME ION CARBENIUM, UNE SCISSION, UN TRANSFERT D'HYDROGENE ET L'OLIGOMERISATION DES OLEFINES LEGERES, LA CYCLISATION, LA DESHYDROGENATION VIA UN TRANSFERT D'HYDROGENE SUR LES SITES ACIDES DU CATALYSEUR VERS LES AROMATIQUES EST LE CHEMIN PREFERE D'AROMATISATION. D'AUTRE PART, LES CATALYSEURS CONTENANT DU GALLIUM, AMELIORENT LA DESHYDROGENATION DE NC#6 EN C#6= ET LA DESHYDROGENATION DES PRODUITS CYCLIQUES D'OLIGOMERISATION EN AROMATIQUES PAR LES SITES DE GALLIUM. L'ENSEMBLE DE CES MECANISMES EST PROPOSE POUR LA FORMATION D'AROMATIQUES SUR LES 2 CATALYSEURS H.ZSM.5 ET GA/H.ZSM.5
Author: C. R. Baijense
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Languages : en
Pages : 181
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Author: DRISS.. AITTALEB
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Languages : fr
Pages : 159
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LES BTX (BENZENE, TOLUENE ET XYLENES) SONT ACTUELLEMENT PRODUITS PAR REFORMAGE CATALYTIQUE D'ESSENCE LOURDE DE DISTILLATION. TOUTEFOIS LES ALCANES LEGERS ET EN PARTICULIER LES GAZ DE PETROLE LIQUEFIES (GPL) POURRAIENT CONSTITUER UNE CHARGE INTERESSANTE POUR LEUR PRODUCTION. L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL EST DE PRECISER L'INFLUENCE DE L'ALCANE UTILISE SUR LA CINETIQUE DE L'AROMATISATION ET SUR LE SCHEMA REACTIONNEL ET DE COMPARER DIFFERENTS TYPES DE CATALYSEURS POUR L'AROMATISATION DU PROPANE. LE SCHEMA REACTIONNEL DE LA TRANSFORMATION DE L'ETHANE PROPANE ET BUTANES A TOUT D'ABORD ETE ETABLI SUR UNE ZEOLITHE HZSM-5. LA PREMIERE ETAPE DE CETTE TRANSFORMATION EST LA FORMATION D'OLEFINES PAR DESHYDROGENATION OU CRAQUAGE VIA DES INTERMEDIAIRES IONS CARBONIUM. CES OLEFINES CONDUISENT AUX AROMATIQUES PAR OLIGOMERISATION, CYCLISATION PUIS TRANSFERT D'HYDROGENE. L'ETAPE CINETILIMITANTE EST LA FORMATION DES OLEFINES. L'INTRODUCTION DANS CETTE ZEOLITHE DE COMPOSANTS DESHYDROGENANTS, ZINC OU GALLIUM, QUI AUGMENTENT LA VITESSE DE CETTE ETAPE A UN EFFET POSITIF SUR SON ACTIVITE ET SA SELECTIVITE EN AROMATIQUES. CEPENDANT LA ZEOLITHE AU ZINC EST MOINS ACTIVE QUE CELLE AU GALLIUM. L'AJOUT D'UN CATALYSEUR COMME PT-SN/AL203 AUX ZEOLITHES HZSM-5 AVEC ET SANS GALLIUM PERMET D'AUGMENTER LEURS ACTIVITES ET DE DIMINUER LA FORMATION DE METHANE. MALHEUREUSEMENT CET AJOUT FAVORISE LA DESACTIVATION DES CATALYSEURS. LES ETUDES EFFECTUEES SUR LES GALLOSILICATES AYANT LA STRUCTURE DE LA ZEOLITHE MFI ET SYNTHETISES EN MILIEU FLUORURE MONTRENT QUE CES CATALYSEURS SONT TRES SELECTIFS EN AROMATISATION DU PROPANE, MAIS LEUR ACTIVITE RESTE MALHEUREUSEMENT INFERIEURE A CELLE DES ZEOLITHES IMPREGNEES PAR LE GALLIUM
Author: Cornelis R. Baijense
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Languages : en
Pages : 181
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