Propriétés optiques et spectroscopie non-linéaire de nanoparticules individuelles PDF Download
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Author: Hatim Baida
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Book Description
Ce travail porte sur l'étude expérimentale de la réponse optique linéaire et non-linéaire de nanoparticules métalliques individuelles. Pour cela une technique optique originale en champ lointain, basée sur la modulation spatiale de l'échantillon, a été mise en place et combinée avec une technique pompe-sonde résolue en temps à l'échelle femtoseconde. Dans un premier temps nous nous sommes intéressés à la caractérisation optique de nanoparticules modèles formées par une nanosphère d'argent encapsulée dans une couronne de silice. Nous avons mis en évidence la conséquence principale du confinement quantique électronique sur la réponse optique des nanoparticules : l'élargissement de leur résonance plasmon de surface avec la réduction de la taille (proportionnel à l'inverse du rayon, pour des nanosphères). Cette étude détaillée n'avait jamais été réalisée, car elle nécessite des mesures sur des nanoparticules uniques (pour s'affranchir des effets d'élargissement inhomogène de la résonance dus aux dispersions en taille, géométrie et environnement) et de taille connue. Ceci a été possible grâce à la mesure quantitative de leur section efficace d'extinction et/ou à la corrélation directe de l'image optique du nano-objet avec son image par microscopie électronique. La deuxième partie de ce travail a été consacrée à l'étude de la réponse optique linéaire et non-linéaire résolue en temps de nanobâtonnets d'or. Ces systèmes sont particulièrement intéressants car leurs propriétés optiques peuvent être contrôlées en modifiant leur géométrie (rapport d'aspect en particulier). Leur spectre d'extinction et sa dépendance en polarisation ont tout d'abord été étudiés au niveau de l'objet individuel. La comparaison de cette réponse optique linéaire avec des modèles théoriques a permis d'obtenir des informations sur leur orientation et géométrie. La réponse optique non-linéaire ultrarapide du même nanobâtonnet a ensuite été mesurée par une technique pompe-sonde femtoseconde à très haute sensibilité. La nanoparticule étudiée étant totalement caractérisée optiquement, une mesure quantitative de sa non-linéarité a ainsi pu être réalisée, et son origine physique déterminée à partir d'un modèle théorique.
Author: Hatim Baida
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Book Description
Ce travail porte sur l'étude expérimentale de la réponse optique linéaire et non-linéaire de nanoparticules métalliques individuelles. Pour cela une technique optique originale en champ lointain, basée sur la modulation spatiale de l'échantillon, a été mise en place et combinée avec une technique pompe-sonde résolue en temps à l'échelle femtoseconde. Dans un premier temps nous nous sommes intéressés à la caractérisation optique de nanoparticules modèles formées par une nanosphère d'argent encapsulée dans une couronne de silice. Nous avons mis en évidence la conséquence principale du confinement quantique électronique sur la réponse optique des nanoparticules : l'élargissement de leur résonance plasmon de surface avec la réduction de la taille (proportionnel à l'inverse du rayon, pour des nanosphères). Cette étude détaillée n'avait jamais été réalisée, car elle nécessite des mesures sur des nanoparticules uniques (pour s'affranchir des effets d'élargissement inhomogène de la résonance dus aux dispersions en taille, géométrie et environnement) et de taille connue. Ceci a été possible grâce à la mesure quantitative de leur section efficace d'extinction et/ou à la corrélation directe de l'image optique du nano-objet avec son image par microscopie électronique. La deuxième partie de ce travail a été consacrée à l'étude de la réponse optique linéaire et non-linéaire résolue en temps de nanobâtonnets d'or. Ces systèmes sont particulièrement intéressants car leurs propriétés optiques peuvent être contrôlées en modifiant leur géométrie (rapport d'aspect en particulier). Leur spectre d'extinction et sa dépendance en polarisation ont tout d'abord été étudiés au niveau de l'objet individuel. La comparaison de cette réponse optique linéaire avec des modèles théoriques a permis d'obtenir des informations sur leur orientation et géométrie. La réponse optique non-linéaire ultrarapide du même nanobâtonnet a ensuite été mesurée par une technique pompe-sonde femtoseconde à très haute sensibilité. La nanoparticule étudiée étant totalement caractérisée optiquement, une mesure quantitative de sa non-linéarité a ainsi pu être réalisée, et son origine physique déterminée à partir d'un modèle théorique.
Author: Laetitia Dalstein
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Book Description
Les propriétés optiques des nanoparticules métalliques, caractérisées par l'existence d'une résonance plasmon de surface (SPR) dans le domaine visible, sont aujourd'hui couramment utilisées afin de détecter et de caractériser des espèces chimiques, en solution ou déposées sur des substrats (dans les capteurs par exemple). Dans ce travail, j'ai optimisé la réalisation puis la caractérisation physico-chimique et optique d'interfaces composées de nanoparticules d'or d'environ 15 nm de diamètre sur des substrats de silicium et de verre fonctionnalisés par des silanes, à l'aide de méthodes d'optique linéaire et non linéaire. La spectroscopie UV-visible en réflexion et transmission, couplée aux microscopies électronique et à force atomique, et aidée par la modélisation, m'a permis de corréler les propriétés optiques des particules à leur densité locale sur la surface. La spectroscopie optique non linéaire par génération de fréquence somme (SFG) permet de sonder la chimie de surface des particules et du substrat ainsi que de tirer parti de l'amplification locale des processus optiques par excitation de la SPR. Après avoir montré qu'elle amplifie effectivement des signaux SFG moléculaires peu intenses de la couche de silanes, j'ai révélé la présence dans la couche organique de greffage de groupements méthyles résultant d'une réaction de silanisation incomplète, démontré le lien entre la stabilité temporelle chimique et plasmonique des interfaces et l'irradiation laser, caractérisé finement la qualité de fonctionnalisation des particules par des thiols et montré la relation de proportionnalité entre réponses optiques linéaire et non linéaire en surface. Finalement, j'ai étudié directement le processus d'amplification de la SFG par le couplage à la SPR en réalisant une spectroscopie à deux dimensions infrarouge et visible. J'ai montré que ce couplage est mesurable même sur de petites particules déposées, et qu'il se produit dans la zone spectrale d'existence du plasmon de surface (du vert au rouge). La comparaison avec une surface plane de platine et d'or m'a permis d'extraire de façon fine des facteurs d'amplification, qui correspondent à ce que prédit une modélisation simple de la plasmonique en jeu dans ces interfaces.
Author: Vincent Juvé
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Book Description
En passant de l'état massif à la nanoparticule les matériaux métalliques voient certaines de leurs caractéristiques modifiées de manière notable comme par exemple les propriétés optiques avec l'apparition d'une résonance dans le spectre optique, la Résonance Plasmon de Surface Localisée (RPSL) responsable du changement de couleur des nanoparticules métalliques. Les propriétés vibrationnelles et thermiques de nanoparticules métalliques ont été étudiées à l'aide d'une technique de Spectroscopie Femtoseconde. Nous avons montré qu'il était possible d'exciter et de détecter optiquement des fréquences de vibrations mécaniques dans le domaine térahertz pour des nanoparticules de platine composées de moins de cent atomes. D'autre part l'augmentation des effets dus aux interfaces a été mis en évidence sur les propriétés thermiques de nanoparticules d'or et d'argent. La résistance thermique à l'interface, résistance de Kapitza, voit son rôle augmenter lors du transfert thermique à l'échelle nanométrique. Une corrélation entre les valeurs mesurées et les impédances acoustiques des matériaux composants les interfaces a été mise en évidence. Nous avons aussi montré qu'elle augmente quand la température diminue de 300K à 70K. Les propriétés optiques de nanoparticules non sphériques ont été étudiées à l'aide de la Spectroscopie à Modulation Spatiale. Cette technique a permis de repérer puis de caractériser des nano-bâtonnets d'or individuels. Nous avons montré que la largeur spectrale de la RPSL est fortement dépendante de la géométrie des nanoparticules (diamètre et longueur). Cette double dépendance n'est pas prédite par les modèles classiques ou quantique existants.
Author: Salem Marhaba
Publisher: Omniscriptum
ISBN: 9786131523236
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Languages : fr
Pages : 228
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Book Description
A l'échelle nanométrique, les particules de métaux nobles possèdent des propriétés optiques fascinantes. Elles sont dominées par le phénomène de "Résonance de Plasmon de Surface" dont le profil spectral est très sensible à la taille, à la forme et à l'environnement des particules (milieu diélectrique extérieur, autres particules proches...). Ce travail a pour but une meilleure compréhension des processus fondamentaux responsables des modifications de la résonance de plasmon: d'une part en réalisant la spectroscopie d'extinction de nanoparticules "uniques" par la technique originale de Spectroscopie à Modulation Spatiale et d'autre part en caractérisant la morphologie de ces mèmes objets par une observation directe en Microscopie Electronique à Transmission. Cette double approche permet de corréler la réponse optique de nanoparticules (isolées ou bien en interaction (dimères)) avec leur forme ou leur arrangement spatial, et d'en faciliter ainsi la modélisation théorique.
Author: Zouhair Sofiani
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Languages : fr
Pages : 127
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Book Description
Les semi-conducteurs transparents de type Aii Biv, continuent à susciter une attention considérable du point de vue fondamental et application, principalement en raison de leurs propriétés très exploitées. Une considération particulière a été portée sur l'oxyde de zinc qui est un semi-conducteur de type n possédant d'excellentes propriétés électriques, catalytiques et optiques, qui lui confèrent la possibilité d'être exploité dans de nombreux domaines tel que l'optoélectronique. Dans cette perspective, nous avons étudié l'influence du dopage, des températures de dépôt et de recuit, la nature du substrat et des techniques de dépôt sur la réponse optique non linéaire du ZnO. Nous avons constaté que la réponse non linéaire dépend énormément de ces paramètres. En particulier, nous avons démontré que la réponse non linéaire dépend de la qualité structurale et optique des couches minces.
Author: Thi Khuyen Hoang
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Languages : fr
Pages : 138
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Book Description
Ce travail de thèse se consacre à l'étude de molécules, de matériaux et de nano objets à propriétés optiques non linéaires (ONL) quadratiques. Dans un premier temps, nous avons étudié un polymère électro optique à base de polyméthacrylate de méthyle greffé par un nouveau colorant non linéaire. Une susceptibilité non linéaire de 43pm/V a été obtenue par génération de second harmonique à 1,91 ltm ; nous l'avons comparée à la valeur calculée à partir du modèle de Langevin sur l'orientation de dipôles sous champ électrique. Dans un deuxième temps, nous nous sommes intéressés à des complexes métalliques et organométalliques, en étudiant la possibilité de commuter leur hyperpolarisabilité, soit par modification de la longueur de conjugaison des ligands sous irradiation optique (photochromes), soit par transformation du caractère redox des donneurs ou des accepteurs d'électrons dans un système conjugué unidimensionnel. Enfin, nous avons étudié les propriétés ONL de dérivés du 4 diméthylamino N méthyl 4 stilbazolium tosylate (DAST), et en particulier la possibilité d'exalter leur hyperpolarisabilité par des nanoparticules d'or. Des mesures de diffusion harmonique de la lumière ont permis de mettre en évidence une nette augmentation de l'hyperpolarisabilité (d'un facteur 2) par molécule de dérivé de DAST, en régime non résonant, en présence de nanoparticules d'or, qu'elles soient attachées à cette molécule ou simplement mélangées avec elle dans un solvant commun
Author: Senda Yazidi
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Book Description
Ce travail vise à utiliser des surfaces d'alumine nanostructurées pour guider la croissance et l'organisation de particules métalliques (Ag, Au et AgxAu1-x), et à les tester en tant que substrats SERS-actifs robustes et réutilisables. Nous avons utilisé la spectrophotométrie pour la caractérisation des propriétés optiques résultantes, l'ellipsométrie spectroscopique pour l'extraction des indices optiques et la microscopie électronique en transmission pour les caractérisations structurales. La diffusion Raman exaltée de surface (SERS) a été utilisée pour la détection de molécules de bipyridine adsorbées sur la surface des échantillons, en collaboration avec l'Institut des Matériaux Jean Rouxel de Nantes. Nous étudions d'abord des systèmes de nanoparticules monométalliques et bimétalliques afin de comprendre les modes de croissance de telles assemblées. Nous montrons que des arrangements différents de nanoparticules bimétalliques sont obtenus selon la séquence de dépôt utilisée et qu'un alliage est obtenu à l'issue de recuits ex situ sous vide. Les propriétés optiques en champ proche et lointain de nanoparticules d'alliage AgxAu1-x noyées dans une matrice d'Al2O3 sont comparées numériquement à celles des métaux purs, par la méthode de calcul des différences finies dans le domaine temporel. Les résultats indiquent que l'amplification du champ pour les nanoparticules de métal pur est plus élevée que pour les nanoparticules d'alliage. Enfin, les expériences SERS menées sur un système dichroïque de nanoparticules d'Ag plus ou moins couplées montrent que l'on peut obtenir un signal SERS intense avec des nanoparticules recouvertes.
Author: Rachid Ladj
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Languages : en
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Book Description
Des marqueurs biologiques exogènes à base de nanoparticules hybrides possédant des propriétés optiques non-linéaires ont été préparés en tant qu'agent de contraste pour l'imagerie de second harmonique et le diagnostic de cellules pathogènes. L'iodate de fer est l'un des matériaux proposés dans ce domaine en raison de ses bonnes propriétés de second harmonique et de sa faible toxicité. Des nanoparticules d'iodate de fer ont été synthétisées par microémulsion inverse et miniémulsion inverse. Un bon contrôle de taille et de morphologie des particules a été obtenu dans les deux cas. En vue d'applications biomédicales, l'encapsulation des particules a été réalisée in situ par polymérisation en miniémulsion inverse. Enfin, l'encapsulation de particules de niobate de potassium par un polymère biocompatible a été étudiée. L'intérêt de ces particules hybrides a été démontré par des études in vitro en imagerie de second harmonique.
Author: Salem Marhaba
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Languages : fr
Pages : 232
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Book Description
A l'échelle nanométrique, les particules de métaux nobles possèdent des propriétés optiques fascinantes. Elles sont dominées par le phénomène de « Résonance de Plasmon de Surface » dont le profil spectral est très sensible à la taille, à la forme et à l'environnement des particules (milieu diélectrique extérieur, autres particules proches...). Ce travail de thèse a pour but une meilleure compréhension des processus fondamentaux responsables des modifications de la résonance de plasmon : d'une part en réalisant la spectroscopie d'extinction de nanoparticules « uniques » par la technique originale de Spectroscopie à Modulation Spatiale et d'autre part en caractérisant la morphologie de ces mêmes objets par une observation directe en Microscopie Electronique à Transmission. Cette double approche permet de corréler la réponse optique de nanoparticules (isolées ou bien en interaction (dimères)) avec leur forme ou leur arrangement spatial, et d'en faciliter ainsi la modélisation théorique
Author: Nicolas Troc
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Languages : fr
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Book Description
Cette thèse a pour but d'étudier les effets quantiques apparaissant pour des agrégats métalliques de très petite taille en raison de l'augmentation du ratio surface/volume et de la discrétisation de la structure électronique. Mettre en avant ces effets demande une très grande qualité de fabrication des nanoparticules étudiées, monodisperse dans le cas idéal. Nous fabriquons des nanostructures en encapsulant des agrégats d'argent générés par une source magnétron dans des matrices solides, comme la silice ou l'alumine. Cette technique nous permet de contrôler indépendamment la composition des particules, leur taille, et leur concentration. Un spectre de masse quadripolaire a été mis en place et utilisé comme un filtre en taille pour obtenir une distribution plus étroite et précise.Les échantillons ont été caractérisés par deux techniques complémentaires : par spectroscopie optique à transmission avec des mesures sur des ensembles de particules, et par spectroscopie de perte d'énergie des électrons (EELS) sur des particules uniques, réalisée dans un microscope électronique à balayage par transmission. Bien qu'utilisant deux outils conceptuellement différents, ces deux méthodes mesurent les résonances plasmoniques des particules. Ce travail a donc pour objectif de relier théoriquement et expérimentalement ces deux méthodes dans le but de comprendre comment les propriétés physiques de ces petits agrégats de métaux nobles sont affectées par les effets quantiques.
