Préparation, caractérisation et réactivité de catalyseurs au nickel déposé sur supports oxydés PDF Download
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Author: Laurent Bonneviot
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 334
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Book Description
Author: Laurent Bonneviot
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ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 334
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Author: Sonia Maria Hickel Probst
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 109
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ETUDE DES MODIFICATIONS DES PROPRIETES DU NICKEL SUR SUPPORT D'OXYDES DE TERRES RARES (LANTHANE ET CERIUM) EN COMPARANT AVEC D'AUTRES SUPPORTS. LES CARACTERISATIONS PHYSICOCHIMIQUES (REDUCTION CHIMIQUE, ADSORPTION-DESORPTION A TEMPERATURE PROGRAMMEE) MONTRENT QUE LES OXYDES DE TERRES RARES SONT DES SUPPORTS FACILEMENT REDUCTIBLES. TOUTEFOIS LES MESURES DE CHIMISORPTION NE PERMETTENT PAS DE DETERMINER LA TAILLE DES PARTICULES EN RAISON D'INTERACTIONS ELECTRONIQUES ENTRE LE METAL ET LE SUPPORT. C'EST POURQUOI, LES CATALYSEURS SONT CARACTERISES PAR DES REACTIONS D'HYDROGENATION. MISE EN EVIDENCE DE CENTRES REACTIONNELS D'ADSORPTION DU MONOXYDE DE CARBONE PAR SPECTROMETRIE INFRA ROUGE
Author: Yann-Yehya Kachaya
Publisher:
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Category :
Languages : fr
Pages : 153
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Author: DRAGOS-MIHAEL.. CIUPARU
Publisher:
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Category :
Languages : fr
Pages : 116
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DES CATALYSEURS A BASE DE PALLADIUM SUPPORTE SUR DES OXYDES A CARACTERE BASIQUE (OXYDE DE MAGNESIUM) OU FAIBLEMENT ACIDO-BASIQUE (DIOXYDE DE ZIRCONIUM) SONT PREPARES, CARACTERISES ET TESTES EN REFORMAGE CATALYTIQUE (POUR LA PREMIERE FOIS DANS LE CAS DE SUPPORTS CONTENANT DE LA ZIRCONE). LA ZIRCONE EST ELABOREE SUIVANT UNE METHODE SOL-GEL ORIGINALE : L'HYDROLYSE DE L'ION ZR 4 + PAR L'HYDRAZINE SUIVIE DE LA DIGESTION DU PRECURSEUR OXYHYDROXYDE. CE PROCEDE CONDUIT A UN OXYDE DE GRANDE SURFACE SPECIFIQUE (PLUS DE 200 M 2.G - 1), MANIFESTANT UNE EXCELLENTE RESISTANCE AU FRITTAGE ET GARDANT LA STRUCTURE TETRAGONALE AU-DESSUS DE 1100\C ; L'INTRODUCTION DE MGO EN SOLUTION SOLIDE ENTRAINE L'APPARITION DE ZIRCONE CUBIQUE. LA SPECTROSCOPIE DE REFLEXION DIFFUSE (UV-VISIBLE ET PIR) ET LA RESONANCE PARAMAGNETIQUE ELECTRONIQUE (RPE) PERMETTENT D'IDENTIFIER LES DEFAUTS (ZR 3 + ET LACUNES D'OXYGENE V O) DANS LA ZIRCONE TRAITEE EN ATMOSPHERE REDUCTRICE ET DE PRECISER L'INFLUENCE DES DEFAUTS ET DES IMPURETES SUR LA LARGEUR DE BANDE INTERDITE DE DIFFERENTES VARIETES DE LA ZIRCONE. EN DEHORS DE LA METHODE CLASSIQUE D'IMPREGNATION, LES CATALYSEURS PD/ZRO 2 ET PD/ZRO 2-MGO SONT ELABORES SELON DES PROCEDES ORIGINAUX (GREFFAGE, PHOTODEPOSITION, ELECTROLESS) ET LE MEMOIRE EXAMINE L'INFLUENCE DE LA TENEUR EN METAL, DE LA NATURE DU SUPPORT ET DE LA METHODE DE DEPOT DU METAL SUR LES PERFORMANCES DES CATALYSEURS. ALORS QUE LA TENEUR EN METAL (0,32 A 1,79%) N'INFLUE PAS SUR LES PERFORMANCES DES CATALYSEURS DE TAILLES DE PARTICULES METALLIQUES VOISINES, LE ROLE DU SUPPORT EST TRES IMPORTANT. AVEC LA MAGNESIE PURE, LA SELECTIVITE EN AROMATISATION EST ELEVEE (90%) MAIS LE RENDEMENT EST FAIBLE ; AVEC LA ZIRCONE PURE, LES SELECTIVITES EN ISOMERISATION ET AROMATISATION SONT BONNES (40-50%), MAIS LE CATALYSEUR SE DESACTIVE RAPIDEMENT. L'EMPLOI DE COMPOSITES MAGNESIE-ZIRCONE PERMET DE MAINTENIR CES SELECTIVITES A UN NIVEAU ELEVE EN STABILISANT LA CONVERSION. CES RESULTATS SUGGERENT QUE : (I) LA PRESENCE DE MAGNESIE PREVIENT LA FORMATION DE COKE EN MODERANT L'ACIDITE DE LA ZIRCONE ; (II) LA ZIRCONE CONTIENT DES CENTRES A CARACTERE BASIQUE (IONS ZR 3 +, LACUNES D'OXYGENE) RESPONSABLES DE LA BONNE ACTIVITE EN AROMATISATION.
Author: Abdelkader Mennad
Publisher:
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Languages : fr
Pages : 143
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Author: J. F. Le Page
Publisher: Editions TECHNIP
ISBN: 9782710803294
Category : Catalysis
Languages : fr
Pages : 664
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Author: THEOPHILE.. MBANG
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 109
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL EST LA PREPARATION ET LA CARACTERISATION PAR SPECTROMETRIE INFRAROUGE ET PAR DES TESTS CATALYTIQUES DE CATALYSEURS AU PALLADIUM SUPPORTES SUR SILICE OU ALUMINE, MODIFIES OU NON PAR UN AJOUT METALLIQUE. LE CUIVRE EST LE PRINCIPAL DEUXIEME METAL UTILISE. L'OR, LE PLOMB ET LE NICKEL ONT ETE TESTES. LES CATALYSEURS BIMETALLIQUES SONT PREPARES SOIT PAR COIMPREGNATION DES DEUX SELS PRECURSEURS, SOIT A L'AIDE D'UNE REACTION D'OXYDOREDUCTION ENTRE L'HYDROGENE ADSORBE SUR LE PALLADIUM ET LE SECOND METAL INTRODUIT SOUS FORME DE SEL EN SOLUTION AQUEUSE. LA SPECTROMETRIE D'ABSORPTION INFRAROUGE DU CO ADSORBE A LA SURFACE DU METAL MET EN EVIDENCE DES SITES DE COORDINATION DE FAIBLE COORDINATION ENTRAINANT UNE ADSORPTION LINEAIRE SUR DES DISCONTINUITES ENTRE LES FACES, ET DE FORTE COORDINATION OU LE CO S'ADSORBE DE FACON PONTEE D'ORDRE DEUX, TROIS ET PARFOIS QUATRE SUR LES FACES (100) ET (111). LE TEST CATALYTIQUE EST UNE REACTION D'HYDROGENATION COMPETITIVE DU R(+) LIMONENE. LES PRODUITS FORMES EN PLUS GRANDE QUANTITE SONT D'UNE PART LE MENTHENE, GRACE A L'HYDROGENATION DE LA LIAISON ETHYLENIQUE EXTERNE AU CYCLE, D'AUTRE PART LE MENTHANE, GRACE A CELLE SIMULTANEE DES DEUX DOUBLES LIAISONS C=C. L'ADSORPTION DU R(+) LIMONENE SUR LES FACES (111) FACILITE LA PRODUCTION DU MENTHENE ET DIMINUE L'ACTIVITE. LORSQUE LE CATALYSEUR PALLADIUM-CUIVRE EST PREPARE PAR LA METHODE DE COIMPREGNATION, LE CUIVRE SE DEPOSE DE FACON ALEATOIRE SUR LE SUPPORT ET SUR LE METAL. LE PEU DE CUIVRE DEPOSE SUR LE METAL SE PLACE PLUTOT SUR LES SITES FORTEMENT COORDINES DES PLANS (111). L'ACTIVITE AUGMENTE AINSI QUE LA SELECTIVITE EN HYDROGENATION DE LA DOUBLE LIAISON ETHYLENIQUE DU CYCLE. LORSQU'IL EST PREPARE PAR LA METHODE D'OXYDOREDUCTION, LE CUIVRE SE DEPOSE SURTOUT SUR LE METAL ET ENTRAINE UN EFFET DE DILUTION. LES SITES DE DEPOT SONT CEUX SUR LESQUELS L'HYDROGENE S'EST PREADSORBE PREFERENTIELLEMENT C'EST-A-DIRE SUR LES FAIBLEMENT COORDINES. LES PLANS (111) SONT EPARGNES ET LES SITES DE COORDINATION D'ORDRE TROIS SUR CES PLANS SONT PLUS ACCESSIBLES. L'HYDROGENATION DE LA LIAISON ETHYLENIQUE EXTERNE EST FAVORISEE, L'AUTRE EST INHIBEE. CES CONSTATATIONS SONT CONFORTEES LORSQUE LE DEUXIEME METAL EST L'OR, LE PLOMB OU LE NICKEL
Author: PAOLO.. BURATTIN
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Languages : fr
Pages : 346
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LA METHODE DE DEPOSITION-PRECIPITATION CONSISTE A FAIRE PRECIPITER LES PRECURSEURS IONIQUES D'UN METAL A LA SURFACE D'UN SUPPORT OXYDE GRACE A UNE BASIFICATION PROGRESSIVE ET HOMOGENE DE LA SOLUTION PAR UNE BASE RETARD (UREE). L'ETUDE DE L'INFLUENCE DES PARAMETRES, DUREE DE PRECIPITATION, CARACTERISTIQUES DE LA SILICE, CONCENTRATION DES REACTIFS (UREE, NI(II), SILICE) A PERMIS DE PROPOSER LE MECANISME SUIVANT POUR EXPLIQUER LE PHENOMENE DE DEPOSITION-PRECIPITATION DU NI(II) SUR LA SILICE: 1. FORMATION DE GERMES OU SITES DE GERMINATION HETEROGENE CONSTITUES D'UN FEUILLET DE PHYLLOSILICATE 1:1 DE NICKEL, ISSU D'UNE INTERACTION ENTRE LES IONS NI(II) ET LES GROUPEMENTS SILANOLS DU SUPPORT ; 2. LE DEPOT DU NICKEL: LA NATURE DE LA PHASE NI(II) SUPPORTEE RESULTE D'UNE COMPETITION CINETIQUE ENTRE DEUX REACTIONS: LA POLYMERISATION NI-NI CONDUISANT A LA FORMATION D'HYDROXYDE DE NICKEL QUI SE DEVELOPPE PAR CROISSANCE EPITAXIALE DE SES FEUILLETS BRUCITIQUES SUR LES SITES DE GERMINATION HETEROGENE, LA COPOLYMERISATION NI-SI CONDUISANT A LA FORMATION D'UN PHYLLOSILICATE 1:1 QUI SE DEVELOPPE PAR CROISSANCE DES GERMES. LA CINETIQUE DE FORMATION DE CE PHYLLOSILICATE EST CONTROLEE PAR LA VITESSE DE DISSOLUTION DE LA SILICE: POUR UNE SILICE DE SURFACE ELEVEE (400 M#2/G), LE NICKEL EST ENGAGE DANS UN PHYLLOSILICATE 1:1, ALORS QUE POUR UNE FAIBLE SURFACE (40 M#2/G) (PLUS FAIBLE DISSOLUTION DE LA SILICE), IL SE DEPOSE SOUS FORME D'HYDROXYDE. C'EST LE PHYLLOSILICATE SUPPORTE QUI PERMET APRES REDUCTION, L'OBTENTION DES PLUS PETITES PARTICULES METALLIQUES DE NI#O AVEC UNE DISTRIBUTION ETROITE DE TAILLE. DE PLUS, ON PEUT EN FAIRE VARIER LE DIAMETRE MOYEN EN MODIFIANT LES CONDITIONS DE REDUCTION: 19 A 65 A POUR UN ECHANTILLON A 20% EN POIDS DE NI. CES CATALYSEURS METALLIQUES ONT ETE TESTES DANS LA REACTION CO+H#2. NOUS AVONS PU VERIFIER QUE CETTE REACTION EST BIEN SENSIBLE A LA STRUCTURE, EN CE SENS QUE L'ACTIVITE DEPEND DE LA TAILLE DES PARTICULES METALLIQUES. CES CATALYSEURS SONT DE PLUS TRES STABLES SOUS REACTION, CE QUI EST LE REFLET D'UNE FORTE INTERACTION METAL-SUPPORT ET SOULIGNE L'INTERET DE LA METHODE DE DEPOSITION-PRECIPITATION
Author: Gabriela Garcia Cervantes
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : en
Pages : 324
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Book Description
Les matériaux réfractaires thermoconducteurs tels que le nitrure de silicium (Si3N4), le carbure de silicium (SiC) et le diamant possèdent des propiétés thermiques, mécaniques et chimiques bien supérieures à celles des oxydes traditionnellement utilisés comme support de catalyseurs (SiO2, AI2O3) et offrent donc un intérêt potentiel dans ce rôle, notamment pour les réactions exothermiques ou à haute température. Les résultats présentés ici concernent l'élaboration, la caractérisation et la réactivité des catalyseurs supportés à base de palladium (en raison de ses excellentes propriétés catalytiques) Pd/α-Si3N4, Pd/β-Si3n4, Pd/β-SiC, Pd/Cdiamant, ainsi que sur Pd/SiO2 et Pd/α-AI2O3 pour comparaison des performances. Nous nous sommes intéressés aux propriétés structurales et catalytiques des particules métalliques déposées à travers deux réactions : l'hydrogénation du butadiène-1,3 et l'oxydation totale du méthane (Pd déposé sur Si3N4 uniquement). Les catalyseurs Pd/SiO2 et Pd/α-Si3N4 ont montré des comportements voisins dans l'hydrogénation du butadiène-1,3 en phase gaz, à savoir une diminution d'activité importante et rapide avant d'atteindre un pallier d'activité très stable, alors que les catalyseurs Pd/β-SiC, Pd/α-AI2O3, et Pd/Cdiamant ont une plus faible désactivation, mais qui se poursuit avec le temps sans atteindre de pallier. Aucune corrélation ne peut donc être faite entre la désactivation et la conductivité thermique du support. Dans la réaction d'oxydation totale du méthane le catalyseur Pd/α-Si3N4 s'est montré très performant et stable tandis que le Pd/β-Si3N4 se désactive très rapidement et très fortement à cause d'un enrobage des particules métalliques par une couche amorphe SiOx (observé par MET et LEIS). Enfin, les catalyseurs Pd/α-Si3N4 préparés à partir de précurseurs solubles dans l'eau se sont montrés très peu performants dans l'oxydation totale du méthane, contrairement à ceux dont les précurseurs étaient dissous dans le toluène.
Author: Marie-Pascale Sohier
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ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 172
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Book Description
Dans ce travail, de nouvelles méthodes de préparation d'oxydes partiellement réduits, à base de terres rares et de nickel, ont été proposées et conduisent à la formation d'excellents réservoirs d'hydrogène, extrêmement actifs en hydrogénation. Les tests catalytiques mis en œuvre, hydrogénation du benzène et dosage par l'isoprène de la quantité d'hydrogène contenue dans les solides, montre que l'effet synergique le plus grand est constaté par un rapport Ni/Ce=5 et, lorsque les oxydes sont obtenus par coprécipitation des hydroxydes de Ni et ce suivie d'une décomposition à 450°C. A une étude physicochimique, par microscopie électronique, diffraction de rayons x et spectroscopie de photoélectrons, a montré que les solides sont composés de: CeO2 partiellement réduit contenant des ions Ni2+, et de particules de nickel métallique, chacune des parties possédant des propriétés catalytiques spécifiques. Des hydrogénations en pilote à haute pression d'hydrogène mettent en évidence les excellentes performances en hydrotraitement du catalyseur; ce qui présente un grand intérêt sur le plan industriel
