Oxydation du phénol en milieu aqueux par le peroxide d'hydrogène en présence d'oxydes de type pérovskite à base de fer PDF Download
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Author: Jérémy Faye
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Languages : fr
Pages : 172
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Book Description
Parmi les technologies d’oxydation avancée, le procédé d’Oxydation Voie Humide par le Peroxyde d’hydrogène permet la minéralisation de polluants organiques dans des conditions douces de réaction. Le système homogène Fenton, déjà utilisé industriellement pour la décontamination des effluents, pourrait être favorablement amélioré par l'utilisation de catalyseurs hétérogènes, plus adaptés à des procédés respectueux de l’environnement. Des composés de structure pérovskites, de formule générale ABO3, apparaissent donc comme d’excellents candidats pour la stabilisation d'un cation de métal de transition au sein d'une structure cristalline, permettant ainsi un contrôle de l'élution de la phase active. Dans ce travail, nous nous sommes intéressés à la préparation d’une série de pérovskites de formule AFeO3 (A = La, Pr, Nd, Sm et Y), en étudiant l’influence de différents paramètres de synthèse sur les propriétés texturales et de réductibilité des catalyseurs, ainsi que sur leurs performances pour la réaction d’oxydation du phénol en présence de peroxyde d’hydrogène. Les catalyseurs les plus efficaces ont été sélectionnés selon leur aptitude à oxyder totalement la matière organique en dioxyde de carbone et selon leur stabilité en phase aqueuse. Une seconde série de pérovskites non stœchiométriques à base de fer de type A1-xFeO3-δ avec A = La, Pr et Sm et x = 0 - 0,1 - 0,2 - 0,3 - 0,4 a ensuite été synthétisée et caractérisée (DRX, RTP, XPS). L’influence de la sous stœchiomiométrie en élément A au sein de la structure des pérovskites sur leurs performances catalytiques en oxydation en phase aqueuse (phénol) et en phase gazeuse (oxydation du méthane) a également été examinée.
Author: Jérémy Faye
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Languages : fr
Pages : 172
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Parmi les technologies d’oxydation avancée, le procédé d’Oxydation Voie Humide par le Peroxyde d’hydrogène permet la minéralisation de polluants organiques dans des conditions douces de réaction. Le système homogène Fenton, déjà utilisé industriellement pour la décontamination des effluents, pourrait être favorablement amélioré par l'utilisation de catalyseurs hétérogènes, plus adaptés à des procédés respectueux de l’environnement. Des composés de structure pérovskites, de formule générale ABO3, apparaissent donc comme d’excellents candidats pour la stabilisation d'un cation de métal de transition au sein d'une structure cristalline, permettant ainsi un contrôle de l'élution de la phase active. Dans ce travail, nous nous sommes intéressés à la préparation d’une série de pérovskites de formule AFeO3 (A = La, Pr, Nd, Sm et Y), en étudiant l’influence de différents paramètres de synthèse sur les propriétés texturales et de réductibilité des catalyseurs, ainsi que sur leurs performances pour la réaction d’oxydation du phénol en présence de peroxyde d’hydrogène. Les catalyseurs les plus efficaces ont été sélectionnés selon leur aptitude à oxyder totalement la matière organique en dioxyde de carbone et selon leur stabilité en phase aqueuse. Une seconde série de pérovskites non stœchiométriques à base de fer de type A1-xFeO3-δ avec A = La, Pr et Sm et x = 0 - 0,1 - 0,2 - 0,3 - 0,4 a ensuite été synthétisée et caractérisée (DRX, RTP, XPS). L’influence de la sous stœchiomiométrie en élément A au sein de la structure des pérovskites sur leurs performances catalytiques en oxydation en phase aqueuse (phénol) et en phase gazeuse (oxydation du méthane) a également été examinée.
Author: Erwan Guélou
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Languages : fr
Pages : 169
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Le catalyseur utilisé (FAZA) est très actif (conversion totale du phénol en 2 heures ; 80% de minéralisation du phénol en 4 heures) et très stable (pas de désactivation en 550h de fonctionnement). Les conditions optimales sont obtenues en milieu parfaitement aéré, à un pH de 3,7. Une étude cinétique a montré que l'ordre réactionnel par rapport au phénol est égal à 1, alors qu'il est nul par rapport au peroxyde d'hydrogène. La caractérisation par RPE des catalyseurs a montré que les sites les plus actifs sont des espèces fer isolées vraisemblablement liées aux piliers d'alumine, introduits lors du pontage. Une étude par RPE à l'aide d'un piégeur de radicaux (DMPO) en présence de catalyseur a montré que les radicaux hydroxyles sont les espèces oxydantes actives.
Author: Annie Majesté Labourdenne
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Languages : fr
Pages : 150
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL EST L'ETUDE DE LA REACTION D'OXYDATION DU PHENOL PAR LE PEROXYDE D'HYDROGENE EN PRESENCE DE CATALYSEURS CONSTITUES DE FER DEPOSE SUR UN SUPPORT CARBONE (CHARBON ACTIF OU GRAPHITE) A TEMPERATURE AMBIANTE ET PRESSION ATMOSPHERIQUE. CES CATALYSEURS SONT TRES ACTIFS (MALGRE UN PHENOMENE D'ADSORPTION ASSEZ CONSEQUENT POUR CEUX SUPPORTES SUR CHARBON ACTIF), LES CONDITIONS OPTIMALES ETANT OBTENUES POUR UN MILIEU PARFAITEMENT AERE, A UN PH DE 3,7. LA STABILITE DES CATALYSEURS SUPPORTES SUR CHARBON ACTIF A PU ETRE AMELIOREE PAR AJOUT DE CERIUM SUR LE CATALYSEUR. TOUTEFOIS, UN CATALYSEUR PREPARE IN SITU PAR AJOUT DU SUPPORT SEUL ET D'UNE SOLUTION DE FER(III) DANS LE MILIEU REACTIONNEL AINSI QU'UN CATALYSEUR PREPARE PAR ADSORPTION D'UNE SOLUTION DE FER(III) SUIVI UNIQUEMENT D'UN SECHAGE (SANS CALCINATION) ONT ETE TROUVES PLUS ACTIFS QUE LES CATALYSEURS AYANT SUBI UNE CALCINATION. LA CARACTERISATION PAR RPE DE CATALYSEURS SOLIDES A MONTRE QUE LE FER ETAIT SOUS FORME DE CLUSTERS OU D'ESPECES ISOLEES, LES CATALYSEURS LES PLUS ACTIFS NE PRESENTANT QUE DES ESPECES FER ISOLEES, IL SEMBLE QU'ELLES PUISSENT ETRE LES SITES ACTIFS DANS L'OXYDATION DU PHENOL PAR H 2O 2. LA NATURE DES ESPECES FORMEES PAR ACTION DE H 2O 2 SUR LE CATALYSEUR A ETE ETUDIEE PAR RPE A L'AIDE D'UN PIEGEUR DE RADICAUX. DES RADICAUX HYDROXYLES ONT ETE DETECTES EN PRESENCE DES CATALYSEURS SOLIDES INDIQUANT QU'ILS SONT LES ESPECES ACTIVES EN OXYDATION DU PHENOL, ALORS QU'EN PRESENCE D'UN CATALYSEUR HOMOGENE (FER(III) EN SOLUTION) DES ESPECES NON-RADICALAIRES POUVANT ETRE DES ENTITES METAL-OXYGENE (FE I V = O OU FE V = O) SONT FORMEES. POUR LES CATALYSEURS SOLIDES, LA REACTION D'OXYDATION SE DEROULE DONC EN SURFACE OU LE PHENOL ET H 2O 2 SONT ADSORBES.
![Oxydation de composés organiques par le peroxyde d'hydrogène en milieu aqueux en présence d'argiles pontées [Fe-Al] ou [Cu-Al] PDF](https://books.google.com/books/content/images/frontcover/bj04YgEACAAJ?fife=w80-h100)
Author: Mohammed Abdellaoui
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Languages : fr
Pages : 174
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Author: François Crissot
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Languages : fr
Pages : 152
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CETTE ETUDE A EU POUR BUT DE METTRE AU POINT DES SYSTEMES CATALYTIQUES D'OXYDATION EN PHASE HETEROGENE DE COMPOSES ORGANIQUES EN MILIEU AQUEUX BASES SUR L'ACTIVATION DU PEROXYDE D'HYDROGENE A TEMPERATURE AMBIANTE, PRESSION ATMOSPHERIQUE ET A DES PH VOISINS DE LA NEUTRALITE. LES SYSTEMES H#2O#2/CHARBONS ACTIFS DOPES OU NON EN ESPECES METALLIQUES NE PERMETTENT PAS D'OXYDER LES COMPOSES ORGANIQUES BIEN QUE CES CATALYSEURS SOIENT TRES ACTIFS POUR DECOMPOSER LE PEROXYDE D'HYDROGENE. DANS LE CAS DES CATALYSEURS FER, CUIVRE, MANGANESE, TITANE, CHROME SUPPORTES SUR DES ZEOLITES, SILICES ET DANS LE CAS DES TITANOSILICALITES, LA DISTINCTION ENTRE LES REACTIONS EN PHASE HOMOGENE ET EN PHASE HETEROGENE N'A PU ETRE ETABLIE. LES CONCENTRATIONS RELATIVEMENT ELEVEES EN METAL DISSOUS RETROUVEES EN SOLUTION SONT VRAISEMBLABLEMENT EN GRANDE PARTIE RESPONSABLES DE L'OXYDATION DES COMPOSES ORGANIQUES PAR DES REACTIONS DE TYPE FENTON. PAR CONTRE UNE ACTIVITE CATALYTIQUE EN PHASE HETEROGENE A PU ETRE ETABLIE AVEC DES CATALYSEURS CUIVRE/ALUMINE EN MINIMISANT LES RISQUES DE RELARGAGE DE CUIVRE PAR UNE REGULATION DU PH AUTOUR DE 8,5 0,5. L'OXYDATION DES COMPOSES ORGANIQUES (ACIDE SALICYLIQUE, PHENOL, ACIDE FORMIQUE) N'A ETE OBTENUE QU'AUX FORTES CONCENTRATIONS DE PEROXYDE D'HYDROGENE (10 A 100 MM). L'ELIMINATION COMPLETE DU COMPOSE ORGANIQUE (1 MM) NECESSITE CEPENDANT DES DOSES TRES ELEVEES DE PEROXYDE D'HYDROGENE (100 A 200 MOLES/MOLE DE COMPOSE ORGANIQUE) ET NE CONDUIT QU'A UNE ELIMINATION PARTIELLE DU CARBONE ORGANIQUE. DIVERS PARAMETRES INFLUANT CETTE OXYDATION CATALYTIQUE SONT ETUDIES
Author: António Marques
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Languages : fr
Pages : 256
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UNE NOUVELLE VOIE DE DECONTAMINATION DE TOXIQUES ORGANOSOUFRES PAR OXYDATION CATALYSEE PAR LES METALLOPORPHYRINES EST OUVERTE DANS CETTE THESE RELEVANT DE LA REACTIVITE CHIMIQUE. DES SULFURES MODELES DE L'YPERITE, LES 2-CHLOROETHYLPHENYL ET DIBENZYL SULFURES, SONT OXYDES QUANTITATIVEMENT ( 97%) ET RAPIDEMENT (T 5 MIN.) EN SULFOXYDE ET/OU EN SULFONE ET SANS FORMATION DE DISULFURE, PAR LE PEROXYDE D'HYDROGENE, UN OXYDANT ECONOMIQUE ET PROPRE, DANS DES CONDITIONS DOUCES, EN UTILISANT UN SYSTEME CATALYTIQUE METALLOPORPHYRINE/COCATALYSEUR, APPROPRIE. LES TETRAARYLPORPHYRINES, TDCPP ET TPFPP, TETRA(2,6-DICHLOROPHENYL) ET TETRA(2,3,4,5,6-PENTAFLUOROPHENYL) PORPHYRINES, DE FER(III) SANS CATALYSEUR DONNENT DANS L'ETHANOL UNE DOUBLE OXYDATION EN SULFONE EXCLUSIVEMENT, AVEC LE TRANSFERT DE 200 ATOMES D'OXYGENE DE L'OXYDANT AU SULFURE PAR MOLE DE CATALYSEUR ET PAR MINUTE. LA MONOXYDATION EN SULFOXYDE EST PREDOMINANTE DANS LE MEME SOLVANT EN PRESENCE DES MEMES TETRAARYLPORPHYRINES DE MANGANESE(III) AVEC UN COCATALYSEUR, IMIDAZOLE OU ACETATE D'AMMONIUM. DANS L'EAU EN PRESENCE DE TENSIOACTIFS, L'OXYDATION PAR LES PORPHYRINES DE FER(III) EST PLUS LENTE ET LE PRODUIT EST LE SULFOXYDE. DANS LES MICELLES NEUTRES DE BRIJ 35 ET ANIONIQUES DE SDS, L'OXYDATION EST COMPLETE EN MOINS DE 10 MIN. ET 50 MIN., RESPECTIVEMENT. EN MICROEMULSION DE SDS RICHE EN EAU, LA TRANSFORMATION COMPLETE DU SULFURE EN SULFOXYDE EST ATTEINTE EN 40 MIN. PUIS CONTINUE PLUS LENTEMENT JUSQU'A LA SULFONE. EN CONTRASTE, LE SULFURE EST TRES PEU OXYDE DANS LES MICELLES DE CTACI. PUISQU'IL EST MONTRE QUE L'ESPECE CATALYTIQUE RESPONSABLE DU TRANSFERT DE L'OXYGENE DE H 2O 2 AU SULFURE COMME AU SULFOXYDE EST LE COMPLEXE METAL-OXO HYPERVALENT POR + _FE I V = O OU PORMN V = O, LA FORMATION DE CE COMPLEXE QUI DEMANDE LA PRESENCE SIMULTANEE DU CATALYSEUR, DE L'OXYDANT ET D'UN DONNEUR DE PROTON, L'EAU PAR EXEMPLE, EST POSSIBLE AUX INTERFACES MICELLAIRES DES MICELLES NEUTRES OU ANIONIQUES SEULEMENT.
Author: Philippe Striolo
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Languages : fr
Pages : 524
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L'OXYDATION EN PHASE AQUEUSE DE COMPOSES ORGANIQUES PAR LE PEROXYDE D'HYDROGENE CATALYSE PAR LES SELS DE FER, EST UN PROCEDE EFFICACE DE TRAITEMENT DES EFFLUENTS AQUEUX CHARGES EN MATIERES ORGANIQUES. L'UTILISATION DE HAUTES TEMPERATURES (100 A 150C) PERMET UNE ELIMINATION QUASI-TOTALE DU CARBONE ORGANIQUE, CE QUE NE PERMETTENT PAS D'OBTENIR LES PROCEDES CLASSIQUES FONCTIONNANT A TEMPERATURE AMBIANTE. L'ETUDE DE LA CINETIQUE D'OXYDATION DU PHENOL, REALISEE A L'AIDE D'UN PLAN D'EXPERIMENTATION STATISTIQUE, NOUS A PERMIS D'APPREHENDER L'IMPORTANCE RELATIVE DES DIVERS PARAMETRES DE FONCTIONNEMENT DU REACTEUR D'OXYDATION. UNE METHODE DE MESURE DE CINETIQUE DE REACTION A ETE MISE AU POINT EN REACTEUR SEMI-CONTINU. ELLE TIENT COMPTE DE LA MODIFICATION DU VOLUME DANS LE REACTEUR CONSECUTIVE A LA PRISE D'ECHANTILLONS. LES RESULTATS OBTENUS ONT SERVI A SIMULER ET A OPTIMISER LE FONCTIONNEMENT D'UNE UNITE INDUSTRIELLE. NOUS AVONS COMPLETE CETTE ETUDE EN ANALYSANT L'EFFICACITE DU PROCEDE A DEGRADER DIVERS COMPOSES ORGANIQUES COMPORTANT DES HETEROATOMES ET EN SUIVANT LE DEVENIR DE CES ESPECES DURANT L'OXYDATION. SUR DIVERS PRODUITS, L'OXYDATION REALISEE A CONDUIT A DES RENDEMENTS D'OXYDATION (MESURES EN CT) SUPERIEURS A 90% ET A PERMIS DE MINERALISER EN TOTALITE LES HETEROATOMES INITIAUX. ENFIN, UNE REFLEXION SUR LE GENIE CHIMIQUE NOUS A CONDUIT A AMELIORER L'HYDRODYNAMIQUE DES REACTEURS ET A ABORDER LES CHOIX TECHNIQUES ET ECONOMIQUES NECESSAIRES A LA REALISATION D'UNE UNITE INDUSTRIELLE
Author: Farah Haddoud
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Languages : fr
Pages : 187
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L'OXYDATION EN PHASE AQUEUSE PAR L'OXYGENE A TEMPERATURE ET PRESSION ELEVEES EST UN PROCEDE EFFICACE DE TRAITEMENT DE REJETS INDUSTRIELS AQUEUX CHARGES EN MATIERES ORGANIQUES. CEPENDANT, SES CONTRAINES DE FONCTIONNEMENT (TEMPERATURE ET PRESSION D'ENVIRON 300°C ET 100 BARS) CONSTITUENT UN HANDICAP ECONOMIQUE MAJEUR POUR SON APPLICATION INDUSTRIELLE. CETTE ETUDE A MONTRE QUE L'UTILISATION DU PEROXYDE D'HYDROGENE, OXYDANT PLUS PUISSANT QUE L'OXYGENE MOLECULAIRE, PERMET DE REDUIRE CONSIDERABLEMENT CES CONTRAINTES ENERGETIQUES. EN REACTEUR CONTINU PARFAITEMENT MELANGE, NOUS AVONS DETERMINE LES CINETIQUES DE DECOMPOSITION DU PEROXYDE D'HYDROGENE ET D'OXYDATION DES ACIDES FORMIQUE ET ACETIQUE. L'ACIDE ACETIQUE, COMPOSE TRES REFRACTAIRE A L'OXYDATION EN PHASE AQUEUSE, A PU ETRE OXYDE A 130#OC, ALORS QUE SON OXYDATION PAR L'OXYGENE MOLECULAIRE NECESSITE DE TRAVAILLER A UNE TEMPERATURE SUPERIEURE A 280#OC. LES CONDITIONS OPTIMALES D'OXYDATION PAR LE PEROXYDE D'HYDROGENE EN PRESENCE DE FER FERREUX SONT OBTENUES A PH VOISIN DE 3, LA TEMPERATURE ETANT COMPRISE ENTRE 90 ET 130°C. NOUS AVONS COMPLETE CETTE ETUDE EN TESTANT L'EFFICACITE DE CET OXYDANT A DEGRADER DES REJETS INDUSTRIELS NON BIODEGRADABLES. A 120°C, NOUS AVONS OBTENU UN RENDEMENT D'OXYDATION (MESURE EN COT) SUPERIEUR A 90%. UN TEL RENDEMENT N'EST OBTENU, PAR L'OXYGENE MOLECULAIRE, QU'A 300°C ET ENVIRON 100 BARS
Author: KHALED.. BEN AZIZA
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Languages : fr
Pages : 133
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Book Description
DANS CETTE THESE SONT PRESENTEES DES OXYDATIONS BIOMIMETIQUES D'AROMATIQUES RICHES EN ELECTRONS, DU TYPE DIMETHOXYARENES OU PHENOLS, CATALYSEES PAR DES PORPHYRINES DE FER EN PRESENCE DE DIVERS OXYDANTS. LA 1ERE PARTIE EST CENTREE SUR L'OXYDATION D'UNE PART DE DIMERES MODELES DE LIGNINE DE STRUCTURE DE TYPE -1 ET -O-4, D'AUTRE PART DE DIMETHOXYARENES DE STRUCTURE VERATRYLIQUE. A PARTIR D'UN NOUVEAU CATALYSEUR PORPHYRINIQUE SOLUBLE DANS L'EAU DERIVE DE LA TETRAPENTAFLUOROPHENYLPORPHYRINE, DES CONDITIONS SELECTIVES D'OBTENTION, DE QUINONES ET DE MUCONATES ONT ETE MISES AU POINT. DANS UNE 2EME PARTIE L'UTILISATION DE CE CATALYSEUR EN PRESENCE DE MONOPEROXYPHTALATE A ETE GENERALISEE A L'OXYDATION EN MILIEU AQUEUX DE DIVERS DIMETHOXYARENES, PHENOLS, AMINES AROMATIQUES ET POLYAROMATIQUES. LE MECANISME DE CES REACTIONS EST DISCUTE SUR LA BASE DE LA REACTIVITE DES ESPECES A HAUT DEGRE D'OXYDATION DU FER FORMES PAR REACTION DE LA PORPHYRINE DE FER AVEC L'OXYDANT SUIVANT LES CONDITIONS REACTIONNELLES
Author: WILHERMINE-KATIA.. FAJERWERG
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Languages : fr
Pages : 230
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Book Description
CETTE ETUDE A PERMIS D'ETABLIR LES BASES FONDAMENTALES POUR LA MISE AU POINT D'UN PROCEDE DE TRAITEMENT D'EAUX RESIDUAIRES, FORTEMENT CHARGEES EN PHENOL, PAR OXYDATION AU PEROXYDE D'HYDROGENE ASSOCIE A UN CATALYSEUR HETEROGENE. AINSI, L'UTILISATION DU SYSTEME CATALYTIQUE FE-ZSM-5/H#2O#2 CONSTITUE UNE APPROCHE ORIGINALE POUR L'ELIMINATION DU PHENOL A UNE TEMPERATURE INFERIEURE A 100C ET A PRESSION ATMOSPHERIQUE. UN TEL SOLIDE REPOND AUX TROIS EXIGENCES D'ACTIVITE, DE SELECTIVITE, DE STABILITE QUI SONT L'ESSENCE MEME D'UN CATALYSEUR. UNE CARACTERISATION DETAILLEE DE LA ZEOLITHE FE-ZSM-5 A PERMIS DE METTRE EN EVIDENCE DES IONS FE#3#+ EN SUBSTITUTION ISOMORPHE DANS LE RESEAU ZEOLITHIQUE ET DES IONS FE#3#+ ENGAGES DANS DES CLUSTERS FE#XO#Y#(#3#X#-#2#Y#)#+ DANS UN ENVIRONNEMENT OCTAEDRIQUE QUI SERAIENT LES PLUS SUSCEPTIBLES DE SE REDUIRE OU DE S'OXYDER AU COURS DE LA REACTION D'OXYDATION ET DONC LES PLUS ACTIVES. L'ETUDE DE L'INFLUENCE DES DIFFERENTS PARAMETRES REACTIONNELS INTERVENANT LORS DE L'OXYDATION CATALYTIQUE DU PHENOL A PH 5, EN MODE DISCONTINU ET SELON UN PROCESSUS HETEROGENE, A CONDUIT A LA DETERMINATION DES CONDITIONS OPTIMALES POUR RENDRE CE PROCEDE EFFICACE EN TERMES DE DETOXIFICATION ET D'ABATTEMENT SIGNIFICATIF DU COT SANS ENGENDRER DE POLLUTION METALLIQUE DUE AU RELARGAGE DE FER EN SOLUTION. L'IDENTIFICATION DES DIVERS INTERMEDIAIRES REACTIONNELS A PERMIS D'ESQUISSER UN SCHEMA CINETIQUE FORMEL QUI CORRESPONDRAIT ESSENTIELLEMENT A UN MECANISME RADICALAIRE FAVORISANT L'OXYDATION DU PHENOL JUSQU'AUX ACIDES CARBOXYLIQUES. AINSI, L'OXYDATION CHIMIQUE CATALYSEE PAR LA ZEOLITHE FE-ZSM-5 EST A COUPLER AVEC UNE ETAPE DE POSTRAITEMENT BIOLOGIQUE.
