MISE AU POINT DE CATALYSEURS D'OXYDATION D'ALCANES PAR DES PEROXYDES PDF Download
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Author: ALEXANDRA.. BREHERET
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Languages : fr
Pages : 230
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Book Description
AUJOURD'HUI, DE NOMBREUX PROCEDES INDUSTRIELS NECESSITENT D'ETRE REEVALUES DEVANT LES CONTRAINTES DE PROTECTION DE L'ENVIRONNEMENT ET AUSSI EN TERMES DE COUT. UNE REPONSE A CES DEUX CRITERES CONSISTE A RENDRE LES PROCEDES CATALYTIQUES. NOTAMMENT, LA CATALYSE D'OXYDATION D'ALCANE REPRESENTE ENCORE AUJOURD'HUI UN DEFI POUR LE CHIMISTE. LES CATALYSEURS DEVELOPPES DANS CETTE THESE S'INSPIRENT DU MONDE DU VIVANT. EN EFFET, CERTAINES METALLOENZYMES, NOTAMMENT LES MONOOXYGENASES, SONT CAPABLES D'ACTIVER DES LIAISONS C-H ET CECI DANS DES CONDITIONS DOUCES. C'EST LE CAS DE LA METHANE MONNOXYGENASE, ENZYME A SITES ACTIF BINUCLEAIRES A FER ET DONT L'ACTIVITE EST L'OXYDATION DU METHANE EN METHANOL. SELON CETTE APPROCHE BIOMIMETIQUE, DES COMPLEXES DINUCLEAIRES ET MONONUCLEAIRES DE FER ONT ETE SYNTHETISES ET CARACTERISES. UNE ETUDE STRUCTURE/REACTIVITE A ETE MENEE DANS LE CADRE DE L'OXYDATION D'ALCANES, NOTAMMENT LE CYCLOHEXANE, PAR DES PEROXYDES. LES FACTEURS IMPORTANTS POUR UNE CATALYSE EFFICACE ONT PU ETRE DETERMINES : (I) LA PRESENCE DE SITES LABILES AU SEIN DE LA SPHERE DE COORDINATION DU FER ; (II) UN ENVIRONNEMENT AZOTE ; (III) LA NATURE DU PEROXYDE ; (IV) LE DEGRE D'OXYDATION DU METAL JOUE AUSSI UN ROLE NON NEGLIGEABLE. LA STABILITE DE CES SYSTEMES CATALYTIQUES EST CORRELEE A LA NATURE CYCLIQUE DU LIGAND AZOTE. CES NOUVEAUX CATALYSEURS PERMETTENT LA TRANSFORMATION D'ALCANES EN ALCOOLS ET CETONES. LE MECANISME DE LA REACTION DEPEND DE LA NATURE DE L'OXYDANT : UN MECANISME RADICALAIRE PUR A PU ETRE DETERMINE AVEC DES ALKYLPEROXYDES ALORS QUE L'EAU OXYGENEE SEMBLE FAVORISER UN CHIMIE CONTROLEE PAR LE METAL.
Author: ALEXANDRA.. BREHERET
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Category :
Languages : fr
Pages : 230
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Book Description
AUJOURD'HUI, DE NOMBREUX PROCEDES INDUSTRIELS NECESSITENT D'ETRE REEVALUES DEVANT LES CONTRAINTES DE PROTECTION DE L'ENVIRONNEMENT ET AUSSI EN TERMES DE COUT. UNE REPONSE A CES DEUX CRITERES CONSISTE A RENDRE LES PROCEDES CATALYTIQUES. NOTAMMENT, LA CATALYSE D'OXYDATION D'ALCANE REPRESENTE ENCORE AUJOURD'HUI UN DEFI POUR LE CHIMISTE. LES CATALYSEURS DEVELOPPES DANS CETTE THESE S'INSPIRENT DU MONDE DU VIVANT. EN EFFET, CERTAINES METALLOENZYMES, NOTAMMENT LES MONOOXYGENASES, SONT CAPABLES D'ACTIVER DES LIAISONS C-H ET CECI DANS DES CONDITIONS DOUCES. C'EST LE CAS DE LA METHANE MONNOXYGENASE, ENZYME A SITES ACTIF BINUCLEAIRES A FER ET DONT L'ACTIVITE EST L'OXYDATION DU METHANE EN METHANOL. SELON CETTE APPROCHE BIOMIMETIQUE, DES COMPLEXES DINUCLEAIRES ET MONONUCLEAIRES DE FER ONT ETE SYNTHETISES ET CARACTERISES. UNE ETUDE STRUCTURE/REACTIVITE A ETE MENEE DANS LE CADRE DE L'OXYDATION D'ALCANES, NOTAMMENT LE CYCLOHEXANE, PAR DES PEROXYDES. LES FACTEURS IMPORTANTS POUR UNE CATALYSE EFFICACE ONT PU ETRE DETERMINES : (I) LA PRESENCE DE SITES LABILES AU SEIN DE LA SPHERE DE COORDINATION DU FER ; (II) UN ENVIRONNEMENT AZOTE ; (III) LA NATURE DU PEROXYDE ; (IV) LE DEGRE D'OXYDATION DU METAL JOUE AUSSI UN ROLE NON NEGLIGEABLE. LA STABILITE DE CES SYSTEMES CATALYTIQUES EST CORRELEE A LA NATURE CYCLIQUE DU LIGAND AZOTE. CES NOUVEAUX CATALYSEURS PERMETTENT LA TRANSFORMATION D'ALCANES EN ALCOOLS ET CETONES. LE MECANISME DE LA REACTION DEPEND DE LA NATURE DE L'OXYDANT : UN MECANISME RADICALAIRE PUR A PU ETRE DETERMINE AVEC DES ALKYLPEROXYDES ALORS QUE L'EAU OXYGENEE SEMBLE FAVORISER UN CHIMIE CONTROLEE PAR LE METAL.
Author: Yasmina Mekmouche
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Languages : fr
Pages : 199
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La réalisation de catalyseurs d'oxydation énantiosélectifs bio-inspirés présente un intérêt à la fois chimique et biologique. D'un point de vue chimique, la mise au point d'un système catalytique de conception simple, peu coûteuse et d'utilisation plus souple que celle des enzymes reste encore un défi à relever. D'un point de vue biologique, cette approche biomimétique permet de mieux comprendre les mécanismes d'oxydation des enzymes modélisées. Nous nous sommes particulièrement intéressés à la modélisation fonctionnelle et structurale des métalloenzymes à fer non-héminique telles que la méthane monooxygénase (MMO) et la naphtalène dioxygénase (NDO). Nous avons tenté au cours de ce travail de reproduire la sélectivité de leurs réactions en utilisant le peroxyde d'hydrogène comme oxydant pour proposer des solutions à une catalyse énantiosélective. Nous avons comparé les propriétés catalytiques d'un complexe dinucléaire de fer à son analogue mononucléaire en oxydation de sulfures. L'obtention d'intermédiaires réactionnels de type peroxo nous a permis de mieux caractériser les espèces réactives et surtout d'établir que ces intermédiaires sont des oxydants potentiels. De plus, nous démontrons clairement de l'importance de la dinucléarité du complexe sur l'énantiosélectivité de la réaction, ceci étant attribué à l'effet synergique des deux atomes de fer.Nous avons étudié l'effet de la nucléarité et l'accesibilité au métal sur l'efficacité d'un catalyseur lors de l'oxydation d'alcanes. Il est apparu que la nucléarité des catalyseurs ne jouait aucun rôle au niveau des cinétiques, de la sélectivité et des rendements de la réaction, démontrant qu'un mécanisme différent de celui de l'oxydation de sulfures avait lieu. En revanche, l'acessibilité au métal est d'une importance cruciale pour l'activité des catalyseurs en termes de rendement et de sélectivité. Enfin, nous avons démontré la participation d'un mécanisme centré sur le métal faisant intervenir des espèces à haut degré d'oxydation du métal au cours de la réaction d'oxydation d'hydrocarbures. Ces résultats mettent en évidence que la réaction du fer avec H2O2 n'est pas dans tous les cas une source de radicaux libres et surtout établissent la potentialité de tels systèmes à réaliser des oxydations énantiosélectives de substrats.
Author: CELINE.. MARCADAL ABBADI
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Languages : fr
Pages : 161
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LE N-HYDROXYPHTALIMIDE (NHPI) EST CAPABLE DE CATALYSER L'OXYDATION AEROBIE D'UNE GRANDE VARIETE DE SUBSTRATS ORGANIQUES EN PARTICULIER LES ALKYLBENZENES VIA LE RADICAL PHTALIMIDE-N-OXYLE (PINO). DEUX NOUVEAUX SYSTEMES CATALYTIQUES UTILISANT LE NHPI ONT ETE MIS AU POINT. ILS FONCTIONNENT A PRESSION ET TEMPERATURE AMBIANTES. LE PREMIER, BASE SUR UNE DOUBLE CATALYSE, MET EN JEU LE CHLORURE CUIVREUX ET L'OXYGENE MOLECULAIRE. LE SECOND MET EN OEUVRE L'AUTOXYDATION DE L'ACETALDEHYDE. CES DEUX SYSTEMES FOURNISSENT MAJORITAIREMENT LES ARYLS CETONES A PARTIR DES HYDROCARBURES BENZYLIQUES AVEC DE BONS RENDEMENTS. DANS LE BUT DE MODULER LA REACTIVITE DU NHPI DES ANALOGUES ONT ETE SYNTHETISES ET LA STABILITE DES RADICAUX CORRESPONDANTS A ETE ETUDIEE PAR ELECTROCHIMIE. CES NOUVEAUX SYSTEMES D'OXYDATION SONT UTILISABLES EN CATALYSE ASYMETRIQUE. POUR CELA, UNE METHODE ORIGINALE D'ACCES A DES N-HYDROXYIMIDES A CHIRALITE AXIALE A ETE DEVELOPPEE. L'ETAPE CLE DE LA SYNTHESE EST UNE REACTION DE DIELS-ALDER ENTRE UN ISOBENZOFURANNE ET LE DIMETHYL FUMARATE. CES CATALYSEURS PERMETTENT L'OXYDATION ENANTIOSELECTIVE D'INDANES PROCHIRAUX ET LE DEDOUBLEMENT CINETIQUE DE CERTAINS ACETALS RACEMIQUES. LES RESULTATS OBTENUS REPRESENTENT LES PREMIERS EXEMPLES DE CATALYSE ASYMETRIQUE RADICALAIRE METTANT EN JEU DES RADICAUX NON METALLIQUES.
Author: Tibor Rembeczky
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Languages : fr
Pages : 245
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LES CATALYSEURS DE LIT CIRCULANT DOIVENT POSSEDER UNE BONNE RESISTANCE MECANIQUE AVEC UNE PERFORMANCE CATALYTIQUE ACCEPTABLE. DANS LES REACTIONS D'OXYDATIONS MENAGEES, UN TEL CATALYSEUR NE TRAVAILLE PAS EN REGIME STATIONNAIRE (CHARGE EN CONTINU), MAIS NORMALEMENT EN REGIME TRANSITOIRE (CHARGE ALTERNEE). DANS LA PREMIERE PARTIE DE CETTE THESE QUELQUES CATALYSEURS A BASE DE NIMOO#4 ONT ETE PREPARES ET TESTES EN OXYDESHYDROGENATION (ODH) DU PROPANE ET EN RESISTANCE A L'ATTRITION. LA PHASE ACTIVE DE MOLYBDATE DE NICKEL A ETE OBTENUE PAR LES METHODES DE COPRECIPITATION ET COMPLEXATION (METHODE CITRATE) ET ELLE A ETE COMBINEE AVEC PLUSIEURS SOLIDES INORGANIQUES (SIO#2, ZEOLITHE, TIO#2, MGO). LES ACTIVITES, LES SELECTIVITES ET LES RENDEMENTS EN PROPENE ONT ETE DETERMINES. LES MEILLEURES PERFORMANCES ONT ETE OBTENUES AVEC LE CATALYSEUR NIMOO#4 NON SUPPORTE ; LES CATALYSEURS COMBINES AVEC LE TIO#2 MONTRENT UNE ACTIVITE PARTICULIEREMENT ELEVEE. LES RESISTANCES A L'ATTRITION DES CATALYSEURS ONT ETE COMPAREES PAR ANALYSE DES PARTICULES ELUTRIEES D'UN LIT FLUIDISE DE PARTICULES INERTES DANS LEQUEL ON AVAIT INTRODUIT DE FAIBLES QUANTITES DE CATALYSEUR A TEMPERATURE AMBIANTE. LES MEILLEURES PERFORMANCES ONT ETE OBTENUES AVEC LE CATALYSEUR PREPARE PAR LA METHODE DE COPRECIPITATION RENFORCE PAR LA SILICE ET AVEC CELUI PREPARE PAR LA METHODE DE COMPLEXATION SANS SUPPORT. LA DEUXIEME PARTIE DE CE TRAVAIL CONCERNE LA CINETIQUE DE LA REACTION D'ODH DU PROPENE SUR LE MOLYBDATE DE NICKEL NON-SUPPORTE, EN PARTICULIER LA COMPARAISON DE LA CINETIQUE STATIONNAIRE ET TRANSITOIRE
Author: François Crissot
Publisher:
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Category :
Languages : fr
Pages : 152
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CETTE ETUDE A EU POUR BUT DE METTRE AU POINT DES SYSTEMES CATALYTIQUES D'OXYDATION EN PHASE HETEROGENE DE COMPOSES ORGANIQUES EN MILIEU AQUEUX BASES SUR L'ACTIVATION DU PEROXYDE D'HYDROGENE A TEMPERATURE AMBIANTE, PRESSION ATMOSPHERIQUE ET A DES PH VOISINS DE LA NEUTRALITE. LES SYSTEMES H#2O#2/CHARBONS ACTIFS DOPES OU NON EN ESPECES METALLIQUES NE PERMETTENT PAS D'OXYDER LES COMPOSES ORGANIQUES BIEN QUE CES CATALYSEURS SOIENT TRES ACTIFS POUR DECOMPOSER LE PEROXYDE D'HYDROGENE. DANS LE CAS DES CATALYSEURS FER, CUIVRE, MANGANESE, TITANE, CHROME SUPPORTES SUR DES ZEOLITES, SILICES ET DANS LE CAS DES TITANOSILICALITES, LA DISTINCTION ENTRE LES REACTIONS EN PHASE HOMOGENE ET EN PHASE HETEROGENE N'A PU ETRE ETABLIE. LES CONCENTRATIONS RELATIVEMENT ELEVEES EN METAL DISSOUS RETROUVEES EN SOLUTION SONT VRAISEMBLABLEMENT EN GRANDE PARTIE RESPONSABLES DE L'OXYDATION DES COMPOSES ORGANIQUES PAR DES REACTIONS DE TYPE FENTON. PAR CONTRE UNE ACTIVITE CATALYTIQUE EN PHASE HETEROGENE A PU ETRE ETABLIE AVEC DES CATALYSEURS CUIVRE/ALUMINE EN MINIMISANT LES RISQUES DE RELARGAGE DE CUIVRE PAR UNE REGULATION DU PH AUTOUR DE 8,5 0,5. L'OXYDATION DES COMPOSES ORGANIQUES (ACIDE SALICYLIQUE, PHENOL, ACIDE FORMIQUE) N'A ETE OBTENUE QU'AUX FORTES CONCENTRATIONS DE PEROXYDE D'HYDROGENE (10 A 100 MM). L'ELIMINATION COMPLETE DU COMPOSE ORGANIQUE (1 MM) NECESSITE CEPENDANT DES DOSES TRES ELEVEES DE PEROXYDE D'HYDROGENE (100 A 200 MOLES/MOLE DE COMPOSE ORGANIQUE) ET NE CONDUIT QU'A UNE ELIMINATION PARTIELLE DU CARBONE ORGANIQUE. DIVERS PARAMETRES INFLUANT CETTE OXYDATION CATALYTIQUE SONT ETUDIES
Author: B. Catoire
Publisher: Springer
ISBN:
Category : Medical
Languages : en
Pages : 328
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"Publication partially sponsored by MRT (French Ministry of Research and Technology."
Author: Hatice Atacag Erkurt
Publisher: Springer Science & Business Media
ISBN: 3642118461
Category : Science
Languages : en
Pages : 221
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Azo dyes play an important role as coloring agents in the textile, food, and pharmaceutical industry. Due to the toxicity, mutagenicity and carcinogenicity of azo dyes and their breakdown products, their removal from industrial wastewaters has been an urgent challenge. Promising and cost-effective methods are based on their biodegradation, which is treated in this volume. The topics presented by experts in the field include: the classification of azo dyes; toxicity caused by azo dyes; aerobic and anaerobic azo dye biodegradation mechanisms; the role of bacteria, fungi, algae and their enzymes in biodegradation; the impact of redox mediators on azo dye reduction; the integration of biological with physical and chemical processes; the biotransformation of aromatic amines; reactor modelling for azo dye conversion; the biodegradation of azo dyes by immobilized bacteria and fungi; and factors affecting the complete mineralization of azo dyes.
Author: Krishnasami Venkataraman
Publisher:
ISBN:
Category : Crafts & Hobbies
Languages : en
Pages : 746
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Vols. 3- without series statement.
Author: Lyonnaise des eaux-Dumez (Firm)
Publisher: American Water Works Association
ISBN: 0070015597
Category : Water
Languages : en
Pages : 738
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Book Description
With global demand for water in the 20th century expected to increase ten-fold, this work focuses on the membrane filtration issues for drinking water.
Author:
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ISBN: 9789283212294
Category : Carcinogens
Languages : en
Pages : 0
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