Fragmentation d'agrégats de carbone neutres formés par collision atomique à haute vitesse PDF Download
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Author: Guillaume Martinet
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 170
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Book Description
Ce travail est consacré à l'étude de la fragmentation de petits agrégats de carbone neutres formés par collision atomique à haute vitesse sur un gaz atomique. Dans ces expériences, la fragmentation est la voie prédominante de désexcitation des agrégats neutres formés par capture électronique sur des espèces ioniques. Pour mesurer les partitions de fragmentation, un nouveau système de détection basé sur l'analyse de la forme des signaux de courant issus de détecteurs silicium a été développé. Pour la première fois nous avons mesuré sans ambiguïté tout les rapports de branchement d'agrégats neutres contenant jusqu'à dix atomes. Les mesures ont été comparées à un modèle statistique dans l'ensemble microcanonique (Microcanonical Metropolis Monte Carlo). Dans ce modèle, différentes propriétés sur la structure des agrégats sont requises. Celles-ci ont été calculées à l'aide de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT-B3LYP) pour obtenir la géométrie puis avec le formalisme Coupled Clusters (CCSD(T)) pour les énergies de dissociation ainsi que d'autres quantités nécessaires aux calculs de fragmentation. Les rapports de branchement expérimentaux ont été comparés aux résultats du modèle ce qui nous a permis de trouver une distribution d'énergie déposée dans l'agrégat pendant la collision. Finalement, un effet propre aux agrégats de carbone a été mis en évidence, se traduisant par un grand nombre d'états excités de capture. Ce comportement est différent du cas de l'atome de carbone pour lequel la capture électronique s'effectue majoritairement dans l'état fondamental.
Author: Guillaume Martinet
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Category :
Languages : fr
Pages : 170
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Book Description
Ce travail est consacré à l'étude de la fragmentation de petits agrégats de carbone neutres formés par collision atomique à haute vitesse sur un gaz atomique. Dans ces expériences, la fragmentation est la voie prédominante de désexcitation des agrégats neutres formés par capture électronique sur des espèces ioniques. Pour mesurer les partitions de fragmentation, un nouveau système de détection basé sur l'analyse de la forme des signaux de courant issus de détecteurs silicium a été développé. Pour la première fois nous avons mesuré sans ambiguïté tout les rapports de branchement d'agrégats neutres contenant jusqu'à dix atomes. Les mesures ont été comparées à un modèle statistique dans l'ensemble microcanonique (Microcanonical Metropolis Monte Carlo). Dans ce modèle, différentes propriétés sur la structure des agrégats sont requises. Celles-ci ont été calculées à l'aide de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT-B3LYP) pour obtenir la géométrie puis avec le formalisme Coupled Clusters (CCSD(T)) pour les énergies de dissociation ainsi que d'autres quantités nécessaires aux calculs de fragmentation. Les rapports de branchement expérimentaux ont été comparés aux résultats du modèle ce qui nous a permis de trouver une distribution d'énergie déposée dans l'agrégat pendant la collision. Finalement, un effet propre aux agrégats de carbone a été mis en évidence, se traduisant par un grand nombre d'états excités de capture. Ce comportement est différent du cas de l'atome de carbone pour lequel la capture électronique s'effectue majoritairement dans l'état fondamental.
Author: Ferid Mezdari
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 280
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Book Description
Author: ROMAIN.. FOSSE
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 203
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Book Description
CE MEMOIRE PRESENTE LES EXPERIENCES DE COLLISIONS AGREGATS DE CARBONE C N Q + (N=1 A 5)-ATOMES D'HELIUM A HAUTE VITESSE (2,6 U.A., AINSI QUE 2 ET 4 U.A. POUR L'AGREGAT C 4 4) EFFECTUEES AU TANDEM D'ORSAY. EN TRAVAILLANT EN GEOMETRIE INVERSE (AGREGAT PROJECTILE ET ATOME CIBLE), UNE DETECTION EVENEMENT PAR EVENEMENT DE TOUS LES FRAGMENTS EMIS APRES LA COLLISION EST EFFECTUEE EN COINCIDENCE AVEC UNE EFFICACITE DE 100%. LA CHARGE ET LA MASSE DE CHAQUE FRAGMENT SONT IDENTIFIEES ET PAR BILAN, LE PROCESSUS MIS EN JEU LORS DE LA COLLISION CONNU (IONISATION SIMPLE OU MULTIPLE, EXCITATION DISSOCIATIVE, CAPTURE ELECTRONIQUE). LES SECTIONS EFFICACES DE CHACUN DES PROCESSUS SONT EXTRAITES AINSI QUE LES RAPPORTS DE BRANCHEMENT DES VOIES DE FRAGMENTATION. ENFIN, LES DISTRIBUTIONS DES ENERGIES CINETIQUES DE DISSOCIATION SONT DETERMINEES POUR QUELQUES FRAGMENTS. POUR L'IONISATION, LES SECTIONS EFFICACES EXPERIMENTALES SONT COMPAREES AUX PREDICTIONS DU MODELE A ATOMES ET ELECTRONS INDEPENDANTS ADAPTE A NOS SYSTEMES. CE MODELE REPRODUIT AVEC SUCCES LES TENDANCES OBSERVEES. L'ETUDE DES VOIES DE FRAGMENTATION MENE A PLUSIEURS OBSERVATIONS : PART MAJORITAIRE DES FISSIONS ASYMETRIQUES, PRESENCE DE PROCESSUS DOUBLES, MECANISME DE DISSOCIATION SEQUENTIEL MIS EN EVIDENCE POUR LA VOIE C +/C 3 +/C. POUR L'EXCITATION, SEULE LA PARTIE DISSOCIATIVE EST OBSERVEE EXPERIMENTALEMENT. CE PROCESSUS EST D'ORIGINE MONOELECTRONIQUE. LA PREPONDERANCE DES VOIES MENANT A TROIS FRAGMENTS EST ENCORE INEXPLIQUEE. ENFIN, L'ETUDE DES ENERGIES CINETIQUES DE DISSOCIATION MONTRE UNE GRANDE DIFFERENCE ENTRE L'ENERGIE DEPOSEE DANS LE CAS DU C 2 + ET DANS LES CAS DES AGREGATS DE TAILLE SUPERIEURE. LA CAPTURE ELECTRONIQUE EST MAJORITAIREMENT DISSOCIATIVE, EFFET QUI CROIT AVEC LA TAILLE ET LA VITESSE DE L'AGREGAT. CE RESULTAT PEUT S'EXPLIQUER PAR UNE FORTE CONTRIBUTION DU PROCESSUS DOUBLE DE CAPTURE-EXCITATION. LA TEMPERATURE INTERNE DE L'AGREGAT EST DISCUTEE, CELLE-CI POURRAIT FAVORISER LA FRAGMENTATION. ENFIN, L'ETUDE COINCIDENTE DES IONS DE RECULS MET EN EVIDENCE LA CONTRIBUTION IMPORTANTE DU PROCESSUS DE CAPTURE-IONISATION DE LA CIBLE, PROCESSUS QUI CROIT AVEC LA VITESSE DU PROJECTILE.
Author: Laurent Montagnon
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 200
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Book Description
Ce travail de recherche porte sur le développement d'un modèle quantique semi-empirique pour la structure électronique et géométrique des petits agrégats de carbone neutres, simplement et doublement (positivement) chargés. Le modèle est validé par le calcul de propriétés structurelles (géométries, spectres infrarouges et optiques) et de données énergétiques (énergies de liaison, potentiels d'ionisation, énergies et barrières de dissociation) sur ces espèces, et leur comparaison à des calculs ab initio. Le modèle est appliqué à l'étude de l'équilibre d'isomérisation des petits agregats C+n pour n=3-7, et à des simulations, en dynamique moléculaire non-adiabatique, de l'excitation et de la relaxation de C+2 et C+3 lors de la collision avec un atome d'hélium à haute vitesse. Dans une première partie, nous décrivons les problématiques et les méthodes propres à l'étude des agrégats, l'expérience de collision qui a motivé notre travail, les méthodes de calcul de structure électronique sans approximation et l'état de l'art en ce qui concerne les méthodes semi-empiriques pour la description des agrégats. La seconde partie, traite de la structure du modèle, et des différentes méthodes que nous avons utilisées pour son paramétrage, pour sa validation et pour son exploitation. Enfin, dans la troisième partie, nous présentons les calculs réalisés au moyen du modèle. L'étude de l'équilibre d'isomérisation des petits agrégats de carbone à 3500 K montre l'importance de la prise en compte d'isomères autres que les isomères fondamentaux à de telles température, et l'inclusion de l'excitation électronique dans le cas de C+3 illustre la forte contribution de la densité d'états électroniques pour la thermodynamique de tels agrégats. Dans le cas des simulations de collisions avec l'hélium et de la fragmentation de C+2 et de C+3, notre travail précise les difficultés méthodologiques liée à une telle étude dont l'origine réside dans la prise en compte les états excités électroniques et dans la complexité de leur spectre.
