Étude et développement d'un réacteur plasma en phase liquide pour la conversion sélective des alcools en aldéhydes PDF Download
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Author: Antoine Moussalem
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Book Description
La production d'aldéhydes à partir d'alcools, est une manière intéressante de valoriser la biomasse. Malgré l'importance économique qui en découle, les procédés utilisés aujourd'hui sont relativement peu efficaces. Il existe donc un réel besoin d'innovation dans ce secteur pour optimiser ces procédés en termes de consommation d'énergie et d'utilisation de matières premières. L'objectif de cette thèse est d'explorer une manière originale de produire des aldéhydes par décharges plasma hors équilibre en phase liquide. Plusieurs réacteurs plasma ont été développés et modélisés sous COMSOL Multiphysics. Les décharges sont générées dans de l'éthanol ou du butanol liquide pur. Deux électrodes sont immergées dans le milieu liquide, et une haute tension pulsée de 20 kV à une fréquence de 20 kHz est appliquée à l'une d'entre elles, tandis que l'autre est mise à la terre. Les décharges plasma dans l'alcool pur produisent une petite quantité d'aldéhyde ; la sélectivité est faible et reste généralement inférieure à 10 %, quelle que soit les conditions opératoires. Différents solides ont été ajoutés sous forme de poudre afin de tester l'hypothèse d'un couplage plasma/catalyse dans le réacteur. La gamma-alumine (Al2O3) ainsi que l'oxyde de titane (TiO2) donnent les meilleurs résultats en augmentant la sélectivité jusqu'à environ 40%. Cet effet significatif permet de montrer une efficacité de certains solides même si les mécanismes ne sont pas encore élucidés. De plus, lorsqu'un flux gazeux d'hélium, d'argon ou de CO2 bulle à proximité de l'électrode haute tension, la sélectivité des aldéhydes est fortement augmentée jusqu'à 80 %. Les résultats obtenus dans cette thèse montrent qu'il est possible, d'obtenir des aldéhydes de manière sélective par oxydation contrôlée des alcools en utilisant une décharge de plasma directement dans les liquides. L'ajout de certains solides ou de gaz plasma permet de moduler les mécanismes de réaction et d'éviter le craquage abondant des alcools sous forme de produits plus volatils (méthane, monoxyde de carbone etc...). Cette thèse ouvre donc des perspectives pour explorer d'autres réactions d'intérêt économique.
Author: Antoine Moussalem
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La production d'aldéhydes à partir d'alcools, est une manière intéressante de valoriser la biomasse. Malgré l'importance économique qui en découle, les procédés utilisés aujourd'hui sont relativement peu efficaces. Il existe donc un réel besoin d'innovation dans ce secteur pour optimiser ces procédés en termes de consommation d'énergie et d'utilisation de matières premières. L'objectif de cette thèse est d'explorer une manière originale de produire des aldéhydes par décharges plasma hors équilibre en phase liquide. Plusieurs réacteurs plasma ont été développés et modélisés sous COMSOL Multiphysics. Les décharges sont générées dans de l'éthanol ou du butanol liquide pur. Deux électrodes sont immergées dans le milieu liquide, et une haute tension pulsée de 20 kV à une fréquence de 20 kHz est appliquée à l'une d'entre elles, tandis que l'autre est mise à la terre. Les décharges plasma dans l'alcool pur produisent une petite quantité d'aldéhyde ; la sélectivité est faible et reste généralement inférieure à 10 %, quelle que soit les conditions opératoires. Différents solides ont été ajoutés sous forme de poudre afin de tester l'hypothèse d'un couplage plasma/catalyse dans le réacteur. La gamma-alumine (Al2O3) ainsi que l'oxyde de titane (TiO2) donnent les meilleurs résultats en augmentant la sélectivité jusqu'à environ 40%. Cet effet significatif permet de montrer une efficacité de certains solides même si les mécanismes ne sont pas encore élucidés. De plus, lorsqu'un flux gazeux d'hélium, d'argon ou de CO2 bulle à proximité de l'électrode haute tension, la sélectivité des aldéhydes est fortement augmentée jusqu'à 80 %. Les résultats obtenus dans cette thèse montrent qu'il est possible, d'obtenir des aldéhydes de manière sélective par oxydation contrôlée des alcools en utilisant une décharge de plasma directement dans les liquides. L'ajout de certains solides ou de gaz plasma permet de moduler les mécanismes de réaction et d'éviter le craquage abondant des alcools sous forme de produits plus volatils (méthane, monoxyde de carbone etc...). Cette thèse ouvre donc des perspectives pour explorer d'autres réactions d'intérêt économique.
Author: Khadija Arabi
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Actuellement et en raison de la diminution des ressources pétrolières pour les années à venir, l'hydrogène ou le gaz de synthèse (H2 + CO) sont considérés comme des vecteurs énergétiques qui pourraient permettre de répondre aux enjeux environnementaux et besoins énergétiques. L'exploitation de la biomasse constitue une réserve de carbone et d'hydrogène pouvant être transformée en carburant utilisable. Le travail de cette thèse s'inscrit dans le cadre des recherches concernant la thématique de la conversion de biomasse par plasma non thermique. L'objectif de ce travail a été d'évaluer l'efficacité d'un réacteur plasma spécifique appelé "Statarc" pour la production de gaz de synthèse à partir de composés issus de la biomasse. Afin de caractériser le comportement du réacteur "Statarc", une étude physique de la décharge dans la vapeur d'eau a d'abord été effectuée. Ce travail préliminaire a été considéré comme une base de référence pour l'interprétation des différents résultats obtenus avec des molécules issues de la biomasse : méthanol, éthanol et phénol. Dans tous les cas étudiés, la concentration en Hydrogène obtenue dans les gaz secs ne dépasse pas 66 %. Des bilans énergétiques et chimiques ont été établis afin d'évaluer les différentes pertes dans notre système. Des essais sur le traitement de l'ammoniaque, représentatif d'autres sources hydrogénées, ont montré l'efficacité de notre réacteur plasma pour la production de gaz de synthèse. Un traitement direct du bois nous a permis de déduire que le traitement plasma génère un mélange gazeux libérant plus d'énergie que celle fournie par la combustion du bois consommé. Afin d'obtenir une meilleure compréhension des phénomènes qui se produisent dans le réacteur plasma, un modèle chimique a été élaboré dans le cas des mélanges méthanol - eau. Les résultats expérimentaux obtenus au cours de ce travail ouvrent des perspectives pour de futures modélisations.
Author: Samer Awamat
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Pages : 237
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L’objectif de cette étude consiste à élaborer des couches d’oxydes qui seront utilisées dans des dispositifs fonctionnant à haute température. Les oxydes synthétisés répondent bien aux propriétés recherchées dans les piles à combustible à électrolyte solide et les barrières thermiques. Cet objectif a été atteint grâce à l’utilisation d’un plasma hors-équilibre généré dans un réacteur à tuyère convergente supersonique. Un aérosol contenant les précurseurs nitrés est introduit, à l’aide du système d’injection adapté, dans le réacteur plasma en vue d’obtenir les dépôts d’oxydes recherchés. La mise au point d’un nouveau système d’injection a rendu possible la réalisation des dépôts réputés difficiles à élaborer. L’étude hydrodynamique de l’écoulement des gaz et des particules dans le réacteur a été réalisée de deux façons. D’une part, le modèle développé sous FLUENT a indiqué que la vitesse des gaz plasmagènes en sortie de la tuyère peut atteindre 700 m.s-1. D’autre part, l’anémométrie laser-Doppler a montré le rôle important de la tuyère convergente qui accélère l’écoulement des particules. La spectroscopie d’émission optique a révélé l’importance de cette tuyère sur la concentration des espèces réactives dans le plasma et sa contribution sur la dissociation de l’eau par la présence des radicaux OH° et des H atomiques. Un code développé dans notre laboratoire a permis d’étudier l’évolution des fractions molaires des espèces réactives le long du réacteur en fonction de la puissance et du diamètre du col de la tuyère. La microscopie électronique à balayage a mis en évidence la morphologie des dépôts synthétisés. La spectrophotométrie infrarouge à transformée de Fourier a été employée pour quantifier l’influence des différents paramètres sur le taux de conversion des précurseurs en oxydes. La diffraction des rayons X a confirmé la pureté des dépôts et la structure cristalline correspondante
Author: Diane Gumuchian
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Ce travail de thèse a permis le développement d'un procédé de traitement de l'eau par couplage plasma/catalyse. Les traitements plasma ont été réalisés dans deux réacteurs différents : un réacteur pointe/plan et un réacteur dynamique. Ces deux réacteurs autorisent un contrôle de l'atmosphère gazeuse du traitement. La faisabilité de la dégradation d'acide acétique a été prouvée. Certains paramètres de traitement en réacteur pointe/plan (gaz de traitement, du débit gazeux et de la fréquence de la décharge) et dynamique (débit de recirculation de phase liquide, concentration du polluant et puissance injectée) ont été étudiés.Une modélisation du procédé en utilisant les logiciels Comsol Multiphysics et Scilab a été menée. Grâce à elle, la manière dont les espèces actives (essentiellement les radicaux hydroxyles) sont apportées à la solution a été mise en évidence.Une poudre de catalyseur de Co3O4 a été étudiée dans le but de coupler le traitement plasma avec un traitement catalytique. Pour cela, des manipulations d'ozonation catalytique ont été entreprises. Elles ont mis en exergue l'efficacité du catalyseur pour la décomposition de polluants.Finalement, le couplage plasma/catalyse a présenté des résultats encourageants, puisqu'une amélioration de la décomposition des polluants a été observée.Les points d'amélioration peuvent consister à optimiser la quantité et la forme des électrodes haute tension utilisées (électrodes en parallèle, de géométrie plane, etc.). Le dépôt de catalyseur en couche mince sur l'électrode de masse par la technique PECVD (Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition) devra être réalisé.
Author: JEAN-FRANCOIS.. PERNIN
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Pages : 218
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL EST DE COMBINER L'ACTIVATION DU METHANE ET LA VALORISATION D'UN HYDROCARBURE LOURD MODELE DANS UN REACTEUR PERMETTANT UNE MISE EN VALEUR D'UNE CHIMIE RADICALAIRE. LE METHANE, OUTRE UNE SOURCE POTENTIELLE D'HYDROGENE, S'AVERE UNE SOURCE DE REACTIFS CHIMIQUES (RADICAUX H. ET CH#3.), INTERMEDIAIRES CLES DANS LES PROCESSUS REACTIONNELS D'HYDROPYROLYSE DES LOURDS. L'ETUDE THERMODYNAMIQUE DEMONTRE LA NECESSITE D'UN APPORT ENERGETIQUE CONSEQUENT (T>1500 K), AFIN DE FAVORISER L'ACTIVATION DU METHANE. LE CHOIX D'UN PLASMA INDUCTIF REPOND AUX ATTENDUS THERMIQUES MAIS SURTOUT CHIMIQUES: POUR UN PLASMA ARGON-HYDROGENE, LES TEMPERATURES ATTEIGNENT 5000-10000 K, AVEC UNE DISSOCIATION DE L'HYDROGENE COMPRISE ENTRE 50% ET 100%. TOUTEFOIS, LES CONTRAINTES THERMODYNAMIQUES DE PYROLYSE D'UN LOURD NOUS ONT CONDUIT A ETABLIR UNE TREMPE DU PLASMA PAR LIT JAILLISSANT, QUI PERMET DE PLUS UN MELANGE PLASMA/REACTIF GAZEUX/PARTICULES EFFICACE. LA VITESSE DE TREMPE CALCULEE, 5.10#5 K/S, DEMONTRE LA POSSIBILITE D'UNE CONSERVATION D'UNE PARTIE DU FLUX H.. EXPERIMENTALEMENT, POUR UNE CONVERSION DU METHANE DE 40%, LES RENDEMENTS SONT MARQUES EN C#2H#2, H#2, NOIR DE CARBONE, C#2H#4, C#5H#6, C#4H#2, QUI RESULTENT DES PRINCIPAUX INTERMEDIAIRES H ET CH#3. DANS LE CAS DE LA PYROLYSE COMBINEE AVEC UN HYDROCARBURE MODELE (N-HEPTANE, N-DODECANE ET N-HEXADECANE) LE ROLE DE CES RADICAUX SE MANIFESTE PAR L'EMULATION DES REACTIONS RADICALAIRES CONDUISANT A L'APPARITION D'A-OLEFINES. CES RESULTATS SONT VALIDES PAR MODELISATION CINETIQUE, OU L'EXPLOITATION D'UNE PROCEDURE IMPLICITE AVEC PREDICTEUR-CORRECTEUR SUR DIFFERENTS SCHEMAS RELATIFS A L'HYDROGENE, A L'HYDROPYROLYSE DU N-HEXADECANE ET A L'HYDROPYROLYSE DU METHANE MONTRE SIMULTANEMENT LA CONSERVATION D'UNE PARTIE DU FLUX H-PRODUIT PAR LE PLASMA, CONDUISANT A DES CONCENTRATIONS 10#6 FOIS SUPERIEURES AUX CONDITIONS THERMODYNAMIQUES USUELLES, D'EXCELLENTES CORRELATIONS SIMULATION/EXPERIENCE SUR LES HYDROPYROLYSES DE L'HEXADECANE ET DU METHANE, ET LE ROLE EMULATEUR A FAIBLE TEMPS DE SEJOUR DES PETITS RADICAUX DANS CES SCHEMAS CONDUISANT A UNE AUGMENTATION DES CONVERSIONS
Author: MEHRDAD.. NIKRAVECH
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Book Description
AU COURS DE CE TRAVAIL, NOUS NOUS SOMMES PROPOSES DE DEVELOPPER UN PROCEDE ORIGINAL BASE SUR L'EMPLOI D'UN PLASMA D'HYDROGENE POUR LA PRODUCTION D'UN FLUX DE RADICAUX A BASSE TEMPERATURE SUIVIE DE LA REACTION AVEC L'HYDROCARBURE. LE LIT FLUIDISE PERMET UN TRANSFERT ELEVE DE CHALEUR ET DE QUANTITE DE MOUVEMENT PLASMA/PARTICULES QUI REPOSE SUR LE FAIT QUE LES PROPRIETES DE TRANSFERT (VISCOSITE, CONDUCTIBILITE THERMIQUE) DU LIT FLUIDISE SONT SUPERIEURES A CELLES DU PLASMA. L'ORIGINALITE DU REACTEUR REPOSE SUR LA CONCEPTION D'UN LIT FLUIDISE ASSYMETRIQUE COMPRENANT UN COMPARTIMENT HAUTE TEMPERATURE, OU COMPARTIMENT DE TREMPE DU PLASMA, PERMETTANT LA DECOMPOSITION MODEREE DU METHANE EN RADICAUX CH#3, CH#2, H#O..., ET UN COMPARTIMENT DE MELANGEAGE HYDROCARBURE/FLUX DE RADICAUX, TREMPE PAR UN RIDEAU DE PARTICULES. CETTE TECHNIQUE ASSURE AINSI LE RESPECT DE LA CHIMIE ET DE LA THERMIQUE DU CRAQUAGE DES HYDROCARBURES. LE TAUX DE CONVERSION DU N-HEXADECANE, CHOISI COMME HYDROCARBURE MODELE, PEUT ATTEINDRE JUSQU'A 95% EN FONCTION DES PARAMETRES REACTIONNELS. LES PRODUITS DE LA REACTION SONT ESSENTIELLEMENT DES ALPHA-OLEFINES LINEAIRES. L'ETHYLENE ET LE PROPYLENE APPARAISSENT COMME LES PRINCIPAUX PRODUITS. LA FORMATION DU NOIR DE CARBONE EST NEGLIGEABLE. LE ROLE DE LA TEMPERATURE, DU TEMPS DE SEJOUR, DE LA NATURE DES PARTICULES, ET DES RADCAUX CH#O#3, CH#O#2, CH#O, H#O PRODUITS A PARTIR DE LA DECOMPOSITION DU METHANE A ETE MIS EN EVIDENCE. LE TAUX DE DECOMPOSITION DU METHANE SEUL ATTEINT 55% AVEC LA FORMATION DE L'ACETYLENE (FRACTION MOLAIRE: 55%) ET DE L'ETHYLENE (FRACTION MOLAIRE: 35%). NOUS AVONS DEVELOPPE UN MODELE CINETIQUE BASE SUR LA THEORIE RADICALAIRE DE RICE QUI PERMET D'EXPLIQUER LA DISTRIBUTION DES PRODUITS ET LE TAUX DE CONVERSION EXPERIMENTAUX. CE MODELE CONFIRME LE ROLE INITIATEUR DES RADICAUX H#O, CH#O#3, C#2H#O#5 ET C#3H#O#6, AU COURS DES REACTIONS DE CRAQUAGE. IL DEMONTRE
Author: Alexandre Ma
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Ce travail de thèse s'insère dans la Recherche et Développement du Photovoltaïque. L'objectif était d'étudier, développer et optimiser un nouveau procédé plasma de dépôt pour l'élaboration de couches minces d'oxyde de zinc (ZnO) pour l'application de couche fenêtre dans les cellules solaires de type Cu(In,Ga)Se2. La particularité de ce procédé est de réaliser rapidement des couches d'oxyde (≥ 0,6 nm/s) à partir d'une solution aqueuse de précurseurs non toxiques, interagissant, sous forme de gouttes, avec le plasma. La faisabilité du dépôt de ZnO par le réacteur plasma basse puissance (LPPR) a été vérifiée en obtenant des couches de ZnO homogènes, cristallines et transparentes grâce à l'optimisation des paramètres du réacteur. Le diagnostic du réacteur plasma et la modélisation/simulation du réacteur nous ont permis de constater que l'état physique et la taille des gouttes influent sur la qualité des couches d'oxyde. Des cellules solaires ont été réalisées permettant de valider la qualité des couches de ZnO obtenues via notre procédé plasma. Les meilleurs rendements sont d'environ 14 % ce qui est très prometteur pour les recherches futurs. L'étude du dopage de type N du ZnO a été abordé dans le but de réaliser une couche fenêtre complète par le réacteur LPPR. Cependant beaucoup d'améliorations et d'études restent à faire telles que la mise en place d'un système d'injection sophistiqué, ou encore l'investigation approfondie sur le dopage. Néanmoins une étude des coûts matières/énergie du procédé a été réalisée afin de pouvoir positionner le réacteur plasma parmi les autres techniques employées pour la réalisation de cellules CIGS.
Author: Reza Jafari Aminabadi
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Pages : 241
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Ce travail a pour objectif la réalisation de dépôts d’acide acrylique polymérisés par plasma (AAPP), capables de fixer des biomolécules (ADN, Anticorps, cellules) présentant une excellente stabilité au lavage lors des étapes de mise en solution. Selon la géométrie du substrat à fonctionnaliser, deux réacteur plasma basse pression ont été utilisés ; Les dépôts d’AAPP sur films souples de polymères ont été réalisés dans un réacteur cloche (70 kHz) alors que les poudres et billes de polymère ont été traitées dans un réacteur plasma à lit fluidisé à 13.56 MHz. De nombreuses techniques d’analyses de surfaces ont été utilisées (angle de contact, MEB, XPS, FTIR, ellipsométrie) afin de comprendre le rôle des paramètres opératoires (pression, puissance, composition...) du plasma sur les propriétés physico-chimiques des dépôts réalisés à 70 kHz et 13.56 MHz, en terme de sélectivité et stabilité. Cette première démarche accomplie, nous nous sommes intéressés au développement d’applications de nos dépôts dans le secteur biotechnologique. L’étude relative à la fabrication des puces à ADN sur surfaces planes, a permis de mettre en évidence des performances plus élevées des biopuces réalisées à partir d’un dépôt d’AAPP par rapport aux biopuces commerciales. L’étude relative à l’amélioration de l’adhésion des cellules 3T3 sur la surface d’un film d’HYAFF 11 nous a permis également d’obtenir également des résultats prometteurs sans affecter la morphologie des cellules 3T3 au cours de l’interaction avec le dépôt d’AAPP. L’étude du réacteur plasma basse pression à lit fluidisé utilisé pour le traitement de surface des particules a nécessité le développement d’autres diagnostiques complémentaires (mesures ALD et la simulation numérique (Fluent 6.1)), afin d’accéder aux temps de séjour et à l’hydrodynamique du gaz de fluidisation et des particules. L’étude des paramètres opératoires du plasma sur les caractéristiques physico-chimiques des particules de PS après dépôt d’AAPP montre que la stabilité du dépôt d’AAPP au lavage est très sensible à l’effet du prétraitement de la surface de particules de PS.
Author: KOLOTTIKI.. COULIBALY
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Pages : 281
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Book Description
NOTRE ETUDE A POUR BUT L'ETUDE DE LA DESTRUCTION DE MOLECULES ORGONOCHLOREES PAR UN PROCEDE PLASMA EN REACTION AVEC UN LIT FLUIDISE. LA DIFFICULTE PRINCIPALE D'UNE TELLE DEMARCHE RESIDE DANS L'IDENTIFICATION DES PHENOMENES ELEMENTAIRES RESPONSABLES DE LA FORMATION D'ESPECES TOXIQUES TELLES QUE LES MOLECULES PHOSGENIQUES ET LES HOMOLOGUES PLUS COMPLEXES A BASES DE FURANES ET DE DIOXINES.. LA PREDICTION THERMODYNAMIQUE A PERMIS DE DEFINIR LES PLAGES THERMIQUES FAVORABLE A LA DECOMPOSITION DE CES MOLECULES (T>3000 K), ET ORIENTE NOTRE CHOIX SUR LA COMPOSITION DU MELANGE A TRAITER. L'ETUDE CINETIQUE ENTREPRISE SUR LA DECOMPOSITION DE CCL 2F 2 ET CCL 4 A PERMIS DE MIEUX APPREHENDER LE ROLE DE CERTAINS PARAMETRES EXPERIMENTAUX SUR LE PROCEDE PLASMA, AINSI NOUS AVONS OBSERVE DES TEMPS DE REACTION DE L'ORDRE DE 10 3 S POUR ATTEINDRE L'EQUILIBRE CHIMIQUE. LA DUREE DE VIE DES RADICAUX, LES RADICAUX RESPONSABLES DE LA FORMATION DES ESPECES TOXIQUES, L'ETAT STATIONNAIRE SONT AUTANT DE QUESTIONS QUI ONT ETE ELUCIDEES DANS CETTE ETUDE. NOUS AVONS MIS EN EVIDENCE A HAUTE TEMPERATURE ET A PRESSION ATMOSPHERIQUE L'EXISTENCE D'ETATS EXCITES PARTICULIERS DE L'HYDROGENE ATOMIQUE (H H , H , H , H ) ET MOLECULAIRE ( 3, 1, 3, 1) A LONGUE DUREE DE VIE EST EN PARTIE RESPONSABLE DE CETTE CHIMIE SPECIFIQUE DE L'HYDROGENE. L'ANALYSE SPECTROSCOPIQUE A PERMIS DE REVELER LES STRUCTURES VIBRATIONNELLES ET ROTATIONNELLES DES ESPECES TELLES QUE C 2, CN, CO ET L'EXISTENCE DES RADICAUX CL, F, LE CN ET LE C 2 SE SONT REVELES COMME D'EXCELLENTS THERMOMETRES POUR DETERMINER LES TEMPERATURES VIBRATIONNELLES AU VOISINAGE DE 5500 K A 3 CM EN DESSOUS DE LA DERNIERE SPIRE DE L'INDUCTEUR. SI L'ETUDE THEORIQUE REALISEE EN PREAMBULE DE CE TRAVAIL JUSTIFIE L'EMPLOI D'UN PLASMA HAUTEMENT ENERGETIQUE POUR LA DESTRUCTION DES REJETS ORGANOHALOGENES, SA CONJONCTION AVEC LE LIT FLUIDISE JAILLISSANT A PERMIS DE DEVELOPPER UN PROCEDE PROPRE DE DEPOLLUTION PAR VOIE SECHE. ATTEIGNANT DES TAUX DE DESTRUCTION 99,98% AVEC UNE ELIMINATION SUR DES PARTICULES SOLIDES (PAR VOIE HETEROGENE) DES RADICAUX CHLORE ET FLUOR PRECURSEURS DE LA FORMATION DES ESPECES TOXIQUES. LA DERNIERE PARTIE A ETE CONSACREE A L'ETUDE D'UN MELANGE COMPLEXE CONTENANT DES PRODUITS ORGANIQUES, HALOGENES, SOUFRES, DES METAUX, DE TYPE REJETS INDUSTRIELS.
Author: Sébastien Robert
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Pages : 297
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LA CONCEPTION D'UN REACTEUR DYNAMIQUE DE DEPOLLUTION A L'AIDE D'UNE MOLECULE MODELE PAR PROCEDE PLASMA HORS EQUILIBRE A PRESSION ATMOSPHERIQUE A ETE L'OBJECTIF DE NOTRE TRAVAIL, EN CONSIDERANT LE ROLE DE L'OXYGENE COMME L'ETAPE CLE DE NOTRE DEMONSTRATION. LA QUALIFICATION DES PHENOMENES PHYSIQUES, HYDRODYNAMIQUES ET REACTIONNELS, QUI S'ETABLISSENT CONJOINTEMENT DANS LE REACTEUR A DECHARGES IMPULSIONNELLES, CONSTITUENT LES DIFFERENTS POINTS QUE NOUS AVONS DEVELOPPES LORS DE CETTE ETUDE. L'ETUDE A DEBUTE PAR LA CARACTERISATION HYDRODYNAMIQUE DU REACTEUR POINTE - PLAN PAR ANEMOMETRIE LASER DOPPLER, NOTAMMENT DES PHENOMENES D'ECOULEMENT ET DE RECYCLAGE. EN LES RELIANT AUX CARACTERISTIQUES ELECTRIQUES, NOUS AVONS MIS EN EVIDENCE LE SEQUENCAGE DE L'ECOULEMENT D'UN POINT DE VUE TEMPOREL. DANS UN DEUXIEME TEMPS, L'ACETALDEHYDE CH 3CHO A ETE EMPLOYE COMME MOLECULE MODELE EN PRESENCE D'AIR, AFIN D'EFFECTUER LA CARACTERISATION PHYSICO-CHIMIQUE DU REACTEUR PLASMA PAR LA TECHNIQUE GC/MS. LA VALIDATION D'UN BILAN MATIERE PRECIS A ETE OBTENUE EN CONSIDERANT LES REACTIONS EN PHASE HOMOGENE ET EN PHASE HETEROGENE, AINSI QUE LES ESPECES FORMEES NOTAMMENT LES R-NO X. LA NATURE DES PRODUITS FORMES A SOULIGNE LE ROLE DE L'OXYGENE DANS LES PROCESSUS D'OXYDATION ET D'ATTAQUE DE LA MOLECULE D'ACETALDEHYDE. AFIN D'ELUCIDER LES MECANISMES REACTIONNELS EN PHASE HOMOGENE, NOUS AVONS EU RECOURS A LA TECHNIQUE DE MARQUAGE ISOTOPIQUE A L'OXYGENE 1 8O ET AU DEUTERIUM. LES ECHANGES D'ATOMES D'OXYGENE ET LEUR REPARTITION DANS LES PRODUITS ONT DEMONTRE LE ROLE DES RADICAUX OXYGENES (OH ,̱ CO ,̱ O )̱ TANDIS QUE LE DEUTERIUM A PERMIS DE SOULIGNER LA PREPONDERANCE DE LA FONCTION METHYLE. ENFIN, A PARTIR DE LA DIVERSITE DES MOLECULES OBTENUES PAR TRAITEMENT PLASMA, LA MODELISATION STATIQUE THERMODYNAMIQUE ET CINETIQUE A PERMIS D'APPREHENDER LES COMPOSITIONS ET LE TEMPS DE SEJOUR NECESSAIRE A L'OBTENTION D'ESPECES STABLES ALORS QUE LE CODE DE CALCUL DYNAMIQUE FLUENT A CONFIRME L'ECOULEMENT OBSERVE.
