Etude de l'adsorption de composés organiques sur des matériaux poreux de type Metal Organic Framework (MOF) PDF Download
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Author: Mohammed Boulhout
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Book Description
Afin de répondre aux demandes des industriels de nouveaux matériaux poreux sont testés pour de nouvelles applications ou pour améliorer les procédés existants. Les adsorbants de types Metal Organic Frameworks(MOFs) ont des structures construites à partir d'unités inorganiques reliées entre elles par des ligands organiques. La possibilité de varier ces deux entités, offre une grande diversité de structures avec des cavités de tailles contrôlées. L'objectif de cette thèse a été d'évaluer les performances des MOFs pour l'adsorption de composés organiques et de comprendre les mécanismes d'adsorption. Les deux problématiques sélectionnées sont d'intérêt pour l'industrie pétrochimique. La séparation du para-xylène des autres isomères du xylène et de l'éthylbenzene, permets de répondre à la demande de matière première pour la synthèse du polytéréphtalate d'éthylène. L'adsorption des composés azotés et soufrés (teneur fixée par des législations), permets la purification de carburants. Notre étude thermodynamique est basée sur la réalisation d'isothermes d'adsorption et la détermination d'enthalpies d'adsorption par microcalorimétrie en phase liquide. L'adsorption des vapeurs des xylènes purs a été étudiée pour comprendre l'effet du solvant. Une grande variété de comportement a été observée selon les structures des MOFs. Nous avons par exemple mis en évidence l'effet de l'empilement moléculaire des isomères du xylène sur la sélectivité des MOFs. Nous avons démontré que la flexibilité des MOFs intervient sur les interactions au cours de l'adsorption des xylènes. Nous avons mis en évidence une sélectivité des MOFs possédant un centre métallique insaturé en faveur des composés azotés.
Author: Mohammed Boulhout
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Afin de répondre aux demandes des industriels de nouveaux matériaux poreux sont testés pour de nouvelles applications ou pour améliorer les procédés existants. Les adsorbants de types Metal Organic Frameworks(MOFs) ont des structures construites à partir d'unités inorganiques reliées entre elles par des ligands organiques. La possibilité de varier ces deux entités, offre une grande diversité de structures avec des cavités de tailles contrôlées. L'objectif de cette thèse a été d'évaluer les performances des MOFs pour l'adsorption de composés organiques et de comprendre les mécanismes d'adsorption. Les deux problématiques sélectionnées sont d'intérêt pour l'industrie pétrochimique. La séparation du para-xylène des autres isomères du xylène et de l'éthylbenzene, permets de répondre à la demande de matière première pour la synthèse du polytéréphtalate d'éthylène. L'adsorption des composés azotés et soufrés (teneur fixée par des législations), permets la purification de carburants. Notre étude thermodynamique est basée sur la réalisation d'isothermes d'adsorption et la détermination d'enthalpies d'adsorption par microcalorimétrie en phase liquide. L'adsorption des vapeurs des xylènes purs a été étudiée pour comprendre l'effet du solvant. Une grande variété de comportement a été observée selon les structures des MOFs. Nous avons par exemple mis en évidence l'effet de l'empilement moléculaire des isomères du xylène sur la sélectivité des MOFs. Nous avons démontré que la flexibilité des MOFs intervient sur les interactions au cours de l'adsorption des xylènes. Nous avons mis en évidence une sélectivité des MOFs possédant un centre métallique insaturé en faveur des composés azotés.
Author: Florian Faucher
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Languages : fr
Pages : 476
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Ce travail rapporte la caractérisation par spectroscopie infrarouge de trois solides poreux organiques-inorganiques de type MOF (Metal Organic Framework) dénommés MIL-100(X) (MIL : Matériaux de l'Institut Lavoisier) avec X= Al3+, Fe3+ et Cr3+. Les deux premières parties décrivent l'étude du MIL-100(Fe) synthétisé selon deux modes de préparation différents. Il est montré que la réduction des centres métalliques Fe3+ en sites Fe2+CUS du matériau résulte d'une décarboxylation réductrice du ligand trimésate. De plus, le MIL-100(Fe) synthétisé à partir de nitrate de Fer révèle l'existence de groupements Fe-OH en grande quantité à l'origine de la plus forte réductibilité de ce matériau. Il est montré que l'interaction de ces hydroxyles avec des molécules de NO2 générées par la décomposition du précurseur métallique durant l'étape de synthèse créé des centres acides de Brønsted à l'origine de la plus forte activité catalytique de ce matériau. Dans le cas du MIL-100(Cr), l'adsorption de chloroforme, pyrrole et acétonitrile révèle la présence de couples acide-base spatialement proches à caractère basique marqué, à l'origine de la forte sélectivité du matériau en alcool allylique. La dernière partie met en évidence la très forte activité catalytique du MIL-100(Al), rationalisée par l'existence de sites Al3+CUS de forte acidité de Lewis. L'influence importante des impuretés sur les propriétés acides et catalytiques de ces solides montrent que seuls des MOFs d'une grande pureté peuvent être considérés comme des composés modèles. Cette étude ouvre également la possibilité d'obtenir des MOFs possédant une acidité de Bronsted sans dégrader la structure de la charpente.
Author: Marcin Marzec
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Languages : en
Pages : 92
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Le sujet général de la thèse est l'étude numérique et, dans une plus faible mesure, expérimentale de la physisorption dans des matériaux nanoporeux. Les chapitres 1 à 5 font le point des recherches dans ce domaine scientifique et permettent d'introduire les méthodes numériques et expérimentales utilisées. Les résultats scientifiques sont rassemblés dans les chapitres 6 à 9, qui constituent la seconde partie du mémoire. Le travail est concentré sur l'étude du mécanisme d'adsorption de molécules tétraédriques, CCI4 et CH4, dans les matériaux poreux de géométrie et rugosité de murs différentes. Quatre problèmes distincts, mais formant néanmoins un ensemble cohérent, sont abordés : i) quelle est le rôle du choix de modèle de la molécule sur les propriétés thermodynamiques du liquide adsorbé sur la surface ouverte de l'adsorbent? ii) que devient ce rôle lorsque l'adsorbat est confiné dans les pores en forme de fentes? iii) quel est l'influence de la rugosité de la surface adsorbante sur le processus de fusion de l'adsorbat? iv) peut-on reproduire, en utilisant des considérations énergétiques et géométriques simples, l'isotherme d'adsorption des gazes dans les pores présentant une forte hétérogénéité de surface? Les réponses apportées par l'auteur et faisant objet de ce mémoire.
Author: Abir Elnemr
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Languages : en
Pages : 180
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Les activités agricoles génèrent des effluents riches entre autres en composés phosphorés dont le contrôle constitue un enjeu important du fait de leur implication directe dans le phénomène d'eutrophisation des milieux aquatiques. L'élimina'tion des composés phosphorés se trouvant dans les effluents d'origine agricole et agroalimentaire est conventionnellement effectuée au moyen de traitements biologiques ou de traitements physicochimiques. Les premiers sont souvent complexes, longs à opérer et délicats car ils dépendent de plusieurs facteurs tels que la température, le pH, la concentration en oxygène dissous et la balance des nutriments dans l'eau en plus de générer des boues volumineuses dont il faut disposer. Les traitements physicochimiques les plus employés impliquent la précipitation des espèces phosphorés qui nécessite un contrôle rigoureux du pH et l'ajout de réactifs chimiques souvent coûteux. De plus, ces traitements produisent un précipité insoluble de phosphore métallique qui est non recyclable. Le procédé d'adsorption peut constituer une alternative intéressante et prometteuse du fait qu'il ne produit pratiquement pas de boues en plus de permettre la récupération et la réutilisation des phosphates. Divers adsorbants ont été développés et utilisés pour l'enlèvement des ions phosphate mais leur capacité d'adsorption reste toujours faible et le temps pour atteindre l'équilibre est élevé ce qui nécessite impérativement le développement de nouveaux matériaux adsorbants. Dans cette étude, la silice mésoporeuse SBA -15 possédant une grande surface spécifique, une structure bien définie et une porosité élevée a été utilisée comme adsorbant pour les ions phosphate dissous. En effet, une fois synthétisée, cette silice a été fonctionnalisée en surface avec des groupements amines via la technique de greffage postsynthétique. L'acidification du matériau obtenu a permis de transformer les groupements amines en ammonium responsables du processus d'adsorption par attraction électrostatique. Les tests d'adsorption ont été effectués en batch et les solutions filtrées ont été analysées par HPLC ionique équipé d'une colonne Ionpac AS18 et d'un détecteur de conductivité. L'effet des paramètres opératoires tels que la température, le pH, le temps, la charge en adsorbant, la concentration initiale en ions phosphate, la charge en groupements amine ainsi que le type d'amine de la SBA -15 fonctionnalisée, la présence d'autre anions et cations ainsi que la régénération de l'adsorbent ont été investigués. Les résultats montrent qu'une capacité maximale de 27 mg P/g a été obtenue à SoC. L'adsorption atteint un maximum à pH 4 avec 2 une capacité d'adsorption de 31.5 P mg! g. L'équilibre d'adsorption a été atteint au bout de 10 min. L'augmentation de la charge en adsorbant avait un effet positif sur les pourcentages d'adsorption. La quantité adsorbée de P augmente avec l'augmentation de la concentration de mono- di- ét tri-ammonium jusqu à 40% avec un maximum de --70 mg P/g d'adsorbant. La capacité d'adsorption n'a pas changé après cinq cycles d'adsorption-désorption.
Author: Cédric Herry
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Languages : fr
Pages : 113
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Book Description
LES CHARBONS ACTIFS (CA) SONT DES MATERIAUX ADSORBANTS UTILISES POUR L'ELIMINATION DES PESTICIDES DANS LES EAUX. LEUR POROSITE ET LEUR CHIMIE DE SURFACE SONT A L'ORIGINE D'UN FORT POUVOIR ADSORBANT. CEPENDANT, L'ETUDE DES MECANISMES D'ADSORPTION A LEUR SURFACE EST COMPLIQUEE PAR LEUR ORGANISATION POREUSE. CE TRAVAIL A POUR OBJECTIF, DE DETERMINER DANS LE CAS DE L'ADSORPTION DE COMPOSES ORGANIQUES SUR CHARBONS ACTIFS, LES ROLES RESPECTIFS DE LA CHIMIE DE SURFACE ET DE LA POROSITE DU MATERIAU. LES CHARBONS ACTIFS SONT CARACTERISES PAR DES METHODES INDIRECTES, LA CHROMATOGRAPHIE INVERSE EN PHASE GAZEUSE (CIG) ET LA MONTEE CAPILLAIRE. CES TECHNIQUES ANALYTIQUES PERMETTENT DE DETERMINER DES PARAMETRES THERMODYNAMIQUES CARACTERISTIQUES DE LA SURFACE ET DU RESEAU POREUX DU MATERIAU (ENERGIE LIBRE D'ADSORPTION, COMPOSANTES D'ENERGIE DE SURFACE). LA COMPARAISON DES RESULTATS OBTENUS, ET LEUR CONFRONTATION AVEC DES METHODES DE CARACTERISATIONS PLUS CLASSIQUES (ZETAMETRIE, TITRATION DE SURFACE, TESTS D'ADSORPTION) PERMET D'OBSERVER QUE POUR LES CHARBONS ACTIFS COMMERCIAUX, LES FACTEURS STERIQUES SONT DETERMINANTS DE L'AFFINITE DE L'ADSORBANT POUR UNE MOLECULE DONNEE. L'ETUDE DE L'ADSORPTION D'ALCANES, D'ALCENES ET D'ALCOOLS EN CIG MONTRE QUE LES MECANISMES DUS A DE L'ADSORPTION NON SPECIFIQUE SONT LES PLUS IMPORTANTS, ET QU'ILS SONT CONSIDERABLEMENT FAVORISES PAR LE CHEVAUCHEMENT DES FORCES D'INTERACTION DANS LES MICROPORES. L'ETUDE EN MONTEE CAPILLAIRE A CONFORTE CES RESULTATS, ET A PERMIS DE RECALCULER UN RAYON DE PORE UTILE A L'ADSORPTION DES ALCOOLS. LA CONFRONTATION FINALE DE CES RESULTATS AVEC L'ADSORPTION DU PHENOL EN MILIEU AQUEUX MONTRE QUE DANS CE CAS LES MECANISMES MIS EN JEU SONT PLUS COMPLEXES. LES RESULTATS PERMETTENT D'ETABLIR QUE L'HETEROGENEITE DE SURFACE DES CA CONDUIT A UNE DECROISSANCE DES ENERGIES D'ADSORPTION EN FONCTION DU TAUX DE COUVREMENT DE LA SURFACE PAR L'ADSORBAT.
Author: Christina Knöfel
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Languages : fr
Pages : 212
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Book Description
Dans ce travail, des oxydes mesoporeux, tels que silice, oxyde de titane et oxyde de zircone ont été synthétisés en utilisant un copolymère à triblock comme agent structurant. De plus, la silice et l’oxyde de titane ont été fonctionnalisés avec différentes molécules d'aminosilane. La caractérisation des matériaux préparés a été effectuée par diverses méthodes, telles que la sorption d'azote, la spectroscopie infrarouge (ATR) et la diffraction des rayons X. Les matériaux ont été examinés pour leurs propriétés d'adsorption du dioxyde de carbone utilisant principalement la microcalorimétrie. Dans certains cas, des mesures de spectroscopie IR in-situ et des calculs théoriques de DFT ont été effectués pour mieux comprendre les résultats obtenus par microcalorimétrie d’adsorption. En ce qui concerne les différentes propriétés d'adsorption nous avons mis en évidence que la functionalisation des emplacements d'amine sur les matériaux de silice a amélioré de manière significative les capacités d'adsorption. Une comparaison des différents oxydes a confirmé que les propriétés d'adsorption dépendent principalement de la force du lien du métal-oxygène dans les oxydes mais également des caractéristiques de texture, telles que la porosité.
Author: Agnes Buka
Publisher: World Scientific
ISBN: 1848167997
Category : Science
Languages : en
Pages : 299
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Book Description
The book intends to give a state-of-the-art overview of flexoelectricity, a linear physical coupling between mechanical (orientational) deformations and electric polarization, which is specific to systems with orientational order, such as liquid crystals. Chapters written by experts in the field shed light on theoretical as well as experimental aspects of research carried out since the discovery of flexoelectricity. Besides a common macroscopic (continuum) description the microscopic theory of flexoelectricity is also addressed. Electro-optic effects due to or modified by flexoelectricity as well as various (direct and indirect) measurement methods are discussed. Special emphasis is given to the role of flexoelectricity in pattern-forming instabilities. While the main focus of the book lies in flexoelectricity in nematic liquid crystals, peculiarities of other mesophases (bent-core systems, cholesterics, and smectics) are also reviewed. Flexoelectricity has relevance to biological (living) systems and can also offer possibilities for technical applications. The basics of these two interdisciplinary fields are also summarized.
Author: Alexandru Grumezescu
Publisher: Academic Press
ISBN: 0128043784
Category : Science
Languages : en
Pages : 926
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Book Description
Encapsulations, a volume in the Nanotechnology in the Agri-Food Industry series,presents key elements in establishing food quality through the improvement of food flavor and aroma. The major benefits of nanoencapsulation for food ingredients include improvement in bioavailability of flavor and aroma ingredients, improvement in solubility of poor water-soluble ingredients, higher ingredient retention during production process, higher activity levels of encapsulated ingredients, improved shelf life, and controlled release of flavor and aroma. This volume discusses main nanoencapsulation processes such as spray drying, melt injection, extrusion, coacervation, and emulsification. The materials used in nanoencapsulation include lipids, proteins, carbohydrates, cellulose, gums, and food grade polymers. Applications and benefits of nanoencapsulation such as controlled release, protections, and taste masking will be explained in detail. Includes the most up-to-date information on nanoencapsulation and nanocontainer-based delivery of antimicrobials Presents nanomaterials for innovation based on scientific advancements in the field Provides control release strategies to enhance bioactivity, including methods and techniques for research and innovation Provides useful tools to improve the delivery of bioactive molecules and living cells into foods
Author: Xian Jun Loh
Publisher: Springer
ISBN: 9812871527
Category : Technology & Engineering
Languages : en
Pages : 229
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Book Description
This book presents the research involving in situ gelling polymers and can be used as a guidebook for academics, industrialists and postgraduates interested in this area. This work summaries the academic contributions from the top authorities in the field and explore the fundamental principles of in situ gelling polymeric networks, along with examples of their major applications. This book aims to provide an up-to-date resource of in situ gelling polymer research.
Author: Antonio Pizzi
Publisher: CRC Press
ISBN: 9004190937
Category : Technology & Engineering
Languages : en
Pages : 464
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Book Description
Wood adhesives are of tremendous industrial importance, as more than two-thirds of wood products in the world today are completely or partially bonded together using a variety of adhesives. Adhesive bonding offers many advantages over other joining methods for wood components, and there has been a great deal of R& D activity in devising new wood adhesives or improving the existing ones. The modern mantra in all industrial sectors is: "think green, go green," which has attracted much attention in the wood adhesive industry. Therefore, there is also a lot of research activity in synthesizing environmentally benign and human-friendly wood adhesives. This book is divided into four parts: Part 1: Fundamental Adhesion Aspects in Wood Bonding; Part 2: Synthetic Adhesives; Part 3: Environment-friendly adhesives; and Part 4: Wood Welding and General Paper. It addresses many different types of wood adhesives, as well as bonding (welding) of wood components without adhesives, a more recent development. The information contained in this book is valuable for individuals engaged in all aspects of wood adhesion and adhesives and, hopefully, will inspire new ideas in wood adhesives, a topic of vital industrial importance.
