Elaboration d'un nouveau système catalytique à base de carbure de silicium (β-SiC) pour la combustion des suies issues des automobiles à moteur Diesel

Elaboration d'un nouveau système catalytique à base de carbure de silicium (β-SiC) pour la combustion des suies issues des automobiles à moteur Diesel PDF Author: Laurie Pesant
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Languages : fr
Pages : 164

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Book Description
Le Diesel connaît de plus en plus de succès. En effet, les moteurs Diesel sont bien connus pour leur robustesse, leur longévité mais également pour leur meilleur rendement de combustion qui implique une faible consommation de carburant. Cependant, les moteurs Diesel émettent des polluants tels que des NOx et des particules de suies. Cette thèse a été réalisée en collaboration avec la société Sicat, fabricant industriel du -SiC. L'objectif est de développer une mousse de carbure de silicium (-SiC) imprégnée de platine dans le cadre d'une application pour la dépollution des suies présentes dans les gaz d'échappement de voitures particulières à moteur Diesel. En effet, le matériau -SiC présente de nombreux avantages par rapport aux supports classiques tels que l'-SiC utilisés comme filtre à particules, c'est-à-dire, une bonne conductivité thermique, une bonne résistance mécanique, une importante surface spécifique, une légèreté accrue, une tortuosité contrôlable et une facilité de mise en forme. Dans un premier temps, des tests modèles de combustion sont réalisés sur un micropilote. Ainsi en simulant les conditions de fonctionnement réelles, il est possible d'apprécier la capacité du catalyseur à brûler la suie. Ces travaux ont permis de mettre en évidence les performances du catalyseur Pt/-SiC lors de la combustion des suies. De plus, le catalyseur à base de -SiC a montré une stabilité au cours de cycles successifs de combustion contrairement à un catalyseur à base d'-SiC. En outre, une étude par XPS a permis une meilleure compréhension de l'action du catalyseur au Pt supporté sur SiC lors de la combustion des suies. Dans un second temps, des tests ont été effectués en conditions réelles sur un banc à rouleaux et ont donné lieu à des résultats prometteurs. En effet, une efficacité de filtration/combustion de l'ordre de 50 à 70% a été obtenue avec une mousse de SiC catalysée au Pt.

Elaboration d'un nouveau système catalytique à base de carbure de silicium (β-SiC) pour la combustion des suies issues des automobiles à moteur Diesel

Elaboration d'un nouveau système catalytique à base de carbure de silicium (β-SiC) pour la combustion des suies issues des automobiles à moteur Diesel PDF Author: Laurie Pesant
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Le Diesel connaît de plus en plus de succès. En effet, les moteurs Diesel sont bien connus pour leur robustesse, leur longévité mais également pour leur meilleur rendement de combustion qui implique une faible consommation de carburant. Cependant, les moteurs Diesel émettent des polluants tels que des NOx et des particules de suies. Cette thèse a été réalisée en collaboration avec la société Sicat, fabricant industriel du -SiC. L'objectif est de développer une mousse de carbure de silicium (-SiC) imprégnée de platine dans le cadre d'une application pour la dépollution des suies présentes dans les gaz d'échappement de voitures particulières à moteur Diesel. En effet, le matériau -SiC présente de nombreux avantages par rapport aux supports classiques tels que l'-SiC utilisés comme filtre à particules, c'est-à-dire, une bonne conductivité thermique, une bonne résistance mécanique, une importante surface spécifique, une légèreté accrue, une tortuosité contrôlable et une facilité de mise en forme. Dans un premier temps, des tests modèles de combustion sont réalisés sur un micropilote. Ainsi en simulant les conditions de fonctionnement réelles, il est possible d'apprécier la capacité du catalyseur à brûler la suie. Ces travaux ont permis de mettre en évidence les performances du catalyseur Pt/-SiC lors de la combustion des suies. De plus, le catalyseur à base de -SiC a montré une stabilité au cours de cycles successifs de combustion contrairement à un catalyseur à base d'-SiC. En outre, une étude par XPS a permis une meilleure compréhension de l'action du catalyseur au Pt supporté sur SiC lors de la combustion des suies. Dans un second temps, des tests ont été effectués en conditions réelles sur un banc à rouleaux et ont donné lieu à des résultats prometteurs. En effet, une efficacité de filtration/combustion de l'ordre de 50 à 70% a été obtenue avec une mousse de SiC catalysée au Pt.

Préparation, caractérisation et mise en œuvre de catalyseurs à base de pérovskites dans la combustion des suies diesel

Préparation, caractérisation et mise en œuvre de catalyseurs à base de pérovskites dans la combustion des suies diesel PDF Author: Wuryaningsih Sri Rahayu
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Languages : fr
Pages : 172

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La combustion catalytique des suies issues des moteurs Diesel, sur des catalyseurs à base de pérovskite ABO3 du type LaO,8Sr0,2MnO3 a été étudiée. L'activité a été évaluée à l'aide de l'analyse thermique ATD-ATG en utilisant des suies synthétiques (un mélange de 70 % de noir de carbone, 15 % d'huile de moteur et 15 % de gasoil), ou du noir de carbone seul. A l'aide d'une étude bibliographique nous avons, dans un premier chapitre, situé le sujet en abordant les principaux aspects du problème. Dans le deuxième chapitre nous avons préparé et testé une série de catalyseurs en introduisant une petite quantité de métal précieux (Pt, Pd ou Ru) et/ou un déficit de Mn dans le site B. Les meilleures performances sont obtenues par la pérovskite stoechiométrique dopée au Pd. Quelques paramètres pouvant influencer l'activité ont été examinés, à savoir : la méthode de préparation, la surface spécifique, le vieillissement et le rapport suies/phase active. Des mesures en ATD-ATG en régime isotherme ont été également faites. Cette technique a permis aussi de déterminer les paramètres cinétiques de la réaction. Les résultats sont enfin discutés et un mécanisme du type suprafacial a pu être proposé. Dans le dernier chapitre nous nous sommes intéressés à la recherche d'un support (wash-coat) permettant de déposer la pérovskite contenant du Pd sur un filtre de cordiérite ainsi qu'à la mise au point d'une méthode de dépôt du catalyseur. Quatre oxydes (M203-y, CeO2, TiO2 et ZrO2) ont été examinés. L'alumine provoque la désactivation du catalyseur. Les trois autres supports semblent être bien adaptés, en particulier la cérine qui donne le meilleur résultat. La méthode de dépôt qui permet d'obtenir une bonne activité consiste à déposer CeO2 à partir d'une solution de nitrate de cérium alors que le catalyseur est déposé à partir d'une suspension dans un mélange eau-éthylène glycol. L'état des couches déposées a été suivi par microscopie à balayage (MEB).

NOUVEAUX CATALYSEURS SUPPORTES SUR CARBURE DE SILICIUM POUR L'OXYDATION SELECTIVE DE L'H 2S EN SOUFRE ELEMENTAIRE

NOUVEAUX CATALYSEURS SUPPORTES SUR CARBURE DE SILICIUM POUR L'OXYDATION SELECTIVE DE L'H 2S EN SOUFRE ELEMENTAIRE PDF Author: Nicolas Keller
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Languages : fr
Pages : 0

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Ce travail met en evidence les excellentes performances que montrent les catalyseurs a base de nickel ou fer supportes sur carbure de silicium pour la reaction d'oxydation selective de l'h 2s par l'oxygene en soufre elementaire, de la temperature ambiante (en mode de lit ruisselant) jusqu'a des temperatures superieures au point de rosee du soufre (en mode de lit fixe). Pour des temperatures de reaction inferieures a 100\c, le catalyseur nis 25%/sic permet d'obtenir en presence de 20% d'eau dans le flux, une conversion de l'h 2s et une selectivite en soufre de 100%, meme lorsque le depot de soufre represente 60-80% de sa masse initiale. Un film d'eau sur les zones hydrophiles du catalyseur assure l'evacuation du soufre forme et sa dispersion vers les zones hydrophobes du support, exemptes de phase active. L'absence d'eau dans le flux conduit a la desactivation du catalyseur par blocage des sites actifs par le soufre solide. La formation d'une phase superficielle oxysulfure de nickel, sous flux ou lors d'un leger pre-traitement oxydant, est avancee pour expliquer (i) a 40\c, la periode d'activation du catalyseur frais avant qu'il ne montre une activite totale et (ii) a 120\c l'amelioration sous flux de la selectivite en soufre. A la temperature de 240\c, l'optimisation des parametres reactionnels permet d'obtenir sur fe 2o 35%/sic un rendement en soufre elementaire de 95% avec une activite desulfurante totale. L'hypothese de la formation d'une phase oxysulfure de fer superficielle active et selective est avancee. La bonne selectivite en soufre des catalyseurs est principalement attribuee a l'absence de micropores du support, favorisant l'oxydation de l'h 2s ou du soufre forme en so 2. La stabilite des catalyseurs supportes sur sic sous flux et en fonction des cycles de test et de regeneration est expliquee par l'inertie chimique du sic qui permet d'eviter l'existence de reactions indesirees entre le support et la phase active, le flux reactionnel ou les produits de la reaction, comme dans le cas supports des oxydes traditionnels

Catalyseurs à base de zéolithes échangées au fer et au cuivre. Application pour le procédé SCR des NOx en présence de NH3 pour les moteurs Diesel

Catalyseurs à base de zéolithes échangées au fer et au cuivre. Application pour le procédé SCR des NOx en présence de NH3 pour les moteurs Diesel PDF Author: Houda Jouini
Publisher: GRIN Verlag
ISBN: 3346570916
Category : Technology & Engineering
Languages : fr
Pages : 168

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Thèse de Doctorat de l’année 2018 dans le domaine Chimie - Science des Matériaux, note: "-", Université de Tunis El Manar (Faculté des Sciences de Tunis), langue: Français, résumé: L’utilisation des combustibles fossiles comme source d’énergie conduit à une formation importante de gaz nuisibles à l’environnement tels que les oxydes de soufre (SO2 et SO3), le dioxyde de carbone (CO2) et les oxydes d’azote (NOx). Les NOx sont à l’origine des phénomènes environnementaux inquiétants tels que les pluies acides, la formation des brouillards oxydants et la diminution de la couche d’ozone stratosphérique. Au cours des trente dernières années, de grands efforts ont été entrepris pour résoudre le problème posé par les NOx et de nombreuses techniques pour limiter leur formation ont été développées. Ces efforts ont mené au développement de nouveaux procédés d’abattement catalytique des NOx particulièrement dans le secteur automobile. La réduction directe des oxydes d’azote par les hydrocarbures imbrûlés à la sortie du moteur a été la première technologie testée mais sans grand succès. Une approche alternative à cette solution s’est basée sur la réduction catalytique sélective des NOx en présence d’ammoniac (NH3-SCR). Ce procédé décompose les oxydes d’azote en présence d’un catalyseur en formant de la vapeur d'eau et de l'azote, deux substances non nocives pour l'environnement. La technologie SCR peut atteindre une réduction des NOx dépassant 95% dans les processus de combustion et peut répondre à une législation future plus stricte. Ce dispositif de dépollution est appelé à se généraliser à partir de septembre 2014 avec l'application des normes Euro 6. Pour répondre à cette norme, les constructeurs automobiles ont eu fort à faire avec les moteurs Diesel qui rejettent beaucoup d'oxydes d'azote. Dans une situation pareille, le catalyseur conventionnel V2O5/TiO2 n’est plus performant, alors les recherches se sont orientées vers les zéolithes échangées aux métaux de transition connus pour leurs multiples avantages.

NOUVEAUX CATALYSEURS CERAMIQUES A BASE D'OXYDES MIXTES AUTOSUPPORTES

NOUVEAUX CATALYSEURS CERAMIQUES A BASE D'OXYDES MIXTES AUTOSUPPORTES PDF Author: SOPHIE.. DAREYS
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Languages : fr
Pages : 216

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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL EST D'OPTIMISER ET DE VALIDER DE NOUVEAUX CATALYSEURS AUTOSUPPORTES, A BASE D'OXYDES DE METAUX DE TRANSITION, POUR LA CATALYSE DE POST-COMBUSTION. CES CATALYSEURS SONT DES CERAMIQUES POREUSES, ISSUES D'UN PROCEDE DERIVE DES METHODES GALENIQUES QUI CONSISTE A AJOUTER DES AGENTS POROGENES AUX POUDRES D'OXYDE ; CES DERNIERES SONT ELABOREES PAR DECOMPOSITION THERMIQUE PSEUDOMORPHE DE PRECURSEURS A MORPHOLOGIE CONTROLEE. NOUS AVONS AINSI PREPARE, CARACTERISE ET TESTE DES CATALYSEURS A BASE DE COBALTITE ET DE FERRITE EN VUE DE SYNTHETISER DES MATERIAUX QUI PRESENTENT UNE POROSITE AMELIORANT LEUR ACTIVITE CATALYTIQUE SANS TOUTEFOIS DEGRADER LEUR RESISTANCE A LA RUPTURE EN COMPRESSION. LES VARIATIONS DE RESISTANCE A LA RUPTURE EN COMPRESSION ET D'ACTIVITE CATALYTIQUE DES CERAMIQUES ONT ETE CORRELEES A LEUR MICROSTRUCTURE, ELLE-MEME INFLUENCEE PAR LA MORPHOLOGIE DES POUDRES D'OXYDE, LA TAILLE DES PARTICULES DE L'AGENT POROGENE ET LES CONDITIONS DU FRITTAGE. AINSI, LA SYNTHESE DE CERAMIQUES A PARTIR DE PARTICULES D'OXYDE DE TAILLE SUBMICRONIQUE ET DE FORME ACICULAIRE A PERMIS D'AMELIORER LEUR TENUE MECANIQUE, EN EVITANT LA FORMATION DE PORES FERMES ET DE PORES DE TAILLE SUPERIEURE A 0,6 M. LES TESTS CATALYTIQUES ONT PERMIS DE CALCULER L'EFFICACITE DES DIFFERENTES FAMILLES DE PORES CONTENUES DANS LES CATALYSEURS VIS-A-VIS DES REACTIONS D'OXYDATION DU MONOXYDE DE CARBONE, DE L'ETHANE ET DU PROPENE. LA CINETIQUE DES REACTIONS S'EST TROUVEE FORTEMENT LIMITEE PAR LA DIFFUSION INTERNE POUR LES CERAMIQUES AYANT UNE GRANDE ACTIVITE INTRINSEQUE SI BIEN QUE SEULS LES PLUS GROS PORES PRESENTAIENT UNE EFFICACITE SIGNIFICATIVE. LA REALISATION D'UN PROTOTYPE ET SON EVALUATION PAR RAPPORT A UN CATALYSEUR COMMERCIAL ONT MONTRE QUE CES MATERIAUX AUTOSUPPORTES POSSEDENT UNE ACTIVITE SUFFISANTE, PERMETTANT D'ENVISAGER LEUR EMPLOI EN TANT QUE CONVERTISSEUR CATALYTIQUE D'OXYDATION POUR LES GAZ D'ECHAPPEMENT AUTOMOBILE, DE TYPE DIESEL.

Etude du reformage du méthane en gaz de synthèse sur catalyseurs à base de carbure de silicium

Etude du reformage du méthane en gaz de synthèse sur catalyseurs à base de carbure de silicium PDF Author: Pascaline Leroi
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Languages : fr
Pages : 314

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Les travaux réalisés au cours de cette thèse ont porté sur l'utilisation de catalyseurs à base de nickel supporté sur carbure de silicium (SiC) dans deux réactions de transformation du méthane en gaz de synthèse : la réaction de vaporeformage et celle d'oxydation partielle catalytique (OPC).Les différents paramètres de réaction (pression totale, température, rapport oxydant/réducteur, temps de contact) ainsi que ceux spécifiques aux catalyseurs ont été optimisés pour la réaction de vaporeformage. Les caractérisations après test catalytique ont montré une résistance accrue des catalyseurs étudiés vis-à-vis des problèmes de désactivation liés au coke.Dans le cas de l'OPC, des études comparatives ont montré l'avantage du SiC, matériau thermiquement conducteur, par rapport à un support isolant comme l'alumine. Le fort potentiel du SiC à évacuer l'excédent de chaleur dégagée lors des premières minutes de réaction a permis d'éviter un emballement de la température dans le lit catalytique lors du démarrage du test. Ceci n'a pas été le cas avec l'alumine où l'emballement, préjudiciable pour une utilisation industrielle à cause des risques d'explosion qu'il pourrait entraîner, s'est traduit par une conversion supérieure à celle prédite par la thermodynamique pendant les premières heures de test. La morphologie du catalyseur à base d'alumine est complètement détruite après test alors que celle de SiC est totalement conservée. Les caractérisations après test catalytique ont montré une différence tant sur la nature que sur la quantité du coke déposé sur les deux supports. Ainsi, sur l'alumine, le carbone se présente essentiellement sous forme de filaments qui sont sûrement responsables de l'éclatement du support alors que sur le SiC, le carbone est retrouvé sous forme amorphe et la structure initiale du catalyseur est retrouvée après test.

NOUVEAUX CATALYSEURS SUPPORTES SUR CARBURE DE SILICIUM POUR L'OXYDATION SELECTIVE DE L'H 2S EN SOUFRE ELEMENTAIRE

NOUVEAUX CATALYSEURS SUPPORTES SUR CARBURE DE SILICIUM POUR L'OXYDATION SELECTIVE DE L'H 2S EN SOUFRE ELEMENTAIRE PDF Author: NICOLAS.. KELLER
Publisher:
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Category :
Languages : fr
Pages : 231

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CE TRAVAIL MET EN EVIDENCE LES EXCELLENTES PERFORMANCES QUE MONTRENT LES CATALYSEURS A BASE DE NICKEL OU FER SUPPORTES SUR CARBURE DE SILICIUM POUR LA REACTION D'OXYDATION SELECTIVE DE L'H 2S PAR L'OXYGENE EN SOUFRE ELEMENTAIRE, DE LA TEMPERATURE AMBIANTE (EN MODE DE LIT RUISSELANT) JUSQU'A DES TEMPERATURES SUPERIEURES AU POINT DE ROSEE DU SOUFRE (EN MODE DE LIT FIXE). POUR DES TEMPERATURES DE REACTION INFERIEURES A 100\C, LE CATALYSEUR NIS 25%/SIC PERMET D'OBTENIR EN PRESENCE DE 20% D'EAU DANS LE FLUX, UNE CONVERSION DE L'H 2S ET UNE SELECTIVITE EN SOUFRE DE 100%, MEME LORSQUE LE DEPOT DE SOUFRE REPRESENTE 60-80% DE SA MASSE INITIALE. UN FILM D'EAU SUR LES ZONES HYDROPHILES DU CATALYSEUR ASSURE L'EVACUATION DU SOUFRE FORME ET SA DISPERSION VERS LES ZONES HYDROPHOBES DU SUPPORT, EXEMPTES DE PHASE ACTIVE. L'ABSENCE D'EAU DANS LE FLUX CONDUIT A LA DESACTIVATION DU CATALYSEUR PAR BLOCAGE DES SITES ACTIFS PAR LE SOUFRE SOLIDE. LA FORMATION D'UNE PHASE SUPERFICIELLE OXYSULFURE DE NICKEL, SOUS FLUX OU LORS D'UN LEGER PRE-TRAITEMENT OXYDANT, EST AVANCEE POUR EXPLIQUER (I) A 40\C, LA PERIODE D'ACTIVATION DU CATALYSEUR FRAIS AVANT QU'IL NE MONTRE UNE ACTIVITE TOTALE ET (II) A 120\C L'AMELIORATION SOUS FLUX DE LA SELECTIVITE EN SOUFRE. A LA TEMPERATURE DE 240\C, L'OPTIMISATION DES PARAMETRES REACTIONNELS PERMET D'OBTENIR SUR FE 2O 35%/SIC UN RENDEMENT EN SOUFRE ELEMENTAIRE DE 95% AVEC UNE ACTIVITE DESULFURANTE TOTALE. L'HYPOTHESE DE LA FORMATION D'UNE PHASE OXYSULFURE DE FER SUPERFICIELLE ACTIVE ET SELECTIVE EST AVANCEE. LA BONNE SELECTIVITE EN SOUFRE DES CATALYSEURS EST PRINCIPALEMENT ATTRIBUEE A L'ABSENCE DE MICROPORES DU SUPPORT, FAVORISANT L'OXYDATION DE L'H 2S OU DU SOUFRE FORME EN SO 2. LA STABILITE DES CATALYSEURS SUPPORTES SUR SIC SOUS FLUX ET EN FONCTION DES CYCLES DE TEST ET DE REGENERATION EST EXPLIQUEE PAR L'INERTIE CHIMIQUE DU SIC QUI PERMET D'EVITER L'EXISTENCE DE REACTIONS INDESIREES ENTRE LE SUPPORT ET LA PHASE ACTIVE, LE FLUX REACTIONNEL OU LES PRODUITS DE LA REACTION, COMME DANS LE CAS SUPPORTS DES OXYDES TRADITIONNELS.

Synthèse de Fischer-Tropsch sur catalyseur à base de cobalt supporté sur carbure de Silicium

Synthèse de Fischer-Tropsch sur catalyseur à base de cobalt supporté sur carbure de Silicium PDF Author: Behrang Madani
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 182

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La synthèse de Fischer-Tropsch (SFT) conduit à une grande diversité de produits, principalement des alcanes ainsi que des oléfines et des alcools et ce à partir d'un mélange précis de CO et H2. Actuellement le gaz naturel est brûlé au niveau des puits de pétrole, ce qui entraîne non seulement une perte économique non négligeable mais aussi une pollution atmosphérique due au dégagement de CO2. La réaction de FT est une des voies permettant de valoriser le gaz naturel après transformation de celui-ci en gaz de synthèse (mélange de CO et H2). La réaction SFT est exothermique et nécessite une évacuation rapide de la chaleur hors du site catalytique afin d'éviter le problème de formation de points chauds et les problèmes de craquage des produits formés. Les supports utilisés traditionnellement pour la SFT sont souvent des supports isolants tels que l'alumine et la silice qui ne permettent pas une bonne évacuation de la chaleur. Dans ce travail, nous avons remplacé le support isolant par un support conducteur à base de β-SiC, ce qui permet une meilleure homogénéisation de la température dans le lit catalytique.Dans le cadre de cette étude, différents paramètres réactionnels, comme la teneur en Co, la pression totale et le temps de contact ont été optimisés pour obtenir les meilleures activité, sélectivité et stabilité du catalyseur. Nous avons étudié également l'influence de la morphologie du support sur la performance du catalyseur. Parmi les différentes formes de support testé à base de β-SiC (grain, extrudé et mousse), le support sous forme de mousse semble d'avoir la meilleure performance. Nous avons mis au point les procédures de régénération du catalyseur ainsi que le dopage par le molybdène. Les catalyseurs ainsi obtenus présentent de meilleures activité et sélectivité.

LES CARBURE ET NITRURE DE SILICIUM UTILISES COMME SUPPORT DE CATALYSEURS AU PALLADIUM

LES CARBURE ET NITRURE DE SILICIUM UTILISES COMME SUPPORT DE CATALYSEURS AU PALLADIUM PDF Author: CHRISTOPHE.. METHIVIER
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 154

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DU FAIT DE LEURS EXCELLENTES PROPRIETES THERMIQUES, MECANIQUES ET D'INERTIE CHIMIQUE, LES CARBURE ET NITRURE DE SILICIUM DEVRAIENT ETRE DE BONS SUPPORTS DE CATALYSEURS POUR DES REACTIONS EXOTHERMIQUES OU A HAUTE TEMPERATURE. DANS CETTE OPTIQUE, NOUS AVONS ETUDIE LA PREPARATION DE CATALYSEURS SUPPORTES SUR SIC ET SI#3N#4 A BASE DE PALLADIUM, METAL ACTIF POUR DES REACTIONS D'OXYDATION OU D'HYDROGENATION. LE PROCEDE DE METALLISATION UTILISE CONSISTE A IMPREGNER DES POUDRES DE SIC ET SI#3N#4 AU MOYEN D'UNE SOLUTION DE BIS - ACETYLACETONATE DE PALLADIUM ((C#5H#7O#2)#2PD). PLUSIEURS TRAITEMENTS THERMIQUES NECESSAIRES A L'ACTIVATION DES CATALYSEURS SONT TESTES (ARGON A 400C OU CALCINATION A 350C SUIVIE D'UNE REDUCTION A 300C). LES CARACTERISATIONS EFFECTUEES (DRX, TEM, THERMODESORPTION DE H#2, XPS) MONTRENT POUR LE COUPLE PD-SIC UNE INFLUENCE TRES MARQUEE DE L'ATMOSPHERE DE TRAITEMENT SUR L'ETAT FINAL DU SOLIDE. LA CALCINATION-REDUCTION ENTRAINE EN EFFET L'APPARITION INATTENDUE DE GROSSES PARTICULES DE SILICIURE DE PALLADIUM (PD#2SI) DONT LES CONDITIONS DE FORMATION ONT SOIGNEUSEMENT ETE ETUDIEES. LE TRAITEMENT SOUS ARGON DONNE LIEU A LA FORMATION DE PETITES PARTICULES DE PALLADIUM METALLIQUE RELATIVEMENT HOMOGENES EN TAILLE. CONCERNANT LA METALLISATION DU NITRURE DE SILICIUM, LES TRAITEMENTS THERMIQUES N'ONT PAS ENTRAINE DE GRANDES DIFFERENCES SUR LES CARACTERISTIQUES FINALES DU SOLIDE. L'APPARITION DE PHASE D'ALLIAGE DE TYPE SILICIURE N'EST PAS OBSERVEE MAIS LE NITRURE DE SILICIUM MODIFIE APPAREMMENT LES PROPRIETES ELECTRONIQUES DU PALLADIUM (XPS). CES MATERIAUX SONT ENSUITE TESTES POUR LA REACTION D'OXYDATION DU METHANE. LES SOLIDES PD/SI#3N#4 MONTRENT UNE ACTIVITE SUPERIEURE A CELLE D'UN CATALYSEUR PLUS CONVENTIONNEL PD/-AL#2O#3. LES SOLIDES PD/SIC SONT EGALEMENT ACTIFS, MAIS PRESENTENT NEANMOINS UNE LIMITATION DUE A L'OXYDATION NON NEGLIGEABLE, AU COURS DE LA REACTION, DE LA SURFACE DU CARBURE DE SILICIUM.

Synthèse et caractérisations de supports de catalyseurs nano-macro à base de carbone et carbure de silicium

Synthèse et caractérisations de supports de catalyseurs nano-macro à base de carbone et carbure de silicium PDF Author: Adrien Deneuve
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 213

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Cette thèse a pour but de développer des supports de catalyseurs novateurs à base de carbone et de carbure de silicium. Le premier support est constitué de nanotubes de carbone macronisés sous forme de papier buvard (BP). Il possède les avantages liés aux propriétés des nanotubes de carbone comme un très haut rapport d’aspect. Ceux-ci confèrent au catalyseur BP+3%Fe2O3 des performances catalytiques supérieures à des catalyseurs plus classiques tel qu’un catalyseur similaire supporté sur le charbon actif (CA) pour la réaction d’oxydation de l’H2S en soufre élémentaire à pression atmosphérique. Le deuxième support est composé de carbure de silicium méso et macroporeux obtenu par synthèse à mémoire de forme. Cette structure poreuse contrôlée permet d’obtenir une activité catalytique dans la réaction d’oxydation d’H2S supérieure à celle obtenue avec un catalyseur similaire supporté sur alumine ou CA. De plus le SiC montre une résistance à l’oxydation moyenne qui peut être optimisée. Enfin, le dernier support étudié est un composite comportant un support hôte de SiC sur lequel on a fait croître des nanofibres de SiC. Ceci permet d’avoir les propriétés macroscopiques du support et les propriétés nanoscopiques des nanofibres de SiC. Par ailleurs, ce type de support montre une résistance à l’oxydation améliorée par rapport au SiC du fait de la croissance des nanofibres de SiC qui bloquent l’oxydation. D’autres améliorations de ces supports sont envisageables à l’aide de dopage par d’autres éléments.