Contribution à l'étude des mécanismes d'oxydation atmosphérique de COV oxygénés PDF Download
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Author: Alexandre Tomas
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Category :
Languages : en
Pages : 288
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Book Description
Mes travaux de recherche s’inscrivent dans le cadre général de la compréhension des phénomènes de pollution atmosphérique au travers d’expériences réalisées en laboratoire. Ils comportent deux volets : le premier porte sur l’étude de la réactivité en phase gazeuse de composés organiques volatils oxygénés ; le second porte sur l’étude de la formation d’aérosols organiques secondaires (AOS) à partir de l’ozonolyse de composés aromatiques oxygénés. Au cours de ces travaux, de nouveaux outils expérimentaux originaux ont été développés afin d’étudier ces phénomènes sous des angles différents et novateurs, notamment (i) une chambre de simulation atmosphérique rigide couplée à un spectromètre de type cw-CRDS (Cavity Ring-Down Spectroscopy) pour la détection au sein du réacteur même d’espèces atmosphériques clés (HO2) et (ii) un réacteur à écoulement laminaire avec injecteur mobile pour l’étude des premières étapes de formation des AOS, couplé, entre autres, à un spectromètre de masse à aérosol haute résolution. Les études cinétiques et mécanistiques en phase gazeuse ont contribué à expliciter le mécanisme réactionnel d’oxydation par OH de deux espèces oxygénées majeures de l’atmosphère : l’acétone et l’acide acétique, en particulier en déterminant les sites d’attaque du radical OH sur la molécule oxygénée.
Author: Alexandre Tomas
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Languages : en
Pages : 288
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Book Description
Mes travaux de recherche s’inscrivent dans le cadre général de la compréhension des phénomènes de pollution atmosphérique au travers d’expériences réalisées en laboratoire. Ils comportent deux volets : le premier porte sur l’étude de la réactivité en phase gazeuse de composés organiques volatils oxygénés ; le second porte sur l’étude de la formation d’aérosols organiques secondaires (AOS) à partir de l’ozonolyse de composés aromatiques oxygénés. Au cours de ces travaux, de nouveaux outils expérimentaux originaux ont été développés afin d’étudier ces phénomènes sous des angles différents et novateurs, notamment (i) une chambre de simulation atmosphérique rigide couplée à un spectromètre de type cw-CRDS (Cavity Ring-Down Spectroscopy) pour la détection au sein du réacteur même d’espèces atmosphériques clés (HO2) et (ii) un réacteur à écoulement laminaire avec injecteur mobile pour l’étude des premières étapes de formation des AOS, couplé, entre autres, à un spectromètre de masse à aérosol haute résolution. Les études cinétiques et mécanistiques en phase gazeuse ont contribué à expliciter le mécanisme réactionnel d’oxydation par OH de deux espèces oxygénées majeures de l’atmosphère : l’acétone et l’acide acétique, en particulier en déterminant les sites d’attaque du radical OH sur la molécule oxygénée.
Author: Michel Leclercq (physicien).)
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Category :
Languages : fr
Pages : 176
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Author: Michaël Scarfogliero
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Languages : fr
Pages : 0
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L'oxydation troposphérique des composés organiques volatils (COV) constitue une contribution importante à la formation de photooxydants. L'évaluation de l'impact environnemental des COV rend indispensable d'acquérir une bonne compréhension des processus en jeu. Ce travail porte donc sur l'étude en atmosphère simulée de la réactivité troposphérique avec le radical nitrate (NO3) de COV oxygénés appartenant à une série homogène d'éthers vinyliques aliphatiques (méthyl, éthyl, propyl et butyl vinyl éthers), et à une série de trois esters (acétates d'isopropényle, de vinyle, et d'allyle), auxquelles s'ajoute le 2,3,2 méthylbutènol (MBO). Pour tous ces composés, des études cinétiques (destinées à mesurer la constante d'oxydation par NO3 des produits étudiés) ont été menées selon la méthode relative, et pour certains composés selon la méthode absolue. Des études mécanistiques (destinées à identifier et quantifier les produits de la réaction, et à élucider le mécanisme réactionnel) ont également été menées. Une réévaluation de la constante cinétique d'oxydation du propène par NO3, qui a été mesurée selon la méthode absolue, a également été faite. Les expériences ont été menées dans la chambre de simulation atmosphérique du LISA, à température ambiante et à pression atmosphérique. Les durées de vie des composés étudiés vis-à-vis de NO3 ont été calculées, et comparées à celles vis-à-vis du radical OH et de l'ozone. Les résultats montrent que NO3 peut constituer un puits majeur pour les COV les plus réactifs, comme les éthers vinyliques. Par ailleurs, les apports de nos résultats aux règles de réactivité des COV ont été discutés.
Author: Michel Niclause
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Category : Hydrocarbons
Languages : fr
Pages : 164
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Le présent travail tente de répondre aux questions qui restaient posées en 1946, à propos du mécanisme de la réaction thermique lente entre O2 et une substance organique RH gazeuse.
Author: STEPHANE.. LE CALVE
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Category :
Languages : fr
Pages : 145
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CETTE THESE PORTE SUR LE DEVENIR ATMOSPHERIQUE DES COMPOSES ORGANIQUES VOLATILS (COV) OXYGENES, UTILISES COMME SOLVANTS OU ADDITIFS AUX CARBURANTS. LA REACTION AVEC LE RADICAL OH EST LA PRINCIPALE VOIE DE DEGRADATION DES COV DANS L'ATMOSPHERE. LES CONSTANTES DE VITESSE DES REACTIONS DU RADICAL OH AVEC UNE SERIE DE COV OXYGENES (FORMATES, ACETATES SATURES ET INSATURES, ESTERS METHYLIQUES, CETONES, DIETHERS ET CARBONATES) ONT ETE DETERMINEES EN FONCTION DE LA TEMPERATURE (233-372 K), PAR LA TECHNIQUE DE PHOTOLYSE LASER PULSEE COUPLEE A LA FLUORESCENCE INDUITE PAR LASER (PLP-FIL). UNE AUTRE PARTIE DE CE TRAVAIL A CONSISTE A ELABORER, METTRE EN PLACE ET VALIDER UNE CHAMBRE DE SIMULATION ATMOSPHERIQUE. DES ETUDES CINETIQUES, PAR METHODE RELATIVE, ONT PERMISES DE VERIFIER LE BON FONCTIONNEMENT DU NOUVEAU DISPOSITIF EXPERIMENTAL. LES ETUDES DE DEGRADATION DU METHYL TERTIO BUTYL ETHER ET DU DI-ISO-PROPYL ETHER, DEUX ADDITIFS AUX ESSENCES SANS PLOMB, SONT REALISEES EN CHAMBRE DE SIMULATION ATMOSPHERIQUE PAR DEUX TECHNIQUES D'ANALYSE DIFFERENTES (CPG ET IRTF). LES RESULTATS OBTENUS CONSTITUENT DES PREMIERES DETERMINATIONS POUR UN CERTAIN NOMBRE DE COMPOSES, EN PARTICULIER POUR LES DEPENDANCES EN TEMPERATURE DES CONSTANTES DE VITESSE. LES RESULTATS OBTENUS SONT COMPARES AVEC CEUX DE LA LITTERATURE ET DISCUTES EN TERME DE REACTIVITE. LES CONSTANTES DE VITESSE MESUREES SONT UTILISEES POUR DEVELOPPER DES METHODES PREDICTIVES QUI RELIENT LA STRUCTURE DE LA MOLECULE ET SA REACTIVITE VIS A VIS DU RADICAL OH. NOS RESULTATS EXPERIMENTAUX ONT MIS EN EVIDENCE LES LIMITES DE LA METHODE PREDICTIVE DEVELOPPEE PAR ATKINSON POUR LES REACTIONS OH + COV, PRINCIPALEMENT EN FONCTION DE LA TEMPERATURE ET SUGGERENT LA POSSIBILITE D'UN AUTRE MECANISME QUE LE TRANSFERT DIRECT D'ATOME H. LES IMPLICATIONS ATMOSPHERIQUES SONT DISCUTEES EN TERME DE DUREE DE VIE ET DE POTENTIEL DE FORMATION D'OZONE TROPOSPHERIQUE DES COV OXYGENES ETUDIES DE MANIERE A EVALUER LEUR IMPACT SUR LA QUALITE DE L'AIR ET LEUR CONTRIBUTION A LA POLLUTION PHOTOOXYDANTE.
Author: J.-J.. PIADE
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Languages : fr
Pages : 1
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ETUDE DE LA REACTIVITE DU N-TETRADECANE VIS-A-VIS DE L'OXYGENE MOLECULAIRE. ON A OPERE SOUS PRESSION ATMOSPHERIQUE A 380**(O)C. ANALYSE ET DISCUSSION DES MECANISMES IMPLIQUES DANS L'OXYDATION DU TETRADECANE. MISE EN EVIDENCE D'UNE CERTAINE SPECIFICITE: FORMATION D'HETEROCYCLES TETRAHYDROFURANNIQUES NON DEGRADES ET D'OLEFINES DE DEGRADATION EN BOUT DE CHAINE
Author: JEAN-FRANCOIS.. DOUSSIN
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Languages : fr
Pages : 238
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L'ETUDE DES MECANISMES DES TRANSFORMATIONS CHIMIQUES DES COMPOSES ORGANIQUES DANS L'ATMOSPHERE EXIGE DE POUVOIR MENER DES EXPERIENCES EN PHASE GAZEUSE DONT LES RESULTATS PEUVENT ETRE D'UNE PART INTERPRETABLES ET D'AUTRE PART FIABLEMENT EXTRAPOLABLES AUX CONDITIONS PHYSICO-CHIMIQUES DE L'ATMOSPHERE. CES DEUX CONTRAINTES IMPLIQUENT DONC DE POUVOIR S'AFFRANCHIR DE LA COMPLEXITE ET DE LA VARIABILITE DE LA COMPOSITION ATMOSPHERIQUE ET SIMULTANEMENT DE POUVOIR TRAVAILLER DANS DES DOMAINES DE PRESSION, DE TEMPERATURE ET DE CONCENTRATIONS PROCHES DE CELLES RENCONTREES DANS L'ATMOSPHERE. LA SIMULATION EXPERIMENTALE PERMET DE REMPLIR CES OBJECTIFS. CE TRAVAIL DE DOCTORAT PORTE DONC SUR LA MISE EN UVRE DE TECHNIQUES DE SIMULATION ATMOSPHERIQUE EXPERIMENTALE DANS LE CADRE D'ETUDES DE LA REACTIVITE DU RADICAL NITRATE VIS-A-VIS DE COMPOSES ORGANIQUES VOLATILS D'INTERET TROPOSPHERIQUE. L'UTILISATION DE CETTE METHODE NOUS A CONDUIT A DEVELOPPER UNE CHAMBRE DE SIMULATION ATMOSPHERIQUE. DES METHODES D'ANALYSE PAR SPECTROMETRIE OPTIQUE UV-VISIBLE (DOAS UV-VISIBLE) ET INFRAROUGE A TRANSFORMEES DE FOURIER (IRTF) A TRES LONG TRAJET OPTIQUE ONT ETE ADOPTEES CE QUI NOUS A CONDUIT AU DEVELOPPEMENT D'UN NOUVEAU TYPE DE CELLULE MULTI-REFLEXION INFRAROUGE STABILISEE. LES RESULTATS QUI ONT ETE OBTENUS PORTENT SUR L'ETUDE DES MECANISMES D'OXYDATION INITIES PAR NO#3 VIS-A-VIS DU FORMALDEHYDE, DE L'ACETALDEHYDE, DU PROPIONALDEHYDE, DU BENZENE ET DU TOLUENE. NOS RESULTATS ONT PERMIS DE DECRIRE COMPLETEMENT LE SCHEMA D'OXYDATION DES ALDEHYDES ET DE DETERMINER LES CONSTANTES CINETIQUES ASSOCIEES A CES ESPECES. NOS EXPERIENCES ONT AUSSI CONFIRME L'EXISTENCE D'UNE REACTION ENTRE LES RADICAUX PEROXYACYLES ET NO#3 ET PERMIS SON ETUDE SOUS CONDITIONS ATMOSPHERIQUES SIMULEES. LA DISCUSSION DE SON IMPACT ATMOSPHERIQUE MONTRE QU'IL POURRAIT ETRE CONSIDERABLE. PLUS GENERALEMENT, L'IMPORTANCE LA CHIMIE DES RADICAUX NITRATE VIS-A-VIS DES ESPECES RADICALAIRES SECONDAIRES APPARAISSANT AU COURS DU PROCESSUS D'OXYDATION A ETE DEMONTRE. LE RADICAL NITRATE ETANT L'UNE DES ESPECES-CLEFS DE LA TROPOSPHERE NOCTURNE, CES RESULTATS INTERESSENT LA COMPREHENSION DE L'EVOLUTION DES POLLUANTS ATMOSPHERIQUES DURANT LA NUIT. IL RESULTE DE CES RECHERCHES QUE L'UTILISATION D'UNE CHAMBRE DE SIMULATION, EQUIPEE DE PUISSANTS MOYENS D'ANALYSE SPECTROMETRIQUE IN-SITU, PERMET DE MENER DES ETUDES MECANISTIQUES AVEC DES BILANS COMPLETS AINSI QUE DES ETUDES PORTANT SUR LA GENERATION ET L'EVOLUTION DE COMPOSES RADICALAIRES INTERMEDIAIRES.
Author: Walter Pfeiffer
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Category :
Languages : fr
Pages : 34
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Author: BENEDICTE.. PICQUET
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ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 240
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LES COV OXYGENES APPARAISSENT AUJOURD'HUI COMME DES COMPOSES D'INTERET ATMOSPHERIQUE MAJEUR DU FAIT DE L'ACCROISSEMENT RECENT DE LEUR SOURCES D'EMISSION PRIMAIRES ET SECONDAIRES. DE PLUS, DE MEME QUE LES AUTRES COV, ILS CONTRIBUENT LORS DE LEUR OXYDATION A LA FORMATION D'OZONE ET D'AUTRES PHOTOOXYDANTS. L'EVALUATION DE L'IMPACT ENVIRONNEMENTAL DE CES COMPOSES NECESSITE DE S'INTERROGER SUR LEUR REACTIVITE DANS L'ATMOSPHERE. OR BIEN QUE LES ETUDES MENEES JUSQU'A MAINTENANT AIENT PERMIS D'APPORTER UN CERTAIN NOMBRE DE REPONSES A CETTE QUESTION, ELLES RESTENT TOUTEFOIS INCOMPLETES. AFIN DE CONTRIBUER A LA COMPREHENSION DE LA REACTIVITE DES COMPOSES ORGANIQUES OXYGENES, NOUS AVONS CHOISI DE NOUS INTERESSER A L'OXYDATION D'UNE FAMILLE DE COMPOSES OXYGENES : LES ESTERS DE TYPE ACETATES. CE TRAVAIL S'EST DECOMPOSE EN DEUX VOLETS : - UNE ETUDE CINETIQUE DE L'OXYDATION ATMOSPHERIQUE DES ACETATES PAR LE RADICAL OH AFIN DE COMPLETER ET DE PRECISER LES VALEURS DES CONSTANTES CINETIQUES ET, PAR CONSEQUENT, D'AMELIORER LA CONNAISSANCE DE LEURS DUREES DE VIE DANS L'ATMOSPHERE. CES CONSTANTES CINETIQUES ONT EGALEMENT PERMIS DE COMPLETER LES BASES DE DONNEES NECESSAIRES A LA MODELISATION DE LA CHIMIE TROPOSPHERIQUE. - UNE ETUDE DES MECANISMES D'OXYDATION DES ACETATES PAR LE RADICAL OH DANS LE BUT D'IDENTIFIER LEURS PRODUITS D'OXYDATION. L'OXYDATION PAR L'OZONE D'UN ACETATE INSATURE A EGALEMENT ETE ABORDEE. CES INFORMATIONS ONT PERMIS D'EVALUER DE FACON PLUS PRECISE L'IMPACT DES ACETATES SUR L'ENVIRONNEMENT, PAR LA CONNAISSANCE DE LA NATURE ET PAR LA SUITE DE LA REACTIVITE DE LEURS PRODUITS. CE TRAVAIL A EGALEMENT CONTRIBUE A UNE MEILLEURE COMPREHENSION DE LA REACTIVITE DES COMPOSES OXYGENES, DANS LE BUT ULTIME DE PREVOIR LA REACTIVITE DE COMPOSES NON ETUDIES PAR L'UTILISATION DE REGLES GENERALES TELLES QUE LES REGLES DE STRUCTURE-REACTIVITE.
Author: Georges Malet
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 42
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