Contribution à l'étude de la réactivité et de la stabilité des catalyseurs de post-combustion automobile de type platinoïdes supportés sur alumine PDF Download
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Author: François Oudet
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Category :
Languages : fr
Pages : 124
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Book Description
Les catalyseurs de post-combustion automobile sont soumis, en cours de fonctionnement, à un vieillissement de type thermique, dû à la haute température des gaz d'échappement. Le rôle exact du lanthane, bien que généralement introduit en tant que dopant afin de limiter cette baisse d'activité (en préservant les caractéristiques structurales et texturales du catalyseur) est cependant mal connu. Il est établi que celui-ci intervient par la formation d'un oxyde de type perovskite, aluminate de lantane, présentant une cohérence structurale de surface avec l'alumine active support du catalyseur, en limitant la nucléation de germes de corindon. La réactivité des métaux du groupe platine est interprétée par la théorie des acides et des bases de Pearson. Enfin, il esr montré que pour ce qui est de la conversion tri-fonctionnelle, la formulation optimale des catalyseurs est bi-métallique, Pt/Rh, et que ces deux métaux présentent des relations synergiques.
Author: François Oudet
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Languages : fr
Pages : 124
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Les catalyseurs de post-combustion automobile sont soumis, en cours de fonctionnement, à un vieillissement de type thermique, dû à la haute température des gaz d'échappement. Le rôle exact du lanthane, bien que généralement introduit en tant que dopant afin de limiter cette baisse d'activité (en préservant les caractéristiques structurales et texturales du catalyseur) est cependant mal connu. Il est établi que celui-ci intervient par la formation d'un oxyde de type perovskite, aluminate de lantane, présentant une cohérence structurale de surface avec l'alumine active support du catalyseur, en limitant la nucléation de germes de corindon. La réactivité des métaux du groupe platine est interprétée par la théorie des acides et des bases de Pearson. Enfin, il esr montré que pour ce qui est de la conversion tri-fonctionnelle, la formulation optimale des catalyseurs est bi-métallique, Pt/Rh, et que ces deux métaux présentent des relations synergiques.
Author: SYLVIANE.. HUMBERT
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Languages : fr
Pages : 162
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Afin de simuler les conditions réelles de vieillissement des catalyseurs de postcombustion automobile, un banc d'essais a été réalisé au laboratoire. Les procédures permettant de reproduire les modifications thermiques et chimiques subies par les catalyseurs, dans la ligne d'échappement ont été déterminées. La caractérisation d'échantillons commerciaux après vieillissement à différentes températures et cycles gazeux, montre la formation d'alliage entre platine et rhodium, ainsi que la formation d'aluminate de cérium. Parallèlement à la formation de l'aluminate de cérium, une stabilisation thermique des catalyseurs est observée, en terme de taille moyenne de particules de métaux nobles, et de concentration de rhodium dans l'alliage. Une interprétation basée sur l'adaptation cristallographique entre l'aluminate de cérium, l'alumine et la cérine a été proposée.
Author: Corinne Dathy
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Languages : fr
Pages : 474
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CE TRAVAIL DE THESE PORTE SUR L'ETUDE DES REACTIONS DE REDUCTION DES OXYDES D'AZOTE PAR LE MONOXYDE DE CARBONE QUI EST UNE REACTION MODELE D'ELIMINATION DE CES POLLUANTS EN CATALYSE DE POST-COMBUSTION AUTOMOBILE. DANS UNE PREMIERE PARTIE, LA DETERMINATION DE L'ACTIVITE ET DE LA SELECTIVITE DE CATALYSEURS DE REFERENCE A BASE DE PLATINE ET DE RHODIUM SUR ALUMINE DANS LES REACTIONS CO+NO (AVEC OU SANS OXYGENE) ONT MIS EN RELIEF LES MODIFICATIONS APPORTEES PAR L'ADJONCTION DU RHODIUM AU PLATINE EN PRECISANT LEURS CARACTERISTIQUES PROPRES; DE MEME, LES VARIATIONS DE REACTIVITE DU CATALYSEUR BIMETALLIQUE PT-RH/AL#2O#3 ONT ETE OBSERVEES AVANT ET APRES, L'ADDITION DE PROMOTEUR D'OXYDE DE CERIUM QUI JOUE UN ROLE IMPORTANT DANS LES POTS CATALYTIQUES. CES ETUDES ONT PERMIS DE VERIFIER ET DE PRECISER LE MECANISME REACTIONNEL SELON LE MODELE PROPOSE PAR HARRISON ET COLL. D'AUTRE PART, LA SELECTIVITE EN OXYDE NITREUX (N#2O) (POLLUANT NOCIF POUR LA COUCHE D'OZONE ET CONTRIBUANT A L'EFFET DE SERRE) A ETE SYSTEMATIQUEMENT SUIVIE EXPERIMENTALEMENT. NOUS AVONS PU AINSI MONTRER QUE N#2O EST UN PRODUIT PRIMAIRE DE REACTION ET QUE LA TRANSFORMATION DE NO EN AZOTE SE FAIT SELON DES REACTIONS SUCCESSIVES. DANS UNE DEUXIEME PARTIE, NOUS NOUS SOMME ATTACHES A RECHERCHER DES CATALYSEURS A BASE DE CARBURES ET DE NITRURES SOIT EN TANT QUE PHASES ACTIVES, POSSIBLES SUBSTITUTS DES METAUX NOBLES, SOIT EN TANT QUE SUPPORTS AUTRES QUE L'ALUMINE POUR MODIFIER LA REACTIVITE DU PLATINE ET DU PALLADIUM. ENFIN, L'ETUDE DES CATALYSEURS PT ET PD SUPPORTES SUR CARBURE DE CHROME ET NITRURE DE SILICIUM FAIT APPARAITRE UN COMPORTEMENT CATALYTIQUE DIFFERENT DE CELUI DE CES METAUX SUPPORTES SUR ALUMINE PROBABLEMENT DU A LA MODIFICATION DES PROPRIETES CHIMISORPTIVES DES METAUX EN INTERACTION AVEC DES SUPPORTS NON OXYDES.
Author: FRANCK.. FAJARDIE
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Languages : fr
Pages : 266
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CE TRAVAIL CONCERNE L'ETUDE DE SOLUTIONS SOLIDES CEO#2-ZRO#2 COMME SUPPORTS SUSCEPTIBLES DE REMPLACER CEO#2 DANS LA COMPOSITION DES CATALYSEURS TROIS-VOIES. DES CATALYSEURS MODELES RH/CEO#2-ZRO#2 ET RH/CEO#2 ONT ETE PREPARES PAR LA TECHNIQUE D'ECHANGE ANIONIQUE ET NOUS AVONS ETUDIE SUCCESSIVEMENT, LA REDUCTIBILITE, LES INTERACTIONS METAL-SUPPORT, L'ACTIVITE EN REACTION CO-NO-O#2, AINSI QUE LA NATURE ET DE DENOMBREMENT DES SITES ACTIFS DE CES CATALYSEURS. L'AJOUT DE ZIRCONIUM EN SOLUTION SOLIDE DANS L'OXYDE DE CERIUM PERMET D'AMELIORER SA STABILITE THERMIQUE. D'APRES LES ETUDES DE REDUCTION EN TEMPERATURE PROGRAMMEE, LA MOBILITE DES IONS OXYGENE EST PLUS GRANDE DANS LES OXYDES MIXTES QUE DANS LA CERINE, PUISQUE LA REDUCTION DE LEURS COUCHES INTERNES COMMENCE 200C PLUS BAS QUE DANS LE CAS DE CEO#2. LE RHODIUM A UN EFFET PROMOTEUR IMPORTANT SUR LA REDUCTIBILITE DES OXYDES CEO#2-ZRO#2 ET CEO#2 PUISQU'IL PERMET LA REDUCTION TOTALE DE LEUR SURFACE EN-DESSOUS DE 250C, AINSI QUE D'UNE PARTIE DU VOLUME DANS LE CAS DES OXYDES MIXTES. L'ETUDE DES INTERACTIONS METAL-SUPPORT MONTRE QUE LES SUPPORTS CEO#2-ZRO#2 STABILISENT PRATIQUEMENT 100% DU RHODIUM SOUS UNE FORME OXYDEE, MEME APRES TRAITEMENT SOUS HYDROGENE A 500C. CE TYPE DE RHODIUM EST ACCESSIBLE AUX REACTIFS ET FAIT PARTIE D'UN SITE INACTIF EN HYDROGENATION DU BENZENE, MAIS ACTIF EN REACTION CO-NO-O#2. CE SITE EST MIXTE, CONSTITUE D'UN ION RH#X#+, PROBABLEMENT RH#+, A PROXIMITE DE DEUX LACUNES D'OXYGENE DU SUPPORT REDUIT (ASSOCIEES A DES IONS CE#3#+). UNE METHODE DE TITRAGE DE CES SITES EST PRESENTEE. ELLE A L'INTERET D'UTILISER UNE MOLECULE DE LA REACTION CO-NO-O#2 COMME SONDE MOLECULAIRE ET D'ETRE MISE EN UVRE DANS DES CONDITIONS PROCHES DE LA REACTION CATALYTIQUE. LES SOLUTIONS SOLIDES CEO#2-ZRO#2 ONT DONC A PRIORI LES PROPRIETES REQUISES POUR REMPLACER CEO#2 ; IL RESTE CEPENDANT A DETERMINER SI LE SITE CONTENANT LE RHODIUM OXYDE EST PLUS ACTIF, OU MOINS ACTIF EN REACTION CO-NO-O#2 QU'UN SITE RH(O)
Author: ERIC.. ROGEMOND
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Languages : fr
Pages : 215
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL ETAIT DE DEVELOPPER DES METHODES DE CARACTERISATION PHYSICO-CHIMIQUE DES CATALYSEURS TROIS-VOIES (PT-RH/CEO#2 AL#2O#3 + BA, LA), AFIN DE MIEUX CONNAITRE L'ETAT DE LA SURFACE ACTIVE DU CATALYSEUR AINSI QUE SON EVOLUTION EN COURS DE VIEILLISSEMENT. COMPTE TENU DE LA COMPLEXITE DE LA FORMULATION DES CATALYSEURS INDUSTRIELS, UNE PARTIE DE L'ETUDE A CONSISTE A PREPARER ET CARACTERISER DES SOLIDES MODELES DE COMPLEXITE CROISSANTE, POUVANT REPRESENTER LES SYSTEMES REELS A L'ETAT NEUF OU VIEILLI. APRES UNE DESCRIPTION D'ENSEMBLE DU SOLIDE (XPS, DRX ET BET), NOUS AVONS MIS AU POINT UNE METHODOLOGIE CAPABLE DE DETERMINER: I) LES SURFACES ACCESSIBLES D'ALUMINE (SPECTROSCOPIE INFRAROUGE DE CO#2 ADSORBE) ET DE CERINE (RTP, XPS), II) L'AIRE METALLIQUE (CHIMISORPTION D'HYDROGENE, TEST DE DESHYDROGENATION DU CYCLOHEXANE ET SPECTROSCOPIE INFRAROUGE DE CO ADSORBE), III) LA COMPOSITION SUPERFICIELLE EN PLATINE ET RHODIUM (SPECTROSCOPIE INFRAROUGE DE NO ET CO ASSOCIEE A LA CHIMISORPTION D'HYDROGENE). LES SOLIDES NEUFS (MODELES ET INDUSTRIELS) ONT DES SURFACES DE CERINE RELATIVEMENT IMPORTANTES ( 80 M#2/G). L'ACCESSIBILITE DE LA PHASE METALLIQUE EST MAXIMALE APRES REDUCTION A 300C. LA DISPERSION EST COMPRISE ENTRE 35 ET 80% EN FONCTION DES SOLIDES ET LE PLATINE EST SEPARE DU RHODIUM. PAR CONTRE, LES CATALYSEURS INDUSTRIELS, ETUDIES A DIFFERENTS STADES DE VIEILLISSEMENT (LABORATOIRE ET BANC MOTEUR) POSSEDENT UNE FAIBLE SURFACE METALLIQUE ACCESSIBLE (
Author: CHRISTOPHE.. BOULY
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Languages : fr
Pages : 121
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LE PRESENT TRAVAIL PORTE SUR LA CARACTERISATION DES CATALYSEURS DE POST-COMBUSTION AUTOMOBILE DU TYPE TROIS VOIES (PT-RH/CEO#2-AL#2O#3/CORDIERITE), PAR DES METHODES PHYSICOCHIMIQUES. QUATRE METHODES SONT DEVELOPPEES: 1) LA MESURE DE L'ACTIVITE CATALYTIQUE DANS DES CONDITIONS PROCHES DE CELLES RENCONTREES SUR VEHICULE (TEMPS DE CONTACT, REGIME THERMIQUE, COMPOSITION DES MELANGES GAZEUX). UN SEUL DETECTEUR NON SPECIFIQUE (UN SPECTROMETRE IRTF) EST UTILISE POUR LA MESURE DE LA COMPOSITION DU GAZ ISSU DU REACTEUR; 2) LE DOSAGE DES SITES METALLIQUES (SITES ACTIFS DU CATALYSEUR) PAR CHIMISORPTION D'HYDROGENE. APRES LA DEFINITION DES CONDITIONS D'ADSORPTION, LES SPECTRES DE DESORPTION A TEMPERATURE PROGRAMMEE PERMETTENT DE DISTINGUER LES ESPECES ADSORBEES SUR LE SUPPORT DE CELLES CHIMISORBEES SUR LES METAUX. LES CATALYSEURS NEUFS PRESENTENT DES DISPERSIONS PROCHES DE 100%; 3) LE DOSAGE DES OXYGENES SUIVANT LEUR ENERGIE DE DESORPTION (DTP) ET LEUR ENERGIE D'ACTIVATION D'HYDROGENATION (RTP). LE STOCKAGE D'OXYGENE SUR LES CATALYSEURS TROIS VOIES EST UN PHENOMENE COURAMMENT EVOQUE POUR EXPLIQUER LES PERFORMANCES DES CATALYSEURS TROIS VOIES DANS DES CONDITIONS REDUCTRICES (REGIME PERTURBE). LES METHODES DEVELOPPEES PERMETTENT DE DIFFERENCIER SUR CES CATALYSEURS, D'UNE PART LES ESPECES SUPERFICIELLES DES OXYGENES MASSIQUES (DTP), ET D'AUTRE PART LES OXYGENES EN INTERACTION AVEC LES METAUX DE CEUX DU SUPPORT (RTP). CES METHODES SONT APPLIQUEES A L'ETUDE DE PROCESSUS DE DESACTIVATION DES CATALYSEURS, COMME LE VIEILLISSEMENT THERMIQUE ET L'EMPOISONNEMENT CHIMIQUE (EFFET DE COMPOSES AU PLOMB)
Author: Robert Bacaud
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Languages : fr
Pages : 68
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Author: MAHY.. DIAW
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Languages : fr
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UNE METHODE ELECTROCHIMIQUE DEJA EPROUVEE DANS NOTRE LABORATOIRE, LA METHODE DE L'ELECTRODE A PATE DE CARBONE PERMET D'ETUDIER DES COMPOSES SOLIDES: LES IDENTIFIER ET LES TITRER. DANS LE CAS DES PLATINOIDES, LA DIFFICULTE POUR REALISER CE TYPE D'ETUDE RESIDE DANS LE CHOIX DE L'ELECTROLYTE. LA PREMIERE PARTIE DE CE TRAVAIL EST CONSACREE A L'ETABLISSEMENT DES CONDITIONS OPERATOIRES POUR L'ETUDE DU COMPORTEMENT ELECTROCHIMIQUE DU PLATINE, DU PALLADIUM, DU RHODIUM ET DE LEURS DERIVES. IL S'AGIT DE TROUVER DES ELECTROLYTES QUI, EN FORMANT DES COMPLEXES AVEC CES ELEMENTS FAVORISENT L'ABAISSEMENT DE LEUR POTENTIEL D'OXYDATION. NOUS AVONS CHOISI LE MILIEU ACIDE SULFURIQUE POUR LE RHODIUM ET LE MILIEU ACIDE CHLORHYDRIQUE POUR LE PALLADIUM ET LE PLATINE. LE PALLADIUM A ETE IDENTIFIE POUR PLUSIEURS FORMES CHIMIQUES (METAL, OXYDE ET SELS) ALORS QUE POUR LE RHODIUM ET LE PLATINE, LES ESPECES IDENTIFIABLES SONT TRES LIMITEES. POUR LE PALLADIUM, NOUS AVONS DEFINI LES CONDITIONS D'UNE DETERMINATION QUANTITATIVE A PARTIR DE L'AIRE DES PICS ENREGISTRES SUR LES COURBES INTENSITE-POTENTIEL. LA DEUXIEME PARTIE EST CONSACREE A LA DETERMINATION DU PALLADIUM CONTENU DANS LES CATALYSEURS AUTOMOBILE. NOUS AVONS MONTRE QUE DANS UN CATALYSEUR NEUF, LE PALLADIUM EST METALLIQUE ET LES VOLTAMPEROGRAMMES REVELENT LA PRESENCE DE FER(II). APRES DES TRAITEMENTS THERMIQUES, A CERTAINES TEMPERATURES, EN PARTIE DU PALLADIUM METALLIQUE S'OXYDE. CES DERNIERS RESULTATS, COMPARES AVEC CEUX OBTENUS AVEC UN CATALYSEUR USAGE MONTRENT QUE CE DERNIER EST COMPOSE, DE FACON HETEROGENE DE PALLADIUM (0) ET D'OXYDE DE PALLADIUM. ENFIN, NOUS AVONS MONTRE, EN VUE DE SON RECYCLAGE, QUE LE PALLADIUM DU CATALYSEUR NEUF PEUT ETRE MIS, EN MILIEU ACIDE CHLORHYDRIQUE, SOUS SA FORME SOLUBLE ET EXTRACTIBLE, LE PALLADIUM(II)
Author: Patrick Havil
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Languages : fr
Pages : 164
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UNE ETUDE SYSTEMATIQUE DE LA STABILITE DES CATALYSEURS DE POST-COMBUSTION MONO ET BIMETALLIQUES, PLATINE-RHODIUM, SUPPORTES SUR ALUMINE ET CERINE A ETE REALISEE POUR UN VIEILLISSEMENT THERMIQUE A DES TEMPERATURES VARIANT DE 600 A 1100**(O)C. LES CATALYSEURS ONT ETE ENSUITE TESTES AVEC UN MELANGE DE GAZ SYNTHETIQUE SIMULANT LES CONDITIONS REELLES. LE VIEILLISSEMENT A LIEU PRINCIPALEMENT EN MILIEU OXYDANT. IL EST DU SOIT AU FRITTAGE DE LA PHASE METALLIQUE PAR GROSSISSEMENT DES PARTICULES DE 1 A 30 NM SOIT A L'ENCAPSULATION OU A LA MIGRATION DES IONS PLATINE ET RHODIUM DANS LE SUPPORT
Author: Carmelo Bolivar
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Languages : fr
Pages : 62
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PREPARATION DE CATALYSEURS PAR IMPREGNATION OU PAR ECHANGE. STRUCTURE ET TEXTURE DES CATALYSEURS. ACTIVITE POUR L'HYDROGENATION DU BENZENE
