ANALYSE ET MODELISATION DE LA DESACTIVATION DE CATALYSEURS A BASE DE NICKEL EN REACTION D'HYDROGENATION DU CO PDF Download
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Author: MIRIAM.. AGNELLI
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Languages : fr
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Book Description
LA DESACTIVATION D'UN CATALYSEUR NI/SIO#2 A ETE ETUDIE DANS LES CONDITIONS DE LA REACTION DE METHANATION (200-500#C). A HAUTE TEMPERATURE, C'EST LE DEPOT D'UN CARBONE ENCAPSULANT QUI EST A L'ORIGINE DE LA DESACTIVATION. NEANMOINS, LA PERTE D'ACTIVITE QUI EN RESULTE RESTE LIMITEE ET REVERSIBLE. A BASSE TEMPERATURE, LA DESACTIVATION GLOBALE S'EST AVEREE BEAUCOUP PLUS SEVERE ET IRREVERSIBLE. L'ETUDE DE L'EVOLUTION DE LA NATURE PHYSICO-CHIMIQUE DE LA SURFACE CATALYTIQUE A PERMIS DE PRECISER QUE: 1) LA REACTION CO/H#2 INDUIT UNE RESTRUCTURATION PROFONDE DU NICKEL AVEC PRINCIPALEMENT FRITTAGE ET FACETTAGE (DEVELOPPEMENT SELECTIF DE PLANS DENSES 111. 2) CETTE RESTRUCTURATION PROVOQUE UN CHANGEMENT IMPORTANT DANS LA NATURE ET CONCENTRATION DES ESPECES ADSORBEES ET CONDUIT A UNE CARBURATION DE LA SURFACE. LA RESTRUCTURATION EST DUE A UN PROCESSUS DE TYPE CHIMIQUE: LE TRANSPORT DE MATIERE SE FAIT PAR FORMATION D'ESPECES SUBCARBONYLS PENDANT LA REACTION. LE CATALYSEUR, INITIALEMENT CONSTITUE DES PETITES PARTICULES PRESENTANT UNE DISTRIBUTION DE TAILLE MONOMODALE, EVOLUE EN COURS DE REACTION VERS UN SYSTEME BIMODAL COMPOSE DE PETITES PARTICULES ET DE GROS CRISTAUX FACETTES. UN MODELE THEORIQUE IMPLIQUANT LA COEXISTENCE DE TROIS PHASES DISTINCTES DU NICKEL EST PROPOSE POUR RENDRE COMPTE DE CETTE EVOLUTION. LA DESACTIVATION GLOBALE OBSERVEE S'AVERE DONC RESULTER DE PLUSIEURS PHENOMENES CONCOMITANTS ET INTERDEPENDANTS: 1) LE FRITTAGE, 2) LA RESTRUCTURATION ET LE LISSAGE DE LA SURFACE, 3) LA CARBURATION DE LA SURFACE. EN VUE DE LIMITER LA DESACTIVATION, LE CATALYSEUR A ETE MODIFIE PAR ALLIAGE AVEC DU CUIVRE. A BASSE TEMPERATURE, L'ADDITION DE CUIVRE A DES FAIBLES TENEURS PROVOQUE UN RALENTISSEMENT DU FRITTAGE EN INHIBANT LA PRODUCTION DES ESPECES SUBCARBONYLES DE NICKEL SANS PENALISER LA CONVERSION. A HAUTE TEMPERATURE, L'ADDITION DE CUIVRE INDUIT LA FORMATION DE CARBURE DE NICKEL MASSIQUE. DES TENEURS EN CUIVRE ELEVEES SONT NECESSAIRES POUR LIMITER L'ACCUMULATION DES PRODUITS CARBONES MAIS AU DETRIMENT DE LA CONVERSION
Author: MIRIAM.. AGNELLI
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LA DESACTIVATION D'UN CATALYSEUR NI/SIO#2 A ETE ETUDIE DANS LES CONDITIONS DE LA REACTION DE METHANATION (200-500#C). A HAUTE TEMPERATURE, C'EST LE DEPOT D'UN CARBONE ENCAPSULANT QUI EST A L'ORIGINE DE LA DESACTIVATION. NEANMOINS, LA PERTE D'ACTIVITE QUI EN RESULTE RESTE LIMITEE ET REVERSIBLE. A BASSE TEMPERATURE, LA DESACTIVATION GLOBALE S'EST AVEREE BEAUCOUP PLUS SEVERE ET IRREVERSIBLE. L'ETUDE DE L'EVOLUTION DE LA NATURE PHYSICO-CHIMIQUE DE LA SURFACE CATALYTIQUE A PERMIS DE PRECISER QUE: 1) LA REACTION CO/H#2 INDUIT UNE RESTRUCTURATION PROFONDE DU NICKEL AVEC PRINCIPALEMENT FRITTAGE ET FACETTAGE (DEVELOPPEMENT SELECTIF DE PLANS DENSES 111. 2) CETTE RESTRUCTURATION PROVOQUE UN CHANGEMENT IMPORTANT DANS LA NATURE ET CONCENTRATION DES ESPECES ADSORBEES ET CONDUIT A UNE CARBURATION DE LA SURFACE. LA RESTRUCTURATION EST DUE A UN PROCESSUS DE TYPE CHIMIQUE: LE TRANSPORT DE MATIERE SE FAIT PAR FORMATION D'ESPECES SUBCARBONYLS PENDANT LA REACTION. LE CATALYSEUR, INITIALEMENT CONSTITUE DES PETITES PARTICULES PRESENTANT UNE DISTRIBUTION DE TAILLE MONOMODALE, EVOLUE EN COURS DE REACTION VERS UN SYSTEME BIMODAL COMPOSE DE PETITES PARTICULES ET DE GROS CRISTAUX FACETTES. UN MODELE THEORIQUE IMPLIQUANT LA COEXISTENCE DE TROIS PHASES DISTINCTES DU NICKEL EST PROPOSE POUR RENDRE COMPTE DE CETTE EVOLUTION. LA DESACTIVATION GLOBALE OBSERVEE S'AVERE DONC RESULTER DE PLUSIEURS PHENOMENES CONCOMITANTS ET INTERDEPENDANTS: 1) LE FRITTAGE, 2) LA RESTRUCTURATION ET LE LISSAGE DE LA SURFACE, 3) LA CARBURATION DE LA SURFACE. EN VUE DE LIMITER LA DESACTIVATION, LE CATALYSEUR A ETE MODIFIE PAR ALLIAGE AVEC DU CUIVRE. A BASSE TEMPERATURE, L'ADDITION DE CUIVRE A DES FAIBLES TENEURS PROVOQUE UN RALENTISSEMENT DU FRITTAGE EN INHIBANT LA PRODUCTION DES ESPECES SUBCARBONYLES DE NICKEL SANS PENALISER LA CONVERSION. A HAUTE TEMPERATURE, L'ADDITION DE CUIVRE INDUIT LA FORMATION DE CARBURE DE NICKEL MASSIQUE. DES TENEURS EN CUIVRE ELEVEES SONT NECESSAIRES POUR LIMITER L'ACCUMULATION DES PRODUITS CARBONES MAIS AU DETRIMENT DE LA CONVERSION
Author: SANDRINE.. TEXIER
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Languages : fr
Pages : 92
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Book Description
DANS CETTE ETUDE, NOUS AVONS MODELISE LES PERFORMANCES D'UN REACTEUR INDUSTRIEL DE METHANATION A PARTIR DE L'ETAT PHYSICO-CHIMIQUE DU CATALYSEUR (COMO/CEO#2). LA TRES FORTE EXOTHERMICITE DE LA REACTION DE METHANATION INDUIT UN PROFIL THERMIQUE IMPORTANT LE LONG DU REACTEUR. LES DIFFERENCES DE TEMPERATURE ENTRAINENT DES HETEROGENEITES DANS LA CONVERSION ET DANS LE PROCESSUS DE DESACTIVATION. AU LABORATOIRE (REACTEUR ISOTHERME), DES SIMULATIONS DE VIEILLISSEMENT DES DIFFERENTES COUCHES DU REACTEUR NOUS ONT PERMIS D'ETUDIER L'EVOLUTION DES PERFORMANCES ET DE L'ETAT PHYSICO-CHIMIQUE DU SOLIDE EN FONCTION DE SA POSITION DANS LE LIT CATALYTIQUE ET DE LA DUREE DE FONCTIONNEMENT. LES TECHNIQUES DE CARACTERISATION UTILISEES SONT LA MICROSCOPIE ELECTRONIQUE ET L'EXAFS. IL A ETE CLAIREMENT MIS EN EVIDENCE QUE LA CAUSE PRINCIPALE DE DESACTIVATION EST LE FRITTAGE DE LA SURFACE ACTIVE DU CATALYSEUR. TOUTES CES DONNEES (PERFORMANCES CATALYTIQUES, CARACTERISATIONS) ONT ETE UTILISEES POUR LA MODELISATION MATHEMATIQUE DU REACTEUR INDUSTRIEL. LE MODELE PERMET, UNE FOIS LES CONDITIONS OPERATOIRES A L'ENTREE DE L'UNITE INDUSTRIELLE FIXEES, DE CALCULER LES PERFORMANCES DU SOLIDE ET, PAR CONSEQUENT, D'OPTIMISER LE MOMENT ADEQUAT POUR LA REGENERATION AFIN QUE CELLE-CI SOIT LA PLUS EFFICACE POSSIBLE
Author: Julien Scalbert
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Languages : fr
Pages : 253
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Book Description
L’utilisation de la biomasse comme matière première pourrait être une alternative au pétrole. L’objectif principal de l’étude est de contribuer à la compréhension de réactions catalytiques impliquant des composés chimiques modèles pouvant être issus de la biomasse. Dans ce but, la méthodologie DRIFTS operando a permis l’obtention d’informations d’avant-garde focalisées sur la formation, l’identification et le rôle des espèces adsorbées à la surface de catalyseurs hétérogènes en conditions de réaction. Tout d’abord, l’étude de la transformation de l’acétone en méthylisobutylcétone (MIBK) a montré que des rendements particulièrement élevés en MIBK pouvaient être obtenus avec des catalyseurs de type hydroxyapatite et K-Y en mélange mécanique avec une phase métallique 2%Pd/SiO2. L’étude operando a suggéré un lien entre la désactivation de ces catalyseurs à la formation de coke oxygéné. Ensuite, une étude thermodynamique couplée à une étude cinétique de la conversion de l’éthanol en butanol sur une hydroxyapatite a démontré l’existence majeure d’une voie directe de dimérisation de l’éthanol ainsi que la contribution négligeable de la formation de butanol par auto-aldolisation de l’acétaldéhyde à haute température. Enfin, la possibilité d’utiliser un mélange à base d’H2 et de CO2 pour l’hydrogénation du toluène a été démontrée sur des catalyseurs à base de rhodium et de cobalt. La désactivation des catalyseurs à base de rhodium a été reliée à la formation de carbonyles issus de réactions impliquant le CO2. La compréhension des causes de désactivation a permis la conception d’un catalyseur Rh/SiO2 faiblement dispersé particulièrement résistant à l’empoisonnement par le CO2.
Author: HELOISA.. BORGES DE ARAUJO LIMA
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Languages : fr
Pages : 228
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL A ETE L'OPTIMISATION DU RENDEMENT EN PRODUITS C#2 DE LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE SUR DES CATALYSEURS A BASE DE LANTHANE. DEUX APPROCHES ONT ETE PRIVILEGIEES: (1) EXPLORER LES POTENTIALITES D'UN REACTEUR A MEMBRANE CATALYTIQUE POUR CETTE REACTION ET (2) MODIFIER LA COMPOSITION CHIMIQUE D'UN CATALYSEUR MODELE D'OXYDE DE LANTHANE. 1 - REACTEUR A MEMBRANE CATALYTIQUE. LA METHODE SOL-GEL A PERMIS L'OBTENTION D'UNE MEMBRANE LAOCL CATALYTIQUEMENT ACTIVE ET PRESENTANT DES PROPRIETES TEXTURALES PROMETTEUSES. CEPENDANT, LES CONDITIONS OPERATOIRES SEVERES UTILISEES POUR CETTE REACTION (650 A 800C EN PRESENCE DE VAPEUR D'EAU) ONT INDUIT UNE INSTABILITE TEXTURALE DE LA PHASE LAOCL EN LIMITANT LES EFFETS DE TRANSFERT DE MATIERE AU DOMAINE MACROPOREUX. MALGRE UNE SEPARATION MODEREE ENTRE METHANE ET OXYGENE, L'UTILISATION D'UN REACTEUR A MEMBRANE A PERMIS D'OPTIMISER LES PERFORMANCES DE LA PHASE ACTIVE EN FONCTION DE LA COMPOSITION DE SURFACE, DE LA STRUCTURE DE LA MEMBRANE ET DE LA CONFIGURATION DU REACTEUR. UN MODELE MATHEMATIQUE DU REACTEUR A ETE DEVELOPPE. LES PERFORMANCES CALCULEES SE SONT AVEREES EN BON ACCORD AVEC LES PERFORMANCES EXPERIMENTALES. 2 - OPTIMISATION D'UN OXYDE DE LANTHANE. L'ADDITION DE SULFATE DE POTASSIUM A UN OXYDE DE LANTHANE A PERMIS UNE AMELIORATION SENSIBLE DES PERFORMANCES CATALYTIQUES DU CATALYSEUR POUR LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE. UNE ANALYSE CINETIQUE ET UNE CARACTERISATION PHYSICO-CHIMIQUE DETAILLEE ONT MONTRE QUE L'EFFET DE PROMOTION POURRAIT ETRE ATTRIBUE A UNE DIMINUTION DE LA CONCENTRATION EN SITES SPECIFIQUES D'OXYDATION SUR LA SURFACE DU LANTHANE. PAR DECOMPOSITION THERMIQUE SOUS LES CONDITIONS REACTIONNELLES, LE SULFATE DE POTASSIUM A PARTIELLEMENT NEUTRALISE CES SITES PAR LA FORMATION D'IONS SULFATE STABLES. LES RESULTATS OBTENUS POURRAIENT EXPLIQUER D'AUTRES EFFETS DE PROMOTION REPORTES DANS LA LITTERATURE POUR CETTE REACTION
Author: Jan Kopyscinski
Publisher: Suedwestdeutscher Verlag Fuer Hochschulschriften
ISBN: 9783838119113
Category :
Languages : en
Pages : 288
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Book Description
As the demand for energy is increasing world wide, not only the security of energy supply and the stability of prices, but also climate change has become an important issue. The production of synthetic natural gas from biomass could be one route to address these issues. The advantages are the high conversion efficiency, the existing gas pipelines, the efficient end-use technologies and the recovery of a concentrated CO2 stream ready for carbon capture and storage. Within the EU project Bio-SNG a process development unit was erected that demonstrated the complete process chain from wood to SNG in half-commercial scale. The heart of the unit is a 1 MW fluidized bed methanation reactor. This thesis aims to increase the understanding of the different processes within such a reactor. A deeper inside was gained by dedicated experiments using spatially resolved measurement techniques. In addition, a fluidized bed model was developed using hydrodynamic parameters from the literature and kinetic parameters determined within this work. Modeling of a bench-scale unit showed that the initial slope of the gas composition profiles and the outlet composition could be reproduced.
Author: Catherine Azzaro-Pantel
Publisher: Academic Press
ISBN: 0128111984
Category : Technology & Engineering
Languages : en
Pages : 590
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Book Description
Design, Deployment and Operation of a Hydrogen Supply Chain introduces current energy system and the challenges that may hinder the large-scale adoption of hydrogen as an energy carrier. It covers the different aspects of a methodological framework for designing a HSC, including production, storage, transportation and infrastructure. Each technology's advantages and drawbacks are evaluated, including their technology readiness level (TRL). The multiple applications of hydrogen for energy are presented, including use in fuel cells, combustion engines, as an alternative to natural gas and power to gas. Through analysis and forecasting, the authors explore deployment scenarios, considering the dynamic aspect of HSCs. In addition, the book proposes methods and tools that can be selected for a multi-criteria optimal design, including performance drivers and economic, environmental and societal metrics. Due to its systems-based approach, this book is ideal for engineering professionals, researchers and graduate students in the field of energy systems, energy supply and management, process systems and even policymakers. - Explores the key drivers of hydrogen supply chain design and performance evaluation, including production and storage facilities, transportation, information, sourcing, pricing and sustainability - Presents multi-criteria tools for the optimization of hydrogen supply chains and their integration in the overall energy system - Examines the available technology, their strengths and weaknesses, and their technology readiness levels (TRL), to draw future perspectives of hydrogen markets and propose deployment scenarios - Includes international case studies of hydrogen supply chains at various scales
