Comparaison physico-chimique et sites catalytiques entre les solides Au/CeO2 préparés par deux méthodes différentes PDF Download

Author: Houda Elayadi
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Languages : fr
Pages : 368

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Book Description
Deux catalyseurs 4%Au/CeO2 ont été préparés par deux méthodes différentes : déposition-précipitation (DP) et imprégnation (Imp). L’analyse par DRX, MEB et MET a permis de mettre en évidence la présence des nanoparticules d’or dans le solide DP et des grosses particules d’or à côté de nanoparticules pour le catalyseur Imp. Dans la suite, les deux catalyseurs ont été testés dans trois réactions : oxydation totale du propène, oxydation de CO et combustion du noir de carbone. Dans les trois réactions, le catalyseur DP a représenté une meilleure activité comparée à celle du catalyseur Imp. Cette activité a été reliée à la présence des nanoparticules d’or sur la surface du catalyseur DP, à la meilleure dispersion de ces particules et enfin à la présence d’une quantité, plus importante que dans l’imprégné, de l’or chargé positivement à côté de l’or métallique et les ions O2- du réseau de CeO2. La faible activité catalytique du catalyseur Imp a été corrélée à la présence, à côté des nanoparticules, des grosses particules d’or et à la forte teneur en chlorures dans ces catalyseurs car ces derniers sont considérés comme poison catalytique. Dans l’objectif d’étudier les propriétés oxydo-réductrices, les deux catalyseurs DP et Imp, ont subi un traitement sous vide à 400°C pendant une heure avant de faire adsorber l’air sur les deux solides et les caractériser par la technique de la RPE. Deux signaux complètement différents ont été mis en évidence: un signal avec g- g// sur le DP et un signal M avec g- g// sur le catalyseur Imp. Le signal obtenu sur le DP a été attribué à l’espèce O2- alors l’attribution du signal M a nécessité une étude plus approfondie. L’adsorption de l’air sur les solides x%Au/CeO2 (Imp), où 0 = x= 4, a montré, par la RPE, la présence d’un signal P à côté du signal M pour les faibles teneurs en or. Suite aux résultats obtenus par l’adsorption des molécules : O2, N2, O2+N2 ou air, (O2 puis N2) ; (N2 puis O2), NO, N2O et NO2, nous avons attribué le signal P à O2- , NO2 2- ou NO3 2- et le signal M à NO, O- ou N2O-. Les produits azotés peuvent être considérés comme des produits intermédiaires ou finaux. A partir de tous les résultats obtenus, nous avons proposé des mécanismes correspondant à ces formations.