COMBUSTION DU METHANE SUR DES CATALYSEURS A BASE D'OXYDES PDF Download
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Author: MARIE-CLAIRE.. TARDY MARION
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Languages : fr
Pages : 150
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LES OXYDES DES METAUX DE TRANSITION DE LA PREMIERE SERIE (CR, MN, CO, CU) ONT ETE DEPOSES SUR DIFFERENTS SUPPORTS (ALUMINES, ALUMINATES, ZIRCONE, CERINE) ET ETUDIES DANS LA REACTION DE COMBUSTION DU METHANE. LA STABILITE THERMIQUE DES SOLIDES A ETE DETERMINEE A LA SUITE D'UN VIEILLISSEMENT ACCELERE A 1070C SOUS MELANGE AIR/METHANE. LES OXYDES SUPPORTES SUR ALUMINE SE DESACTIVENT PAR MIGRATION DES IONS DE LA PHASE ACTIVE AU SEIN DU SUPPORT. LE PHENOMENE SE TRADUIT PAR LA FORMATION D'ALUMINATE (MN, CO, CU) OU D'UNE SOLUTION SOLIDE (CR), MIS EN EVIDENCE PAR DE NOMBREUSES TECHNIQUES PHYSICO-CHIMIQUES. LES SUPPORTS ALUMINATES (ZNAL#2O#4, MGAL#2O#4) LIMITENT L'INCORPORATION DE LA PHASE ACTIVE AU SEIN DU SUPPORT. PARMI LES SYSTEMES ETUDIES, LES MEILLEURS CATALYSEURS SONT CUO/ZNAL#2O#4, CUO/MGAL#2O#4 ET MNO#2/ZNAL#2O#4. LA SPECTROMETRIE D'ABSORPTION INFRAROUGE PERMET UN DOSAGE RELATIF DU NOMBRE DES CENTRES ACTIFS PRESENTS A LA SURFACE DES CATALYSEURS AU CUIVRE. ENFIN, IL A ETE OBSERVE QUE LE FRITTAGE DES CATALYSEURS VARIE AVEC L'ELEMENT DE TRANSITION
Author: MARIE-CLAIRE.. TARDY MARION
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Languages : fr
Pages : 150
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LES OXYDES DES METAUX DE TRANSITION DE LA PREMIERE SERIE (CR, MN, CO, CU) ONT ETE DEPOSES SUR DIFFERENTS SUPPORTS (ALUMINES, ALUMINATES, ZIRCONE, CERINE) ET ETUDIES DANS LA REACTION DE COMBUSTION DU METHANE. LA STABILITE THERMIQUE DES SOLIDES A ETE DETERMINEE A LA SUITE D'UN VIEILLISSEMENT ACCELERE A 1070C SOUS MELANGE AIR/METHANE. LES OXYDES SUPPORTES SUR ALUMINE SE DESACTIVENT PAR MIGRATION DES IONS DE LA PHASE ACTIVE AU SEIN DU SUPPORT. LE PHENOMENE SE TRADUIT PAR LA FORMATION D'ALUMINATE (MN, CO, CU) OU D'UNE SOLUTION SOLIDE (CR), MIS EN EVIDENCE PAR DE NOMBREUSES TECHNIQUES PHYSICO-CHIMIQUES. LES SUPPORTS ALUMINATES (ZNAL#2O#4, MGAL#2O#4) LIMITENT L'INCORPORATION DE LA PHASE ACTIVE AU SEIN DU SUPPORT. PARMI LES SYSTEMES ETUDIES, LES MEILLEURS CATALYSEURS SONT CUO/ZNAL#2O#4, CUO/MGAL#2O#4 ET MNO#2/ZNAL#2O#4. LA SPECTROMETRIE D'ABSORPTION INFRAROUGE PERMET UN DOSAGE RELATIF DU NOMBRE DES CENTRES ACTIFS PRESENTS A LA SURFACE DES CATALYSEURS AU CUIVRE. ENFIN, IL A ETE OBSERVE QUE LE FRITTAGE DES CATALYSEURS VARIE AVEC L'ELEMENT DE TRANSITION
Author: MARIA DA GRACA.. DE ALMEIDA CARNEIRO-DA-ROCHA
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Languages : fr
Pages : 239
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L'OXYDATION TOTALE DU METHANE, CONDUITE A BASSES TEMPERATURES, EN PRESENCE D'UN CATALYSEUR HETEROGENE, PERMET A LA FOIS D'ELIMINER L'HYDROCARBURE NON-BRULE DANS DES EFFLUENTS GAZEUX ISSUS DE PROCEDES THERMIQUES OU INDUSTRIELS, AINSI QUE D'EVITER LA PRODUCTION D'OXYDES D'AZOTE NO#X. L'OXYDATION DU CH#4 A ETE ETUDIEE EN REACTEUR A LIT FIXE SUR DES CATALYSEURS A BASE DE PD SUPPORTE SUR DEUX ALUMINES DE TRANSITION ET UNE ALUMINE ALPHA. L'OBJECTIF DE CETTE ETUDE EST DE DETERMINER LES FACTEURS RESPONSABLES DE L'OBTENTION D'UN CATALYSEUR STABLE ET ACTIF AINSI QUE DE SUIVRE L'EVOLUTION DU CATALYSEUR DANS CET ETAT FINAL, DE FACON A APPREHENDER LES CARACTERISTIQUES DE LA PHASE ACTIVE. UNE METHODOLOGIE STATISTIQUE DE PLAN D'EXPERIENCES A ETE UTILISEE POUR DETERMINER L'INFLUENCE DES FACTEURS DE PREPARATION ET DE PRETRAITEMENT DES CATALYSEURS SUR LEUR ACTIVITE CATALYTIQUE. LE ROLE DE DIFFERENTES ATMOSPHERES DE PRETRAITEMENT (O#2, N#2, H#2, CH#4+O#2) A AUSSI ETE EVALUE. L'ACTIVATION DU CATALYSEUR SOUS MILIEU REACTIONNEL EST OBSERVEE, ET DE TYPE DU SUPPORT EST UN FACTEUR TRES IMPORTANT SUR L'ACTIVITE CATALYTIQUE. LES CATALYSEURS LES PLUS ACTIFS POUR L'OXYDATION TOTALE DE CH#4 SONT PEU CHARGES EN PD (0,5%), LE SUPPORT EST UNE ALUMINE DELTA. LES TRAITEMENTS A HAUTES TEMPERATURES SOUS MELANGE REACTIONNEL ONT CONDUIT A L'OBTENTION DES CATALYSEURS LES PLUS ACTIFS POUR UNE TEMPERATURE OPTIMALE DE PRETRAITEMENT COMPRISE ENTRE 700 ET 900C. UNE EXALTATION DE L'ACTIVITE CATALYTIQUE EST OBSERVEE MALGRE UN FILTRAGE IMPORTANT DES PARTICULES DE PALLADIUM. DES ECHANTILLONS DES CATALYSEURS NORMALISEES, ISSUS DE DIVERS TRAITEMENTS ONT ETE CARACTERISEES PAR TITRAGES H#2-O#2, ANALYSES EN TEMPERATURE PROGRAMMEE (TPR, TPO, TPD), MICROSCOPIES ELECTRONIQUE (TEM ET SEM) ET A CHAMP PROCHE (AFM), XPS, DRX ET SPECTROSCOPIE INFRAROUGE DE CO ADSORBE. LES RESULTATS DE CES ANALYSES INDIQUENT QUE LE TRAITEMENT DE LA PHASE ACTIVE SOUS DIFFERENTES ATMOSPHERES CONDUIT A DES MORPHOLOGIES DE SURFACE NETTEMENT DIFFERENCIEES. LES ESPECES EXISTANTES A LA SURFACE CHANGENT AVEC LA REACTION, AINSI QUE LA COMPOSITION MASSIQUE DES CATALYSEURS QUI SONT CONSTITUES PAR PDO ET PD, LEURS CONCENTRATIONS EN SURFACE DEPENDENT PEU DE LA NATURE DU TRAITEMENT. LA REACTION D'OXYDATION ENTRAINE UNE FRAGMENTATION IMPORTANTE DE LA SURFACE DE LA PHASE ACTIVE, CELLE-CI EST CONSTITUE PAR PDO ET PD METALLIQUE DONT LES PROPORTIONS SONT EN CONSTANTE EVOLUTION. L'OXYDE DE PALLADIUM SE FORME SUR LES SITES LES PLUS ACTIFS
Author: Guillaume Laugel
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Languages : fr
Pages : 275
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Ces travaux de thèse s’inscrivent dans la recherche de moyens de prévention des risques d’explosion et de pollution liés à l’exploitation d’installations industrielles telles que les turbines à gaz. Ces travaux, en collaboration avec la firme General Electric, portent ainsi sur l’élaboration et l’étude de systèmes catalytiques pouvant entrer dans la fabrication ultérieure d’un capteur de gaz. Son principe de fonctionnement est basé sur la combustion catalytique du gaz à détecter. Les combustibles ayant fait l’objet d’une étude correspondent à ceux rencontrés dans une installation de turbines à gaz, à savoir le méthane, le n-butane (GPL), l’isooctane (essence), le n-décane (fioul), le monoxyde de carbone, l’éthanol et l’octanoate de méthyle (biodiesel). Dans ce type d’installation, le seuil minimal de détection du capteur est fixé à 5% de la LIE (Limite Inférieure d’Explosivité) du combustible. Il a donc été nécessaire de tester l’activité des catalyseurs en introduisant les combustibles en faible concentration (500 – 6250 ppm). Notre choix de catalyseur s’est porté sur les oxydes simples et mixtes à base de manganèse, de fer et de cobalt. Les pérovskites non-substituées LaBO3 (B = Mn, Fe, Co) et celles substituées de types La0,8A’0,2BO3 (A’ = Ba ou Sr et B = Mn ou Co) et LaB0,8B’0,2O3 (B = Mn ou Co et B’ = Fe ou Cu) ont été préparées par une méthode sol-gel. Les oxydes simples et les pérovskites non-substituées ont été imprégnés sur la silice mésoporeuse SBA-15 et la cérine en suivant la méthode dite des « deux-solvants ». Une étude approfondie par différentes techniques de caractérisation (DRX, RTP, DTP-O2, spectroscopie Mössbauer, RPE, RMN, XPS, etc.) a permis de mettre en évidence de nombreuses relations entre la structure des catalyseurs et leur activité catalytique.
Author: Elias Saab
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Languages : fr
Pages : 190
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Les particules carbonées sont une des sources de la pollution atmosphérique. Leur collecte se fait par des filtres à particules suivie par leur élimination par voies catalytiques ou thermiques. Une autre possibilité pour la réduction de la pollution atmosphérique sera de s’orienter vers des sources d’énergies propre en remplacement des énergies fossiles. Dans ce but, des catalyseurs à base de cérium, aluminium et manganèse ont été étudiés dans la combustion du noir de carbone ainsi que dans la réaction de vaporeformage du méthanol afin de produire de l’hydrogène pour les piles à combustibles. Concernant la combustion du noir de carbone, deux types de contacts entre les particules de carbone et le catalyseur ont été étudiés. Le contact faible et le contact fort. Le noir de carbone est caractérisé par la présence de centres paramagnétiques intrinsèques qui sont sensibles à l’oxygène de l’air. La formation de nouvelles espèces attribuables à des spins paramagnétiques localisés à l’interface du catalyseur-NC, est mise en évidence suite au contact fort entre les deux solides. Dans ces conditions, la cérine et contrairement à l’alumine, se montre performante dans la réaction de combustion du noir de carbone. Des catalyseurs xMn/Ce et xMn/Al (x allant de 10-4 à 1) ont été préparés et activés à 600°C. L’ajout de manganèse améliore la réactivité catalytique de ces solides vis-à-vis de la combustion du noir de carbone. L’augmentation de la teneur en manganèse rend l’oxydation du noir de carbone possible à des températures proches de celles obtenues dans un pot d’échappement. Les catalyseurs présentent essentiellement la phase Mn2O3 à leur surface avec une présence plus marquée d’espèces Mn(II) dans le cas de l’alumine par rapport à la cérine. La mise en contact du noir de carbone avec le manganèse déposé sur la cérine provoque la réduction des espèces manganèse et contribue à la réactivité de ces solides. La faible réactivité des catalyseurs Mn/Al a été expliquée par la forte stabilité des espèces manganèse se trouvant sur l’alumine. Tout ces catalyseurs sont totalement sélectifs pour la formation du CO2. Les performances catalytiques de ces solides utilisés dans la réaction de vaporeformage du méthanol pour la production de l’hydrogène gazeux, restent en dessous de celles obtenues pour des catalyseurs à bases d’oxydes de métaux de transition (Cr, Co, Ni, Mo,...) considérés comme l’état de l’art actuel dans ce domaine. Néanmoins, des catalyseurs à base de cuivre imprégné sur un système binaire cérine-alumine, se montrent très performants et prometteurs pour la production de H2 alimentant les piles à combustibles.
Author: Fernando Martinez-Ortega
Publisher: Omniscriptum
ISBN: 9786131558917
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Languages : fr
Pages : 168
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Évaluation des performances catalytiques de catalyseurs d'oxydation complète du méthane, d'un point de vue activité et durabilité. Leur évaluation dans des conditions voisines de celles régnant dans un brûleur. Nous avons réalisé un test catalytique permettant d'effectuer des mesures cinétiques dans des conditions isothermes contrôlables à 900°C et en présence de vapeur d'eau et de CO2. Les études montré que l'activité catalytique variait en fonction de la composition du catalyseur: La1- xSrxMO3. Les constantes de vitesse intrinsèques, rapportées à la surface du catalyseur ont été estimé. Il était possible de maintenir une activité catalytique constante pendant plus de 100 heures de réaction en présence d'H2O et de CO2 par l'utilisation de: Ba1.2La0.8Al0.8Ti0.2O4 et Sr0.8La0.2Ti0.8Fe0.2O4.Sur un plan fondamental nous avons montré qu'il existe une relation entre la réductibilité du catalyseur et la mobilité de l'oxygène réticulaire. Les résultats obtenus par pulses de méthane ont permis d'observer la présence de deux sites d'oxydation, l'un très oxydant et responsable de la formation du CO2, l'autre moins réactif.
Author: Fernando Martinez Ortega
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Languages : fr
Pages : 179
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L'OBJECTIF PRINCIPAL DE CETTE ETUDE ETAIT L'EVALUATION DES PERFORMANCES CATALYTIQUES DE CATALYSEURS D'OXYDATION COMPLETE DU METHANE, AUSSI BIEN D'UN POINT DE VUE ACTIVITE QUE DURABILITE. IL ETAIT IMPORTANT D'EFFECTUER LEUR EVALUATION DANS DES CONDITIONS VOISINES DE CELLES REGNANT DANS UN BRULEUR : HAUTE TEMPERATURE (900\C) ET EN PRESENCE DE VAPEUR D'EAU ET DE CO 2. NOUS AVONS REALISE UN TEST CATALYTIQUE PERMETTANT D'EFFECTUER DES MESURES CINETIQUES DANS DES CONDITIONS ISOTHERMES CONTROLABLES, BEAUCOUP PLUS PROCHES DE LA REALITE QUE CELLES HABITUELLEMENT MISES EN UVRE. LES OXYDES DE TYPE PEROVSKITE (LA 1 XSR XMO 3) ONT ETE UTILISES COMME CATALYSEURS EN RAISON DE LEUR STABILITE THERMIQUE ET DE LA POSSIBILITE DE MODIFIER LEURS PROPRIETES REDOX A PARTIR DU DEGRE DE SUBSTITUTION PARTIELLE DU LA PAR DU SR ET PAR LA NATURE DU CATION METALLIQUE M. LES ETUDES EFFECTUEES DANS DES CONDITIONS CINETIQUES ISOTHERMES A 900\C ONT MONTRE QUE L'ACTIVITE CATALYTIQUE VARIAIT EN FONCTION DE LA COMPOSITION DU CATALYSEUR. EN FONCTION DES DONNEES CINETIQUES DONT NOUS DISPOSIONS (ORDRE CINETIQUE EGAL A 1 PAR RAPPORT AU METHANE ET 0 PAR RAPPORT A L'OXYGENE), ET DE LA PRISE EN COMPTE DE LA NATURE DU REACTEUR (DE TYPE PISTON) IL A ETE POSSIBLE D'ESTIMER LES CONSTANTES DE VITESSE INTRINSEQUES, RAPPORTEES A LA SURFACE DU CATALYSEUR. LES RESULTATS MONTRENT QUE LA VITESSE DE REACTION SURFACIQUE VARIE PEU AU COURS DE LA DESACTIVATION, CELLE-CI ETANT ESSENTIELLEMENT DUE AU FRITTAGE DU CATALYSEUR. NOUS AVONS MONTRE QU'IL ETAIT POSSIBLE DE MAINTENIR UNE ACTIVITE CATALYTIQUE CONSTANTE PENDANT PLUS DE 100 HEURES DE REACTION EN PRESENCE D'EAU ET DE DIOXYDE DE CARBONE PAR L'UTILISATION DES PEROVSKITES LAMELLAIRES TELLES QUE : BA 1 . 2LA 0 . 8AL 0 . 8TI 0 . 2O
Author: ERIC.. MARCEAU
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Languages : fr
Pages : 283
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LA COMBUSTION CATALYTIQUE DU METHANE EST UN PROCEDE ENERGETIQUE PROPRE POUR L'ENVIRONNEMENT CAR ELLE S'EFFECTUE SANS PRODUCTION D'OXYDES D'AZOTE, A LA DIFFERENCE DE LA COMBUSTION AVEC FLAMME. L'ACTIVITE CATALYTIQUE DU SYSTEME PT/AL#2O#3 VIS-A-VIS DE CETTE REACTION EST ETUDIEE DANS LA GAMME DE TEMPERATURE 300-600C, OU ZONE D'AMORCAGE. DES CATALYSEURS PT/AL#2O#3 PREPARES A PARTIR DE H#2PTCL#6 OU PT(NH#3)#4(OH)#2 ONT DES COMPORTEMENTS OPPOSES SOUS MELANGE REACTIONNEL. LE PREMIER SUBIT UNE ACTIVATION AVEC LE TEMPS EN CONDITIONS ISOTHERMES, ALORS QUE LE SECOND SE DESACTIVE. UN FRITTAGE IDENTIQUE DES PARTICULES METALLIQUES, D'AUTANT PLUS PRONONCE QUE LA TEMPERATURE DE REACTION EST ELEVEE, EST OBSERVE PAR MET, DRX ET TITRAGES H#2-O#2. IL EST EN PARTIE RELIE A LA PRESENCE D'OXYGENE EN EXCES DANS LA PHASE GAZEUSE. LA PERTE DE SURFACE METALLIQUE PEUT EXPLIQUER LE COMPORTEMENT DU CATALYSEUR NON CHLORE. DANS L'AUTRE CAS VIENT SE SUPERPOSER L'ACTION DE L'EAU PRODUITE PAR LA REACTION, QUI PROVOQUE L'ELIMINATION DU CHLORE RESIDUEL ISSU DE LA REDUCTION DU SEL DE PLATINE ET AU DEPART INHIBITEUR DE L'ACTIVITE CATALYTIQUE. POUR COMPRENDRE CETTE ACTION DU CHLORE, PLUSIEURS CATALYSEURS PT/AL#2O#3 SONT SYNTHETISES PAR IMPREGNATION, SECHAGE, CALCINATION ET REDUCTION, EN Y FAISANT VARIER LA TENEUR ET LA PROVENANCE DU CHLORE. LES INTERACTIONS PLATINE-CHLORE-SUPPORT SONT SUIVIES AU COURS DE LA PREPARATION PAR UV-VISIBLE, RMN DU #1#9#5PT ET TPR. LE CHLORE INHIBITEUR DE LA REACTION SUR LES CATALYSEURS ISSUS DE H#2PTCL#6 EST CELUI RESTE A L'INTERFACE PLATINE-SUPPORT APRES LA REDUCTION DU PLATINE A L'ETAT METALLIQUE. LE FRITTAGE DU METAL S'EFFECTUERAIT A PARTIR DE GERMES PTO#XCL#Y MIGRANT SUR LE SUPPORT ET EN FORTE INTERACTION AVEC CELUI-CI. CECI PERMETTRAIT LE FACETTAGE REGULIER DES PARTICULES FRITTEES LES PLUS GROSSES, PLUS ACTIVES A TAILLE DE PARTICULES EGALE QUE CELLES ISSUES D'UN CATALYSEUR NON CHLORE. LA NATURE MOLECULAIRE DU CATALYSEUR FRAIS INFLUERAIT DONC SUR L'ACTIVITE DU CATALYSEUR VIEILLI.
Author: MINA.. SOUIRI OUSALAH
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Languages : fr
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Book Description
DANS CE TRAVAIL, ON COMPARE LES REACTIONS D'OXYDATION ET D'ACTIVATION DU METHANE EFFECTUEES SUR DES CATALYSEURS OXYDES DE METAUX DE TRANSITION ET DE TERRES-RARES LORSQU'ILS SONT IRRADIES PAR MICROONDE ET CHAUFFES DANS UN FOUR CLASSIQUE. L'INSTALLATION MICROONDE UTILISEE PERMET D'OBTENIR UN CHAMP ELECTROMAGNETIQUE INTENSE ET HOMOGENE CAPABLE DE CHAUFFER DES CATALYSEURS AYANT DES PERTES DIELECTRIQUES FAIBLES. POUR LES CATALYSEURS D'OXYDATION DE STRUCTURE PEROVSKITES: LACO#3, SMCOO#3 ET LANIO#0#,#5 FE0#,#5O#3 LES QUANTITES DE PRODUIS FORMES EN MICROONDE SONT IDENTIQUES A CELLES OBTENUES DANS LE CAS D'UN CHAUFFAGE CLASSIQUE. L'ACTION DU CHAMP ELECTROMAGNETIQUE SUR CES CATALYSEURS S'EXPLIQUE PAR UN SIMPLE CHAUFFAGE DES CATALYSEURS. DE MEME, POUR LES CATALYSEURS D'ACTIVATION DU METHANE LA#2O#3 ET LA#2ZR#2O#3 L'ACTIVATION DU CHAMP ELECTROMAGNETIQUE NE SE DISTINGUE PAS D'UN SIMPLE CHAUFFAGE. PAR CONTRE, POUR LES CATALYSEURS D'ACTIVATION DU METHANE A SAVOIR: SMLIO#2, (SMLIO#2)#0#,#8(CAO-MGO)#0#,#2 ET (LALIO#2)#0#,#6#7(SRO-MGO)#0#,#3#3, LE CHAMP ELECTROMAGNETIQUE A POUR EFFET D'AUGMENTER LA SELECTIVITE ET LE RENDEMENT DES PRODUITS ETHANE ET ETHYLENE. L'ENSEMBLE DES RESULTATS S'INTERPRETE EN SUPPOSANT QUE LE CHAMP ELECTROMAGNETIQUE AGIT EN EXCITANT SELECTIVEMENT CERTAINES ATOMES D'OXYGENES DONT LA MOBILITE ELECTRIQUE EST ACCRUE PAR LA DEFORMATION DU CRISTAL DUE AU DOPAGE. PAR AILLEURS, IL FAUT NOTER QUE LE CATALYSEUR EST PORTE A UNE TEMPERATURE SUPERIEURE DE CELLE DE LA PHASE GAZEUSE LORSQUE LE CATALYSEUR EST IRRADIE PAR UN CHAMP ELECTROMAGNETIQUE. CECI LIMITE LES REACTIONS SECONDAIRES QUI CONDUISENT A LA FORMATION DE MONOXYDE ET DE DIOXYDE DE CARBONE ET QUI ONT LIEU EN GENERAL DANS LA PHASE GAZEUSE
Author: PAOLA.. ARTIZZU
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Languages : fr
Pages : 226
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL ETAIT DE SYNTHETISER DES CATALYSEURS ACTIFS POUR LA REACTION DE COMBUSTION DU METHANE, QUI SE REALISE DANS LE DERNIER ETAGE DE TRAVAIL DES TURBINES A GAZ OU LA TEMPERATURE ATTEINT DES VALEURS COMPRISES ENTRE 1200C ET 1400C. EN PLUS D'UNE ACTIVITE INTRINSEQUE EN OXYDATION, CES CATALYSEURS DOIVENT CONSERVER LEUR ACTIVITE MEME APRES UN TRAITEMENT A HAUTE TEMPERATURE. CES CATALYSEURS SONT CONSTITUES PAR UNE MATRICE HEXAALUMINATE DE BARYUM (BAAL#1#2O#1#9), OXYDE MIXTE THERMOSTABLE, DANS LAQUELLE UN OU PLUSIEURS IONS ALUMINIUM SONT SUBSTITUES PAR DES IONS ACTIFS (IONS DES METAUX NOBLES ET IONS DES METAUX DE TRANSITION). LA COMPOSITION DES CATALYSEURS SERA BAM#XAL#1#2#-#XO#1#9 AVEC M EGAL A MN, CU, PD, IR ET RH ET X COMPRIS ENTRE 0,5 ET 4. DANS LE CAS DE L'INCORPORATION DES METAUX NOBLES, DES PROBLEMES ONT ETE RENCONTRES AVEC LE PALLADIUM ET L'IRIDIUM: A CAUSE DE LA FAIBLE STABILITE THERMIQUE DES OXYDES CORRESPONDANTS, CES METAUX N'ONT PU ETRE INTRODUITS DANS LA STRUCTURE HEXAALUMINATE. PAR CONTRE, UN FAIBLE POURCENTAGE DU RHODIUM A PU ETRE INCORPORE DANS LA MAILLE HEXAALUMINATE, ET LE RESTE SE TROUVANT OCCLUS DANS L'ALUMINATE DE BARYUM, PHASE INTERMEDIAIRE DANS LA FORMATION DE L'HEXAALUMINATE DE BARYUM. EN REVANCHE, L'INCORPORATION DES IONS DES METAUX DE TRANSITION DONNE DES RESULTATS PLUS ENCOURAGEANTS. L'INTRODUCTION D'UN ION MANGANESE ET D'UN ION CUIVRE DANS LA MAILLE HEXAALUMINATE CONDUIT A DES CATALYSEURS DONT LES ACTIVITES A L'ETAT FRAIS ET A L'ETAT VIEILLI SONT COMPARABLES. LA SUBSTITUTION DE PLUSIEURS IONS ALUMINIUM PAR LE CUIVRE N'EST PAS POSSIBLE, SANS DOUTE A CAUSE DES DIFFERENCES DE CHARGES ENTRE LES IONS AL#3#+ SUBSTITUES ET LES IONS CU#2#+ SUBSTITUANTS. L'INTRODUCTION PROGRESSIVE DE PLUSIEURS IONS MANGANESE DANS LA MAILLE HEXAALUMINATE (BAMN#XAL#1#2#-#XO#1#9, X COMPRIS ENTRE 0,97 ET 4) PERMET L'OBTENTION DE CATALYSEURS PLUS PERFORMANTS POUR LA REACTION DE COMBUSTION DU METHANE ET STABLES DANS LES CONDITIONS DE TRAVAIL DES TURBINES A GAZ. LE SOLIDE BAMN#2#,#7AL#1#1O#1#9 EST LE CATALYSEUR LE PLUS ACTIF DANS LA REACTION D'OXYDATION ET SON APPLICATION DANS LES TURBINES A GAZ SERAIT ENVISAGEABLE
Author: CHRISTINE.. BOZO
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Languages : fr
Pages : 309
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Book Description
CE PRESENT TRAVAIL CONCERNE L'ETUDE DE CATALYSEURS A BASE DE CERINE-ZIRCONE POUR LA COMBUSTION CATALYTIQUE DU METHANE. LEUR UTILISATION ETANT PREVUE DANS DES BRULEURS CATALYTIQUES, ILS DOIVENT ETRE THERMOSTABLES VIS-A-VIS D'UN TRAITEMENT THERMIQUE A HAUTE TEMPERATURE. L'ETUDE DE SOLUTIONS SOLIDES CE XZR 1 XO 2 DE COMPOSITIONS VARIABLES MONTRE QUE L'INCORPORATION D'IONS ZR 4 + DANS LA MAILLE DE CEO 2 AUGMENTE SA REDUCTIBILITE SOUS H 2 ET QUE CES SOLUTIONS SOLIDES SONT TOUTES ACTIVES EN OXYDATION DE CH 4. PAR AILLEURS, IL EXISTE UNE COMPOSITION OPTIMALE (CE 0 . 6 7ZR 0 . 3 3O 2) POUR LAQUELLE L'AIRE SPECIFIQUE PASSE PAR UN MAXIMUM. CETTE SOLUTION SOLIDE A ETE RETENUE COMME SUPPORT DE PHASE ACTIVE CAR, EN OUTRE, ELLE EST LA PLUS THERMOSTABLE VIS-A-VIS D'UN VIEILLISSEMENT HYDROTHERMIQUE A 1000\C. LES CATALYSEURS PT/CE 0 . 6 7ZR 0 . 3 3O 2 ET PD/CE 0 . 6 7ZR 0 . 3 3O 2 SONT TRES ACTIFS EN COMBUSTION DE CH 4, LE CATALYSEUR PT/CE 0 . 6 7ZR 0 . 3 3O 2 ETANT MEME PLUS ACTIF QU'UN CATALYSEUR PT/AL 2O 3. CES CATALYSEURS SE DESACTIVENT SOUS REACTIFS A CAUSE VRAISEMBLABLEMENT D'UN BLOCAGE DES SITES ACTIFS A L'INTERFACE METAL NOBLE/SUPPORT EN CONDITIONS OXYDANTES. ILS PEUVENT TOUTEFOIS ETRE REGENERES PAR UNE REDUCTION SOUS H 2 OU CH 4. ILS SE DESACTIVENT EGALEMENT A L'ISSUE DU VIEILLISSEMENT SOUS VAPEUR D'EAU A 1000\C, A CAUSE D'UN TRES FORT FRITTAGE DES METAUX NOBLES ET DU SUPPORT. L'INSERTION OU LE DEPOT DE METAUX DE TRANSITION (MN PUIS FE) AMELIORENT L'ACTIVITE CATALYTIQUE DE LA SOLUTION SOLIDE CE 0 . 6 7ZR 0 . 3 3O 2, CE QUI N'EST PAS LE CAS DANS LE CAS DU CR. A L'ISSUE DU VIEILLISSEMENT A 1000\C, TOUS CES CATALYSEURS SE DESACTIVENT TRES FORTEMENT, NOTAMMENT CEUX A BASE DE FER ET DE MANGANESE. CETTE DESACTIVATION EST DUE A UN TRES FORT FRITTAGE DES CATALYSEURS (AIRES BET
